本文關(guān)鍵詞：腐殖酸與金屬離子及二者協(xié)同作用對光降解壬基酚的影響

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【摘要】：壬基酚(Nonylphenol, NP)是一種具有雌激素效應(yīng)的內(nèi)分泌干擾物,作為壬基酚聚氧乙烯醚(NPnEO)的產(chǎn)物之一,隨著NPnEO的大量使用,廣泛存在于天然水體、土壤和沉積物中,對生物具有明顯的毒害作用。腐殖酸是水體中普遍存在的天然有機(jī)大分子物質(zhì),鐵、銅、錳也是自然水體中所含的重要金屬離子,它們都具有光化學(xué)活性,當(dāng)腐殖酸與金屬離子共存在溶液中后,必然會(huì)影響到水體中有機(jī)污染物的光降解過程。本文以NP作為研究對象,分析天然水環(huán)境中的腐殖酸、Fe(Ⅲ)、Cu(Ⅱ)和Mn(Ⅱ),及其形成的單金屬絡(luò)合體系、雙金屬離子絡(luò)合體系對NP光降解的影響,探討其降解機(jī)理,為去除水環(huán)境中的NP提供科學(xué)合理的解決方法。主要研究結(jié)果如下：(1)研究在模擬太陽光照的條件下,利用紫外分光光度計(jì)測量光照后溶液中NP的殘留量,考察了不同濃度的腐殖酸溶液、Fe(Ⅲ)溶液、Cu(Ⅱ)溶液和Mn(Ⅱ)溶液對NP降解的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：NP在黑暗中幾乎沒有發(fā)生降解,在直接光照下,存在著一定程度的降解,但降解速率緩慢,是因?yàn)镹P的主要吸收光譜范圍在紫外光區(qū),NP直接吸收光子能力弱,不能直接降解。腐殖酸的加入對NP的降解起到了一定的影響,較低濃度(如2mg/L)腐殖酸的存在對壬基酚的光降解起到促進(jìn)作用,但腐殖酸的濃度過大時(shí)(如超過6mg/L),反而對壬基酚的降解起抑制作用。金屬離子的加入均加快了NP的降解,在加入Fe(Ⅲ)和Mn(Ⅱ)時(shí),NP的降解率隨著Fe(Ⅲ)和Mn(Ⅱ)濃度的增大逐漸增大,金屬離子的促進(jìn)作用也隨之增強(qiáng)；但Cu(Ⅱ)濃度對NP光降解的影響不成正比例關(guān)系,在一定濃度范圍內(nèi),增大Cu(Ⅱ)的濃度,NP的光解效率增大,Cu(Ⅱ)為5mmol/L時(shí),則會(huì)減弱NP的光解效率。三種金屬離子中,Mn2+對NP的降解效果的促進(jìn)作用最佳,降解率最高達(dá)68.44%。(2)在模擬太陽光照下,腐殖酸分別與三種金屬離子Fe(Ⅲ)、Cu(Ⅱ)和Mn(Ⅱ)共存于溶液時(shí),均表現(xiàn)出對NP光解的促進(jìn)作用,且均比腐殖酸或金屬離子單獨(dú)降解NP時(shí)的降解率高。其中,對NP光解效果最佳的是Fe(Ⅲ)-HA絡(luò)合體系,光照360mmin后的降解率達(dá)到了75.49%；其次是Mn(Ⅱ)-HA絡(luò)合體系,經(jīng)360min光降解后NP的濃度為初始濃度的71.7%；NP在Cu(Ⅱ)-HA下的降解率最低,為68.64%。(3)在雙金屬離子-腐殖酸體系對NP光降解的研究中,Fe-Cu-HA絡(luò)合體系對NP的光降解不存在促進(jìn)作用,NP的降解率比Fe(Ⅲ)、Cu(Ⅱ)單獨(dú)降解NP的降解率小。但Fe-Mn-HA絡(luò)合體系表現(xiàn)出對NP光降解良好的協(xié)同作用,在Fe(Ⅲ)、Mn(Ⅱ)、腐殖酸共存的體系中,NP的降解率達(dá)到了80.15%。動(dòng)力學(xué)擬合結(jié)果表明,NP光降解過程遵循一級(jí)動(dòng)力學(xué)過程。
【關(guān)鍵詞】：壬基酚 光降解 腐殖酸 金屬離子
【學(xué)位授予單位】：遼寧大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X52
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 第1章 引言12-25
• 1.1 研究背景和意義12-13
• 1.2 壬基酚的研究進(jìn)展13-17
• 1.2.1 壬基酚的性質(zhì)和危害13-15
• 1.2.2 壬基酚去除方法的研究進(jìn)展15-17
• 1.3 自然水體中的光化學(xué)反應(yīng)17-23
• 1.3.1 光化學(xué)反應(yīng)機(jī)理17-18
• 1.3.2 腐殖酸、金屬離子及其絡(luò)合物的光化學(xué)行為18-23
• 1.4 選題目的、意義及研究內(nèi)容23-25
• 1.4.1 選題目的及意義23-24
• 1.4.2 研究內(nèi)容24-25
• 第2章 實(shí)驗(yàn)材料和方法25-27
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器25-26
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑25
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器25-26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)與分析方法26-27
• 2.2.1 光降解實(shí)驗(yàn)26
• 2.2.2 紫外可見吸收光譜掃描實(shí)驗(yàn)26-27
• 第3章 腐殖酸和金屬離子單獨(dú)光降解壬基酚的研究27-42
• 3.1 引言27
• 3.2 腐殖酸及不同金屬離子對NP光降解效果的研究27-41
• 3.2.1 NP標(biāo)準(zhǔn)工作曲線27-29
• 3.2.2 腐殖酸濃度對NP光降解的影響29-32
• 3.2.3 Fe(Ⅲ)濃度對NP光降解的影響32-35
• 3.2.4 Cu(Ⅱ)濃度對NP光降解的影響35-38
• 3.2.5 Mn(Ⅱ)濃度對NP光降解的影響38-41
• 3.3 本章小結(jié)41-42
• 第4章 腐殖酸協(xié)同金屬離子對壬基酚光降解影響的研究42-52
• 4.1 引言42
• 4.2 腐殖酸及金屬離子對NP光降解的影響42-50
• 4.2.1 Fe(Ⅲ)-HA絡(luò)合物對NP光降解的影響42-45
• 4.2.2 Cu(Ⅱ)-HA絡(luò)合物對NP光降解的影響45-47
• 4.2.3 Mn(Ⅱ)-HA絡(luò)合物對NP光降解的影響47-50
• 4.3 本章小結(jié)50-52
• 第5章 雙金屬離子-腐殖酸體系對壬基酚光降解影響的研究52-59
• 5.1 引言52
• 5.2 雙金屬離子/腐殖酸體系對NP光降解的影響52-58
• 5.2.1 Fe/Cu-HA體系對NP光降解的影響52-55
• 5.2.2 Fe/Mn-HA體系對NP光降解的影響55-58
• 5.3 本章小結(jié)58-59
• 第6章 結(jié)論59-61
• 致謝61-62
• 參考文獻(xiàn)62-67
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及參加科研情況67

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