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淮河上游多環(huán)芳烴的分布特征及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

發(fā)布時(shí)間:2017-10-14 00:35

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【摘要】:多環(huán)芳烴(PAHs)是環(huán)境中普遍存在的一類(lèi)有毒污染物,主要來(lái)源于各種不完全燃燒過(guò)程(化石燃料、生物質(zhì)、煉焦等),具有持久性、長(zhǎng)距離遷移性、毒性、致癌性、誘變性和生物累積性,從而對(duì)水體生態(tài)系統(tǒng)和人類(lèi)的健康產(chǎn)生一定的危害;春邮俏覈(guó)七大河之一,是我國(guó)重要的水域,也是信陽(yáng)飲用水源地。之前的研究主要集中在對(duì)淮河水體中PAHs的分布和來(lái)源的研究且主要是在淮河中下游,而對(duì)PAHs的季節(jié)性分布特征、污染歷史與變化趨勢(shì)研究較少。為此,本研究在枯水期(2013年12月)、平水期(2014年4月)和豐水期(2014年8月)對(duì)淮河上游(干流、支流和水庫(kù))進(jìn)行了樣品的采集,系統(tǒng)地分析了淮河上游水體(水相、懸浮相和表層沉積物)中PAHs在不同采樣期的濃度分布、組成特征和來(lái)源,研究了PAHs與沉積物中有機(jī)碳、黑炭之間的相關(guān)性,并運(yùn)用概率風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估法評(píng)價(jià)了PAHs對(duì)水體生物的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。該研究彌補(bǔ)了對(duì)淮河上游水體中PAHs季節(jié)分布研究的不足,為淮河水體的污染控制、PAHs數(shù)據(jù)庫(kù)的建立和生態(tài)修復(fù)提供了重要的技術(shù)資料。同時(shí)根據(jù)柱芯沉積物的記錄作用,利用同位素定年方法,第一次高分辨地研究了淮河上游PAHs的污染歷史及變化趨勢(shì)。研究結(jié)果表明:淮河上游水相PAHs的總濃度范圍是79.94~421.07 ng/L,平均值為140.37 ng/L,3環(huán)PAHs所占比重較大;懸浮物中PAHs總濃度范圍是268.12~2816.90 ng/g,平均值是986.13 ng/g,2環(huán)PAHs所占比重較大。與國(guó)內(nèi)外其他河流相比,淮河上游水和懸浮物中PAHs的污染屬于中等偏低。季節(jié)變化表現(xiàn)為水相中PAHs的含量是枯水期平水期豐水期,且均以3環(huán)PAHs為主;懸浮物中PAHs的含量是枯水期豐水期平水期,三個(gè)采樣期都是2環(huán)PAHs所占比重最大,異構(gòu)體比值蒽/(蒽+菲)、熒蒽/(熒蒽+芘)表明水和懸浮物中PAHs在三個(gè)采樣期均來(lái)自于石油和木材、煤燃燒的混合源;春由嫌伪韺映练e物中PAHs的濃度范圍是3.96~379.27 ng/g,平均值是65.29 ng/g,主要是以4環(huán)PAHs為主,與國(guó)內(nèi)外河流相比,本研究處于較低水平。季節(jié)變化表明表層沉積物中PAHs的含量是平水期豐水期枯水期,枯水期和平水期主要是4環(huán)PAHs,而在豐水期則以3環(huán)PAHs為主。因子分析/多元線(xiàn)性回歸法(PCA/MLR)顯示:表層沉積物中PAHs的來(lái)源在三個(gè)采樣期均是以化石燃料的燃燒為主,貢獻(xiàn)率分別是60.33%(枯)、57.92%(平)和69.71%(豐)。PAHs濃度和TOC、BC的相關(guān)性研究表明:在枯水期和豐水期,PAHs濃度和TOC、BC之間沒(méi)有顯著相關(guān)性,而在平水期,PAHs濃度和TOC、BC之間有顯著性相關(guān)。根據(jù)柱芯沉積物的記錄作用,采用同位素(~(210)Pb和~(137)Cs)定年方法,第一次高分辨地分析了淮河上游PAHs的污染歷史與變化趨勢(shì)。結(jié)果顯示:從1912~2014年,柱芯沉積物的濃度變化范圍是2.31~21.86 ng/g,平均沉積速率是0.58 cm/年。柱芯沉積物中PAHs濃度的垂直變化與我國(guó)的經(jīng)濟(jì)發(fā)展相一致,并在上世紀(jì)70年代末,濃度呈快速增長(zhǎng)趨勢(shì)。組成特征表明低環(huán)PAHs不斷減少而高環(huán)PAHs不斷增加,反映了淮河地區(qū)經(jīng)濟(jì)從農(nóng)業(yè)向工業(yè)轉(zhuǎn)變的過(guò)程。相關(guān)性分析顯示TOC和BC的含量對(duì)PAHs的濃度有一定的影響。PCA/MLR顯示PAHs主要來(lái)源于化石燃料的燃燒且貢獻(xiàn)率為是60.12%。采用概率密度重疊面積法和安全閾值法評(píng)價(jià)了淮河上游水體中ΣPAH7對(duì)水生生物的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),結(jié)果表明淮河上游水相、懸浮物和沉積物中ΣPAH7對(duì)水生生物有一定的風(fēng)險(xiǎn),風(fēng)險(xiǎn)大小是沉積物相懸浮物相水相,對(duì)于不同季節(jié)風(fēng)險(xiǎn)大小,水相是豐水期枯水期平水期,懸浮物和沉積物均是枯水期豐水期平水期;與2007年淮河上游沉積物中PAHs對(duì)水生生物的風(fēng)險(xiǎn)相比,本研究的風(fēng)險(xiǎn)較低。
【關(guān)鍵詞】:淮河 多環(huán)芳烴 季節(jié)變化 沉積記錄 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)
【學(xué)位授予單位】:河南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:X52;X826
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-11
  • 第一章 緒論11-19
  • 1.1 研究背景與意義11-12
  • 1.2 PAHs的基本理化性質(zhì)12-14
