紫外光解加速磺胺嘧啶(SD)生物降解的機理
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【摘要】:磺胺嘧啶(Sulfadiazine,SD)作為一種重要的抗生素類藥物,是由嘧啶環(huán)和苯環(huán)構(gòu)成的是一種含氮、硫的雜環(huán)化合物,是磺胺類藥物的代表,屬于較難生物降解的化合物。由于該類藥物使用量較大,每年都有大量藥物進入環(huán)境系統(tǒng)中,給自然環(huán)境,尤其是水環(huán)境系統(tǒng)帶來不利的影響。因此對含磺胺類廢水的處理研究日益受到重視。目前大多數(shù)城市生活污水處理廠均以活性污泥法為主,其主要功能以去除氨氮、TP、COD或BOD為主,缺乏對藥物活性組分有效的去除功能。因此,一旦污水處理系統(tǒng)遭遇到類似嘧啶藥物組分這類具有對微生物強抑制性成分的排入,輕者導(dǎo)致污水處理效率的下降,重者則導(dǎo)致整個活性污泥系統(tǒng)的崩潰。而采用有效的處理方法緩解磺胺嘧啶藥物對微生物的抑制性,加速其在環(huán)境水體中的降解速度,以避免對人類自身產(chǎn)生危害具有重要的實際意義。目前的研究發(fā)現(xiàn),針對磺胺類藥物廢水,化學(xué)氧化法處理效率較高,但降解不徹底,還可能生成對環(huán)境有不利影響的中間產(chǎn)物。而單一的生物法降解效率低,還往往受到生物抑制導(dǎo)致生物活性下降。而通過紫外光解或光催化方法作為生物方法的預(yù)處理,可以明顯地提高磺胺藥物可生化性,并提高它們的降解速率。本實驗深入探討紫外光促進SD生物降解的原因和機理,通過分級動力學(xué)描述SD降解情況,分析紫外光照射下的中間產(chǎn)物的生成,探究SD的光解途徑,尤其是在生物降解過程中,以中間產(chǎn)物作為內(nèi)源電子供體時,基于電子流分布的原理對比不同中間產(chǎn)物是否對SD的生物降解產(chǎn)生影響。根據(jù)已有的文獻,探究外源電子對SD生物降解的促進作用,并試圖深入探究電子流向和分配情況。結(jié)果表明:(1)通過不同紫外光強下,對比SD的降解速率,通過分級動力學(xué)模型,符合0.6級動力學(xué),Pearson系數(shù)均在0.99以上,擬合情況較好。當(dāng)紫外光強度從0.3 m W/cm2逐步增加到0.45 m W/cm2、0.6 m W/cm2和0.9 m W/cm2時,SD的降解速率分別增加了29%、120%和238%。較強的紫外光能夠明顯加速磺胺嘧啶(SD)的降解,這樣有利于節(jié)省實驗時間,加快實驗進程,節(jié)省能源等,也為后續(xù)實驗找出最佳光照強度。(2)根據(jù)文獻,光照實驗取樣結(jié)果分析檢測和物料平衡的計算,給出光解途徑,通過高效液相色譜,定量測出兩種主要的中間產(chǎn)物:對氨基苯磺酸(paminobenzenesulfonic acid,4-ABS)和二氨基嘧啶(2-aminopyrimidine,2-AP),驗證了光解途徑,同時分析了光解過程中,N和S的脫除。發(fā)現(xiàn)S基本以離子形式完全脫除,進一步驗證了光解途徑。(3)三組模擬實驗:2-AP+SD;4-ABS+SD;2-AP+4-ABS+SD,結(jié)果通過動力學(xué)模型描述,對比發(fā)現(xiàn)2-AP減緩了SD生物降解,而4-ABS則明顯加速了生物降解,說明2-AP與SD類似,都存在對微生物的抑制作用,而光解后促進SD生物降解的原因是由于4-ABS的生成。(4)根據(jù)已有的研究成果,推測外源電子在生物降解過程中的加速作用,以4-ABS為主要研究對象,通過物料平衡與電子平衡,推測SD光催化/生物耦合降解途徑。通過實驗證明,由于SD的初始反應(yīng)速率是單加氧反應(yīng),提高電子供體的濃度可以明顯提高SD的生物降解速率。紫外光解之所以可以提高SD的生物降解速率是因為生成的4-ABS可以在生物反應(yīng)時,釋放出電子供體,從而加速了SD的生物降解速率。且SD的生物反應(yīng)與電子當(dāng)量數(shù)成正比。綜上所述,通過光解后的磺胺嘧啶不僅可使微生物的抑制性得到緩解,同時可以有效提高磺胺嘧啶的降解速率,通過深入探討SD在紫外照射下的降解,了解其光解和生物降解的途徑及不同,為更好降解磺胺嘧啶及類似難降解有機物提供經(jīng)驗和理論參考。
【學(xué)位授予單位】:上海師范大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:X703
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,本文編號:1269092
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