本文關(guān)鍵詞：吡啶生物降解過程中的電子流分布及生物降解動力學(xué)參數(shù)的求解

  更多相關(guān)文章： 吡啶 電子流 生物反應(yīng)動力學(xué) 計算機參數(shù)求解

【摘要】：我國作為一個鋼鐵生產(chǎn)大國,相應(yīng)地焦化生產(chǎn)所產(chǎn)生的廢水大量存在。對于焦化廢水給自然環(huán)境帶來的危害受到了人們的廣泛關(guān)注。其中含氮雜環(huán)化合物是焦化廢水的主要有害成分之一,且大多具有毒性、致癌性、致畸性和難降解性。在焦化廢水中的含氮雜環(huán)化合物中,吡啶最具有代表性。關(guān)于它的研究已經(jīng)有大量報道。目前,對含吡啶廢水的處理技術(shù)主要包括物理法、化學(xué)法和生物法,其中生物法由于其經(jīng)濟高效等特點成為研究的重點�，F(xiàn)階段針對吡啶好氧生物降解過程中的降解途徑及內(nèi)源電子加速吡啶降解的機理已有了較為深入的研究。以往研究表明:吡啶的礦化效率普遍偏低。根據(jù)本研究發(fā)現(xiàn)其主要原因就是在吡啶生物降解過程中,中間產(chǎn)物2-羥基吡啶的積累所導(dǎo)致的。本研究結(jié)果表明吡啶初始的前2步反應(yīng)均為單加氧反應(yīng),即都是需要電子的反應(yīng)過程。但第一步的單加氧反應(yīng)速率總是大于第二步的單加氧反應(yīng)。這表明電子流優(yōu)先流向吡啶第一步的單加氧反應(yīng)。本文詳細(xì)地解析了電子流優(yōu)先流向第一步的單加氧反應(yīng)的機理是:(1)雖然第一步和第二步反應(yīng)都是單加氧反應(yīng),但這2步的單加氧酶卻分別是兩種不同的單加氧酶;(2)由于第一步的單加氧酶對電子的親和性大于第二步的單加氧酶,因而導(dǎo)致電子電子流優(yōu)先流向第一步單加氧反應(yīng);(3)第一步和第二步單加氧反應(yīng)存在著對電子的競爭關(guān)系,通過紫外輻射吡啶溶液可以提供額外的內(nèi)源電子供體,可以緩解這2步單加氧反應(yīng)的競爭。這些研究結(jié)果為調(diào)控電子流分布,提高難降解有機物生物降解提供了一個新的思路,同時為難降解有機廢水的實際處理提供了理論基礎(chǔ)。上述研究結(jié)果均是基于吡啶生物降解動力學(xué)進(jìn)行計算的。為了精確地描述吡啶的生物降解規(guī)律,本研究采用了分?jǐn)?shù)級反應(yīng)動力學(xué)對吡啶的生物降解進(jìn)行描述。同時為了定量解析單加氧酶對電子的親和性,本研究采用有抑制的Aiba模型求解能反映對電子親和程度的半最大反應(yīng)速率濃度(KS)。無論是分?jǐn)?shù)級反應(yīng)動力學(xué)還是Aiba方程的參數(shù)求解均是采用試差法進(jìn)行。為此本研究還設(shè)計了一個基于計算機技術(shù)的生物反應(yīng)動力學(xué)方程參數(shù)快速擬合程序,可以大大提高相關(guān)參數(shù)的求解速率和準(zhǔn)確性。本研究的主要成果包括:(1)通過對比單獨生物降解吡啶實驗與先經(jīng)紫外光照、再進(jìn)行生物降解吡啶實驗發(fā)現(xiàn),經(jīng)過光照后吡啶和2-羥基吡啶的降解速率分別提升約14%和17.4%,驗證了內(nèi)源電子對吡啶及2-羥基吡啶的加速作用;(2)通過分析實驗數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),無論是否經(jīng)過紫外光照,吡啶的降解速率總是比2-羥基吡啶快20%左右,即電子更傾向于流向吡啶;(3)為解釋上述現(xiàn)象,提出兩點假設(shè):即相對濃度決定的電子流向和電子親和力決定的電子流向;(4)為了驗證相對濃度決定電子流向這一假設(shè),配制了不同相對濃度吡啶與2-羥基吡啶混合溶液,再進(jìn)行生物降解,發(fā)現(xiàn)速率參數(shù)k值始終為k吡啶=0.36、k2-羥基吡啶=0.06,該結(jié)果表明不同相對濃度并不會改變電子的流向;(5)為了驗證電子親和力決定電子流向這一假設(shè),設(shè)計了抑制降解速率動力學(xué)實驗,得到不同濃度下吡啶和2-羥基吡啶的降解速率情況。