本文關(guān)鍵詞：雙酚S在工程碳基材料和天然土壤上的吸附機理研究

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【摘要】：近年來,關(guān)于外源性的化學物質(zhì)干擾人類和動物的內(nèi)分泌系統(tǒng)、影響健康和生殖的研究備受關(guān)注,全球很多科學家正致力于環(huán)境內(nèi)分泌干擾物(Environmental Endocrine Disruptors,簡稱EEDs)方面的研究。雙酚A(BPA)作為一類典型的環(huán)境內(nèi)分泌干擾物,不論是從環(huán)境污染角度,還是醫(yī)學健康角度,國內(nèi)外學者都對其展開過深入研究,由于其對環(huán)境和生物體產(chǎn)生廣泛的危害而被諸多國家限制使用于工業(yè)生產(chǎn)等眾多領(lǐng)域,取而代之的是性能更加優(yōu)良的雙酚S (BPS)。目前對BPS的環(huán)境行為和環(huán)境風險的研究鮮有報導,考慮到其自身的毒性以及較高的污染潛力,針對該污染物的分布特征、遷移轉(zhuǎn)化、作用機制以及環(huán)境風險亟待開展更加深入的研究。本研究選用結(jié)構(gòu)簡單、性質(zhì)單一的工程碳基材料和成分復雜的天然土壤為模型吸附劑,通過批量吸附實驗,揭示工程碳基吸附劑和天然土壤的理化性質(zhì)對BPS吸附行為產(chǎn)生的影響,并探討B(tài)PS在工程碳基材料和天然土壤上的吸附機理。本研究取得的主要研究成果有以下幾點：1.BPS在工程碳基吸附劑上的吸附行為受吸附劑比表面積影響,水分子的競爭作用以及空間位阻的存在使其在石墨化多壁納米碳管(MG)和石墨(GP)上的吸附高于羥基化多壁納米碳管(MH)和羧基化多壁納米碳管(MC)；2.與其他幾種結(jié)構(gòu)類似物苯酚(PH)、雙酚A(BPA)、氨苯砜(DA)和二苯基砜(DS)吸附行為相比較,疏水作用,π-π作用,靜電作用并不是BPS與工程碳基吸附劑相互作用的主要吸附機理；3.通過充分探討B(tài)PS及其結(jié)構(gòu)類似物的化學構(gòu)象差異性對其在碳基吸附劑上的吸附行為影響,實驗結(jié)果顯示,在兩個苯環(huán)之間能夠形成“蝶形”結(jié)構(gòu)的有機化合物在MWCNTs上的吸附均表現(xiàn)出很高的吸附量,并且不受具有電子供體或受體的取代基團影響。而帶有兩個苯環(huán)但是是平面結(jié)構(gòu)的化合物在其吸附過程中并沒有表現(xiàn)出類似的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢。由此可見,BPS特殊的“蝶形”結(jié)構(gòu)為其在碳基吸附劑上的吸附提供了有利條件,即化合物的化學構(gòu)象以及結(jié)構(gòu)優(yōu)勢對其吸附行為產(chǎn)生不可忽略的影響；4.BPS在天然土壤上的吸附行為與土壤有機碳含量顯著相關(guān),土壤C含量foc(%)越高,BPS在其上表現(xiàn)出越高的吸附量；5.吸附等溫線擬合結(jié)果和型態(tài)分布圖顯示,在相同pH條件下,BPS相較于BPA和PH攜帶較少的正電荷,其與攜帶大量負電荷的土壤之間產(chǎn)生的靜電吸引力較弱,故表現(xiàn)出較低的吸附量,即靜電作用對BPS在土壤上的吸附行為產(chǎn)生了至關(guān)重要的影響；6.如果忽略土壤礦物質(zhì)對吸附的影響,BPS特有的磺酸基團是一個很強的吸電子基團,其存在可能影響或抑制了電子供體-OH與電子受體土壤有機質(zhì)之間所形成的π-π作用,導致天然土壤對BPS的吸附減弱,同樣揭示了化合物的化學構(gòu)象對其吸附行為產(chǎn)生了不可忽略的影響。本研究探究了BPS在吸附劑上的吸附行為和吸附機理,揭示了BPS獨特的化學構(gòu)象以及結(jié)構(gòu)優(yōu)勢對其吸附行為產(chǎn)生了不可忽略的影響,為理解和預測BPS的環(huán)境行為和風險提供有用的信息和理論支撐。
