本文關(guān)鍵詞：生物陰極MECs-MFCs自驅(qū)動系統(tǒng)回收銅鈷與抑制劑效應(yīng)

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【摘要】：銅和鈷廣泛存在于微電子領(lǐng)域,如鋰離子電池中�？紤]到銅鉆天然礦石的稀缺和廢舊鋰離子電池的環(huán)境污染,從廢舊鋰離子電池中回收銅鈷是人們關(guān)注的熱點(diǎn)。新近發(fā)展的生物電化學(xué)系統(tǒng)(bioelectrochemical systems, BESs)在處理重金屬方面展現(xiàn)著明顯的優(yōu)勢。雖然已經(jīng)開發(fā)了微生物燃料電池(microbial fuel cells, MFCs)驅(qū)動微生物電解池(microbial electrolysis cells, MECs)的自驅(qū)動系統(tǒng)處理Cu(Ⅱ)與Co(Ⅱ),但MECs的陰極為化學(xué)陰極,系統(tǒng)處理Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)的速率較慢。因此,有必要發(fā)展新型的MECs-MFCs自驅(qū)動系統(tǒng),實(shí)現(xiàn)高效的Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)去除。生物陰極BESs是利用微生物為催化劑的反應(yīng)器,具有化學(xué)陰極不可比擬的優(yōu)勢。開發(fā)生物陰極MECs-MFCs具有提高Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)回收速率的潛力。另一方面,生物陰極的電子傳遞機(jī)制,特別是陰極電極、微生物、電子受體間的關(guān)系與作用都還知之甚少。而呼吸鏈抑制劑和銅濃度可能是影響還原Cu(Ⅱ)生物陰極MFCs中電極、微生物與Cu(Ⅱ)受體間關(guān)系的關(guān)鍵因素�；诖�,本研究(1)構(gòu)建生物陰極MECs-MFCs的自驅(qū)動系統(tǒng),以期提高Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)回收速率：(2)分別考察不同銅濃度、呼吸鏈抑制劑魚藤酮和2,4-DNP對純菌構(gòu)建的生物陰極MFCs還原銅性能影響,以期剖析不同電化!學(xué)生物催化劑下的陰極電極、微生物、Cu(Ⅱ)電子受體間的關(guān)系。主要結(jié)論如下：(1)生物陰極MECs-MFCs的自驅(qū)動系統(tǒng)在Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)初始濃度為50 mg/L和40mg/L時的處理速率分別為6.0±0.2mg/(L·h)和5.3±0.4mg/(L·h),是化學(xué)陰極MECs-MFCs對照系統(tǒng)的1.7和3.3倍；MFCs中較高的初始Cu(Ⅱ)濃度和較小的陰極工作體積不僅能提高Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)的處理速率(分別為115.7mg/(L·h)與6.4mg/(L·h)),且能產(chǎn)氫(0.05 ± 0.00 mol/mol COD)。生物陰極的宏基因組分析表明,Proteobacteria占總菌群的67.9%,其次為Firmicutes(14.0%), Bacteroidetes(6.1%), Tenericutes(2.5%), Lentisphaerae(1.4%)和Synergistetes(1.0%)。(2)從混菌馴化的生物陰極MFCs中分離并鑒定出4株菌,暫分別命名為Stenotrophomonas maltophilia JY1、Citrobacter sp. JY3、Pseudomonas aeruginosa JY5和Stenotrophomonas sp. JY6。改變初始Cu(Ⅱ)濃度、添加抑制劑不改變Stenotrophomonas maltophilia JY1和Pseudomonas aeruginosa JY5的系統(tǒng)電流和銅還原率,說明這兩株菌并沒有對電極到Cu(Ⅱ)之間的電子傳遞產(chǎn)生促進(jìn)作用：而提高銅濃度可增加Citrobacter sp. JY3和Stenotrophomonas sp. JY6的系統(tǒng)電流和銅還原率,證明這兩株菌的存在與電極到Cu(Ⅱ)之間的電子傳遞相關(guān);但添加抑制劑時,Citrobacter sp. JY3的電流與銅還原率都不受影響,表明其胞內(nèi)電子傳遞可能并沒有參與Cu(Ⅱ)從電極得電子的過程；而Stenotrophomonas sp. JY6的胞內(nèi)電子傳遞與電極到細(xì)胞的電子傳遞過程相關(guān),因?yàn)樵谝种苿┳饔脮r,呼吸鏈?zhǔn)艿接绊懙耐瑫r,系統(tǒng)電流和銅還原率也隨之降低。該結(jié)果表明,還原Cu(Ⅱ)的生物陰極MFCs中陰極電極、回路電流、Cu(Ⅱ)末端電子受體間有著不同的關(guān)系,該關(guān)系依電化學(xué)活性菌的不同而不同。