通過對比動力學(xué)參數(shù),可知吡啶的電子親和力比2-羥基吡啶大25%左右,從而解釋這一現(xiàn)象;(6)上述實驗數(shù)據(jù)均可比較完美的用分?jǐn)?shù)級反應(yīng)動力學(xué)方程及Aiba模型方程擬合,Pearson系數(shù)均在0.92以上,具有強相關(guān)性;(7)本研究實驗均基于新型折流式內(nèi)循環(huán)生物反應(yīng)器,為處理難降解有機廢水提供了一個較為有效的反應(yīng)裝置;(8)針對手動試差法求解生物反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)較為困難這一情況而設(shè)計的生物反應(yīng)動力學(xué)方程快速擬合程序,可將計算準(zhǔn)確性提升5%以上,并節(jié)約了大量時間,具有較強的應(yīng)用價值。
【關(guān)鍵詞】：吡啶 電子流 生物反應(yīng)動力學(xué) 計算機參數(shù)求解
【學(xué)位授予單位】：上海師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X784
【目錄】：

• 摘要2-4
• Abstract4-10
• 第1章 緒論10-20
• 1.1 吡啶的性質(zhì)與危害11-12
• 1.1.1 吡啶的物理性質(zhì)11
• 1.1.2 吡啶的化學(xué)性質(zhì)11
• 1.1.3 吡啶的危害11-12
• 1.2 含吡啶廢水的處理技術(shù)12-14
• 1.2.1 物理法12
• 1.2.2 化學(xué)法12-13
• 1.2.3 生物法13-14
• 1.2.3.1 吡啶的生物降解13-14
• 1.3 吡啶好氧生物降解過程中的電子理論14-15
• 1.4 計算機技術(shù)在環(huán)境學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用15-16
• 1.4.1 環(huán)境監(jiān)測技術(shù)15
• 1.4.2 方程參數(shù)求解技術(shù)15
• 1.4.3 環(huán)境模擬技術(shù)15-16
• 1.5 研究的目的與內(nèi)容16-18
• 1.5.1 研究目的16-17
• 1.5.2 研究內(nèi)容17-18
• 1.5.2.1 內(nèi)源電子對吡啶好氧生物降解的加速作用17
• 1.5.2.2 電子流在兩步單加氧反應(yīng)中的分布17
• 1.5.2.3 生物降解動力學(xué)參數(shù)的計算機求解17-18
• 1.6 研究創(chuàng)新點18
• 1.7 研究的流程設(shè)計18-20
• 第2章 利用內(nèi)源電子加速吡啶好氧生物降解20-28
• 2.1 材料與方法20-24
• 2.1.1 新型折流式內(nèi)循環(huán)生物反應(yīng)器20-21
• 2.1.2 紫外光照吡啶裝置21
• 2.1.3 實驗試劑、耗材及儀器21-23
• 2.1.3.1 實驗試劑及配法21-22
• 2.1.3.2 實驗耗材與儀器22-23
• 2.1.4 吡啶活性污泥的馴化23
• 2.1.5 新型折流式內(nèi)循環(huán)生物反應(yīng)器的掛膜操作23-24
• 2.1.6 實驗方法24
• 2.1.7 吡啶及2-羥基吡啶標(biāo)線24