【關(guān)鍵詞】：雙酚S 工程碳基材料 天然土壤 吸附等溫線 化學構(gòu)象
【學位授予單位】：昆明理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O647.3;X53
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-13
• 第一章 引言13-17
• 1.1 研究意義13-15
• 1.2 研究內(nèi)容15-17
• 第二章 研究進展17-35
• 2.1 BPS的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀與進展17-25
• 2.1.1 BPS的生產(chǎn)、使用和排放17-18
• 2.1.2 BPS在環(huán)境中的含量18-24
• 2.1.3 BPS的環(huán)境毒性24-25
• 2.2 工程碳基材料對有機污染物吸附的研究進展25-31
• 2.2.1 模型吸附劑CNTs的研究進展25-26
• 2.2.2 CNTs對有機污染物的吸附機理26-28
• 2.2.3 影響CNTs對有機污染物吸附的因素28-31
• 2.3 天然土壤對有機污染物吸附的研究進展31-32
• 2.4 吸附模型32-35
• 第三章 實驗材料與方法35-43
• 3.1 實驗材料35-38
• 3.1.1 吸附質(zhì)的來源及性質(zhì)35
• 3.1.2 工程碳基材料的來源及特性35-36
• 3.1.3 云南典型土壤的采集和性質(zhì)36-38
• 3.2 批量吸附實驗38-39
• 3.2.1 不同濃度的吸附質(zhì)在CNTs和GP上的吸附38
• 3.2.2 不同pH下吸附質(zhì)在CNTs和GP上的吸附38-39
• 3.2.3 PH、BPS、BPA在土壤樣品上的吸附39
• 3.3 吸附質(zhì)的溶解度測定39
• 3.4 分析方法39-41
• 3.4.1 元素含量測定39
• 3.4.2 比表面積測定39-40
• 3.4.3 CNTs的零點電位測定40
• 3.4.4 土壤樣品礦物成份分析40
• 3.4.5 土壤樣品pH和pH_(zpc)值測定40
• 3.4.6 土壤樣品粒度測定40-41
• 3.4.7 土壤中陽離子交換量(CEC)測定41
• 3.4.8 高效液相色譜定量吸附質(zhì)41
• 3.5 數(shù)據(jù)處理41-42
• 3.6 小結(jié)42-43
• 第四章 BPS在工程碳基材料上的吸附機理43-53
• 4.1 吸附劑表面可接觸性對BPS吸附行為的影響43-47
• 4.2 BPS的結(jié)構(gòu)特性對其吸附行為的影響47-51
• 4.2.1 溶解度的影響47-48
• 4.2.2 π-π作用48
• 4.2.3 靜電作用48-50
• 4.2.4 化學構(gòu)象50-51
• 4.3 小結(jié)51-53
• 第五章 BPS在天然土壤上的吸附機理53-65
• 5.1 BPS在土壤上的吸附等溫線53-55
• 5.2 土壤有機碳對BPS吸附的影響55-58
• 5.3 BPS的結(jié)構(gòu)特性對其在天然土壤上的吸附影響58-62
• 5.3.1 親水性化合物PH在土壤上的表觀吸附特征59
• 5.3.2 靜電作用對土壤吸附BPS的影響59-61
• 5.3.3 電子共受體作用對土壤吸附BPS的影響61-62
• 5.4 小結(jié)62-65
• 第六章 結(jié)論和創(chuàng)新點65-67
• 6.1 結(jié)論65
• 6.2 創(chuàng)新點65-67
• 致謝67-69
• 參考文獻69-79
• 附錄 攻讀碩士學位期間發(fā)表論文目錄79

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1 徐，

本文編號：1106263