  • 1.3 PAHs的研究進(jìn)展14-17
  • 1.3.1 水體中PAHs的研究進(jìn)展14-15
  • 1.3.2 沉積物中PAHs的研究進(jìn)展15-16
  • 1.3.3 PAHs污染歷史及趨勢(shì)16-17
  • 1.4 研究?jī)?nèi)容與技術(shù)路線(xiàn)17-18
  • 1.4.1 研究?jī)?nèi)容17-18
  • 1.4.2 研究技術(shù)路線(xiàn)圖18
  • 1.5 研究目的和意義18-19
  • 第二章 實(shí)驗(yàn)材料與研究方法19-27
  • 2.1 研究區(qū)域概況19-20
  • 2.2 樣品的采集20-21
  • 2.3 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器21-23
  • 2.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑21-22
  • 2.3.2 實(shí)驗(yàn)儀器22-23
  • 2.4 PAHs的測(cè)定23-25
  • 2.4.1 樣品的預(yù)處理23-24
  • 2.4.2 測(cè)定方法24
  • 2.4.3 質(zhì)量保證和質(zhì)量控制24-25
  • 2.5 沉積物的理化性質(zhì)分析測(cè)定方法25-26
  • 2.5.1 總有機(jī)碳(TOC)25
  • 2.5.2 黑炭(BC)25-26
  • 2.6 ~(137)Cs和~(210)Pb的測(cè)定26-27
  • 第三章 淮河上游水和懸浮物中PAHs的污染特征27-43
  • 3.1 水和懸浮物中PAHs的分布及組成特征27-33
  • 3.1.1 水相PAHs的分布27-29
  • 3.1.2 水相PAHs的組成特征29-30
  • 3.1.3 懸浮物中PAHs的分布30-32
  • 3.1.4 懸浮物中PAHs的組成特征32-33
  • 3.2 與其他河流中PAHs的比較33-34
  • 3.2.1 與其他河流水相中PAHs的含量的比較33
  • 3.2.2 與其他河流懸浮物中PAHs的含量的比較33-34
  • 3.3 水和懸浮物中PAHs的季節(jié)變化特征34-37
  • 3.3.1 水相PAHs的季節(jié)變化特征34-36
  • 3.3.2 懸浮物中PAHs的季節(jié)變化特征36-37
  • 3.4 不同季節(jié)水和懸浮物中PAHs的組成特征及來(lái)源解析37-41
  • 3.4.1 不同季節(jié)水和懸浮物中PAHs的組成特征37-38
  • 3.4.2 不同季節(jié)水和懸浮物中PAHs的來(lái)源解析38-41
  • 3.5 本章小結(jié)41-43
  • 第四章 淮河上游沉積物中PAHs的污染特征與沉積記錄43-63
  • 4.1 表層沉積物中PAHs的分布及組成特征43-46
  • 4.1.1 表層沉積物中PAHs的分布43-45
  • 4.1.2 表層沉積物中PAHs的組成特征45-46
  • 4.2 與其他河流表層沉積物中PAHs的比較46-47
  • 4.3 表層沉積物中PAHs的季節(jié)變化特征47-49
  • 4.4 不同季節(jié)表層沉積物中PAHs的組成特征及來(lái)源解析49-52
  • 4.4.1 不同季節(jié)表層沉積物中PAHs的組成特征49-50
  • 4.4.2 不同季節(jié)表層沉積物中PAHs的來(lái)源解析50-52
  • 4.5 不同季節(jié)表層沉積物中PAHs與TOC、BC之間的相關(guān)性52-54
  • 4.5.1 不同季節(jié)表層沉積物中PAHs與TOC的相關(guān)性52-53
  • 4.5.2 不同季節(jié)表層沉積物中PAHs與BC的相關(guān)性53-54
  • 4.6 PAHs的沉積記錄54-62
  • 4.6.1 沉積時(shí)間的確定54-56
  • 4.6.2 PAHs的總量垂直分布56-58
  • 4.6.3 柱芯沉積物中PAHs與TOC、BC之間的關(guān)系58-59
  • 4.6.4 柱芯沉積物中PAHs的組成變化59-60
  • 4.6.5 柱芯沉積物中PAHs的來(lái)源60-62
  • 4.7 本章小結(jié)62-63
  • 第五章 淮河上游PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)63-75
  • 5.1 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)概述63-66
  • 5.1.1 風(fēng)險(xiǎn)表征方法63-64
  • 5.1.2 毒性數(shù)據(jù)的選取64-65
  • 5.1.3 暴露濃度65-66
  • 5.2 不同季節(jié)水相中PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)66-69
  • 5.2.1 概率密度重疊面積法66-67
  • 5.2.2 安全閾值法67-69
  • 5.3 不同季節(jié)懸浮物中PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)69-71
  • 5.3.1 概率密度重疊面積法69-70
  • 5.3.2 安全閾值法70-71
  • 5.4 不同季節(jié)沉積物中PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)71-74
  • 5.4.1 概率密度重疊面積法71-73
  • 5.4.2 安全閾值法73-74
  • 5.5 本章小結(jié)74-75
  • 第六章 結(jié)論75-77
  • 6.1 結(jié)論75-76
  • 6.2 創(chuàng)新點(diǎn)76-77
  • 參考文獻(xiàn)77-85
  • 致謝85-87
  • 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄87-88

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本文編號(hào):1028032


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