• 2.2 分析方法24-25
• 2.3 結(jié)果與討論25-27
• 2.3.1 吡啶單獨生物降解25
• 2.3.2 吡啶經(jīng)過紫外光照后進(jìn)行生物降解實驗25-26
• 2.3.3 兩組實驗數(shù)據(jù)的對比與分析26-27
• 2.4 本章小結(jié)27-28
• 第3章 電子流在兩步單加氧反應(yīng)中的分布28-33
• 3.1 材料與方法28-30
• 3.1.1 新型折流式內(nèi)循環(huán)生物反應(yīng)器28
• 3.1.2 實驗試劑、耗材及儀器28
• 3.1.3 吡啶活性污泥的馴化28
• 3.1.4 新型折流式內(nèi)循環(huán)生物反應(yīng)器的掛膜操作28-29
• 3.1.5 實驗方法29-30
• 3.1.5.1 驗證假設(shè)1的實驗方法29
• 3.1.5.2 驗證假設(shè)2的實驗方法29-30
• 3.1.6 吡啶及2-羥基吡啶標(biāo)線30
• 3.2 分析方法30
• 3.3 結(jié)果與討論30-32
• 3.3.1 第一個假設(shè)的實驗結(jié)果與分析30-31
• 3.3.2 第二個假設(shè)的實驗結(jié)果與分析31-32
• 3.4 本章小結(jié)32-33
• 第4章 基于吡啶生物降解的生物反應(yīng)動力學(xué)研究33-40
• 4.1 分?jǐn)?shù)級反應(yīng)動力學(xué)33-37
• 4.1.1 零級反應(yīng)動力學(xué)33-34
• 4.1.2 一級反應(yīng)動力學(xué)34-35
• 4.1.3 二級反應(yīng)動力學(xué)35-36
• 4.1.4 分?jǐn)?shù)級反應(yīng)動力學(xué)36-37
• 4.2 細(xì)胞生長反應(yīng)動力學(xué)37-39
• 4.2.1 無抑制的細(xì)胞生長動力學(xué)-Monod模型37-38
• 4.2.2 有抑制的細(xì)胞生長動力學(xué)-Aiba模型38-39
• 4.3 本章小結(jié)39-40
• 第5章 利用動力學(xué)擬合程序求解生物反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)40-50
• 5.1 計算機求解擬合方程商業(yè)軟件簡介40-41
• 5.1.1 Excel表格軟件40-41
• 5.1.2 OriginPro數(shù)據(jù)分析軟件41
• 5.1.3 Matlab數(shù)學(xué)軟件41
• 5.2 Java編程語言及開發(fā)平臺41-42
• 5.3 動力學(xué)擬合程序簡介42-49
• 5.3.1 程序設(shè)計思路42-43
• 5.3.2 動力學(xué)快速擬合程序主要界面43-45
• 5.3.2.1 輸入界面43-44
• 5.3.2.2 輸出界面44-45
• 5.3.3 動力學(xué)擬合程序與試差法的求解效率對比45-46
• 5.3.3.1 實驗設(shè)計45-46
• 5.3.3.2 實驗結(jié)果與分析46
• 5.3.4 本程序核心算法46-49
• 5.3.4.1 最小二乘法46-47
• 5.3.4.2 Pearson相關(guān)系數(shù)法47-48
• 5.3.4.3 兩種算法的綜合分析48-49
• 5.4 本章小結(jié)49-50
• 第6章 結(jié)論與建議50-52
• 6.1 結(jié)論50-51
• 6.2 建議51-52
• 參考文獻(xiàn)52-57
• 附錄 動力學(xué)擬合程序部分代碼57-59
• 攻讀學(xué)位期間取得的研究成果59-60
• 致謝60-61

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