【關(guān)鍵詞】：生物陰極 微生物燃料電池 微生物電解池 自驅(qū)動系統(tǒng) 抑制劑 電化學(xué)活性菌
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O646;X705
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 1 研究背景10-18
• 1.1 生物電化學(xué)系統(tǒng)10-12
• 1.1.1 生物陰極BESs10-11
• 1.1.2 生物陰極BESs在重金屬處理方面的研究11-12
• 1.2 生物陰極MECs-MFCs自驅(qū)動系統(tǒng)處理銅與鉆12-14
• 1.2.1 銅、鈷資源浪費(fèi)與廢舊的鋰離子電池12-13
• 1.2.2 MECs-MFCs自驅(qū)動系統(tǒng)研究現(xiàn)狀13-14
• 1.3 純菌生物陰極MFCs還原Cu(Ⅱ)的抑制劑效應(yīng)14-16
• 1.3.1 BESs系統(tǒng)中陰、陽極電子傳遞機(jī)制14-15
• 1.3.2 抑制劑對BESs系統(tǒng)性能的影響15-16
• 1.4 研究目的、意義和內(nèi)容16-18
• 1.4.1 研究目的、意義16-17
• 1.4.2 研究內(nèi)容17-18
• 2 實(shí)驗(yàn)材料與方法18-28
• 2.1 實(shí)驗(yàn)裝置18
• 2.2 實(shí)驗(yàn)材料與方法18-22
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器18-20
• 2.2.2 電極材料與離子交換膜20
• 2.2.3 陰陽極溶液組成20-22
• 2.3 系統(tǒng)性能參數(shù)22-25
• 2.3.1 系統(tǒng)電流、電流密度、功率密度和陰極庫侖效率22-23
• 2.3.2 系統(tǒng)電子回收率23-24
• 2.3.3 產(chǎn)品比收率24-25
• 2.4 分析方法與系統(tǒng)性能表征25-28
• 2.4.1 Cu(Ⅱ)、Co(Ⅱ)的測定方法25
• 2.4.2 化學(xué)需氧量的測定25
• 2.4.3 氫氣的測定25-26
• 2.4.4 胞外有機(jī)物和生物質(zhì)的測定26
• 2.4.5 生物陰極電化學(xué)活性菌的分離和鑒定26
• 2.4.6 線性掃描伏安法和循環(huán)伏安曲線分析26-27
• 2.4.7 掃描電鏡和X射線衍射分析27
• 2.4.8 X射線光電子能譜分析27-28
• 3 生物陰極MECs-MFCs自驅(qū)動系統(tǒng)處理銅與鈷28-39
• 3.1 引言28-29
• 3.2 實(shí)驗(yàn)方法29
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)裝置29
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論29-38
• 3.3.1 生物陰極MECs-MFCs自驅(qū)動系統(tǒng)性能分析29-31
• 3.3.2 不同初始Cu(Ⅱ)濃度下的系統(tǒng)性能比較31-34
• 3.3.3 不同MFCs體積下系統(tǒng)性能比較34-35
• 3.3.4 電極形貌與產(chǎn)品分析35-36
• 3.3.5 MECs陰極生物膜菌群結(jié)構(gòu)分析36-38
• 3.4 小結(jié)38-39
• 4 純菌生物陰極MFCs還原Cu(Ⅱ)的抑制劑效應(yīng)39-51
• 4.1 引言39-40
• 4.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論40-49
• 4.2.1 改變銅濃度時系統(tǒng)性能分析40-41
• 4.2.2 抑制劑作用時系統(tǒng)電流與銅還原變化分析41-43
• 4.2.3 不同條件下的循環(huán)伏安曲線分析43-47
• 4.2.4 產(chǎn)品價態(tài)分析47-48
• 4.2.5 電極表面形貌和元素分析48-49
• 4.3 小結(jié)49-51
• 結(jié)論51-52
• 參考文獻(xiàn)52-57
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況57-58
• 致謝58-59

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1 申靖雅;生物陰極MECs-MFCs自驅(qū)動系統(tǒng)回收銅鈷與抑制劑效應(yīng)[D];大連理工大學(xué);2016年

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本文編號：1039784