本文關(guān)鍵詞：碳載尖晶石氧化物的制備、表征及其在微生物燃料電池中的應(yīng)用

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【摘要】：微生物燃料電池(Microbial Fuel Cell,MFC)作為一種新型的能源技術(shù),可以利用微生物分解特定廢棄物,實現(xiàn)廢物處理并產(chǎn)生電能,具有操作條件溫和以及環(huán)境友好等特點,為解決能源和環(huán)境問題提供了新方向,近年來成為研究熱點。MFC自身的優(yōu)點使其在未來應(yīng)用上具有廣闊的發(fā)展前景,然而,這種新型的能源技術(shù)還無法進(jìn)行大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用。較低的輸出功率是影響MFC商業(yè)化的主要原因。陰極氧還原反應(yīng)(Oxygen Reduction Reaction,ORR)的效率是制約輸出功率高低的主要因素之一,ORR的高過電勢和弱動力學(xué)不利于陰極反應(yīng)的進(jìn)行,降低了反應(yīng)的效率。因此,選擇適合的催化劑對提高ORR性能具有重要的意義。本文以納米碳載尖晶石氧化物為研究對象,探索了其作為復(fù)合催化劑的制備、表征、ORR電化學(xué)催化活性以及應(yīng)用于MFC陰極的產(chǎn)電性能。首先,采用氨蒸汽誘導(dǎo)法制備了小粒徑、大比表面積且均勻分散的尖晶石金屬氧化物(記為m-MnCo2O4)。掃描電鏡、X射線衍射和比表面分析都表明,較其他方法制得的錳鈷尖晶石(記為b-MnCo2O4),m-MnCo2O4的粒徑更小(60 nm),比表面積更大(133 m2/g)。將兩種催化劑分別按一定比例和導(dǎo)電碳黑混合,并進(jìn)行電化學(xué)測試,結(jié)果表明,m-MnCo2O4的氧還原峰電位比b-MnCo2O4更正,電流密度和起始電位稍弱于Pt/C。進(jìn)一步的測試計算表明,m-MnCo2O4的氧還原反應(yīng)電子轉(zhuǎn)移數(shù)為3.77,即m-MnCo2O4用于陰極催化使得ORR催化主要以4e-途徑進(jìn)行,提高了ORR催化效率。其次,采用水熱法合成了氮摻雜碳納米管負(fù)載錳鈷尖晶石(MnCo2O4/N-CNT),考察了MnCo2O4/N-CNT的形貌特征和MnCo2O4+N-CNT、Co3O4/N-CNT、MnCo2O4、N-CNT以及MnCo2O4/N-CNT的電催化活性。透射電鏡分析表明,尖晶石納米顆粒均勻地分散在碳納米管表面,通過水熱法可增強(qiáng)尖晶石和載體碳納米管之間的化學(xué)耦合作用。電化學(xué)測試結(jié)果表明,MnCo2O4/N-CNT的/N-CNT穩(wěn)定性和抗毒性優(yōu)于Pt/C。再次,采用水熱-共沉淀法制備了MnCo2O4/N,S-CNT復(fù)合催化劑,確定了不同碳納米管載體比例下催化劑的循環(huán)伏安性能,考察了CNT、N,S-CNT、MnCo2O4/CNT和MnCo2O4/N,S-CNT的電催化性能。結(jié)果表明,40 wt%CNT條件下的催化劑循環(huán)伏安性能最好,而且,此條件下的MnCo2O4/N,S-CNT的ORR催化活性高于MnCo204/CNTo最后,將MnCo2O4/N-CNI、MnCo2O4/N,S-CNT和Pt/C分別作為陰極催化劑用于MFC產(chǎn)電性能研究。結(jié)果表明,MnCo2O4/N-CNT和MnCo2O4/N,S-CNT的開路電壓和最大功率密度分別為0.714 V,673 mW/m2和0.705 V,767 mW/m2,遠(yuǎn)高于未修飾陰極的MFC(0.489 V,186 mW/m2),但低于Pt/C(0.747V,864mW/m2)。本文通過不同方法制備了不同納米碳載尖晶石金屬氧化物,探索了影響催化劑ORR活性的主要因素,發(fā)現(xiàn)了尖晶石制備方法、碳納米管和尖晶石之間的作用、碳納米管作為載體的用量、金屬摻雜尖晶石以及非金屬摻雜碳納米管對錳鈷尖晶石ORR活性有重要的影響,同時還對該類催化劑用于MFC陰極產(chǎn)電性能進(jìn)行了研究。
【關(guān)鍵詞】：微生物燃料電池 錳鈷尖晶石 碳納米管 氧還原反應(yīng) 電催化
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TM911.45
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 1 緒論12-22
• 1.1 課題的研究背景12
• 1.2 MFC概述12-14
• 1.2.1 MFC的結(jié)構(gòu)和工作原理12-13
• 1.2.2 MFC的特點和應(yīng)用13-14
• 1.2.3 MFC發(fā)展歷程14
• 1.3 MFC陰極材料的研究進(jìn)展14-19
• 1.3.1 貴金屬14-15
• 1.3.2 碳材料15-16
• 1.3.3 過渡金屬氧化物16-19
• 1.3.4 其它催化劑19
• 1.4 本論文的選題依據(jù)與研究內(nèi)容19-22
• 1.4.1 論文的選題依據(jù)19-20
• 1.4.2 論文的研究思路20
• 1.4.3 論文的研究內(nèi)容20-22
• 2 m-MnCo_2O_4納米顆粒的制備及其氧還原性能研究22-31
• 2.1 實驗22-25
• 2.1.1 催化劑制備22-23
• 2.1.2 催化劑表征23-24
• 2.1.3 電化學(xué)測試24
• 2.1.4 催化劑氧還原性能測試評價24-25
• 2.2 結(jié)果與討論25-29
• 2.2.1 催化劑制備過程反應(yīng)機(jī)理25
• 2.2.2 催化劑形貌分析25-26
• 2.2.3 催化劑晶相分析26-27
• 2.2.4 催化劑元素分析27
• 2.2.5 ORR電化學(xué)測試27-29
• 2.3 本章小結(jié)29-31
• 3 MnCO_2O_4/N-CNT的制備及其氧還原性能研究31-41
• 3.1 實驗31-33
• 3.1.1 催化劑制備31-33
• 3.1.2 催化劑表征33
• 3.1.3 電化學(xué)測試33
• 3.1.4 催化劑氧還原性能測試評價33
• 3.2 結(jié)果與討論33-39
• 3.2.1 催化劑制備過程反應(yīng)機(jī)理33-34
• 3.2.2 催化劑晶相分析34
• 3.2.3 催化劑形貌分析34-36
• 3.2.4 催化劑元素分析36-37
• 3.2.5 ORR電化學(xué)測試37-38
• 3.2.6 催化劑穩(wěn)定性和抗毒性研究38-39
• 3.3 本章小結(jié)39-41
• 4 MnCO_2O_4/N,S-CNT的制備及其氧還原性能研究41-49
• 4.1 實驗41-43
• 4.1.1 催化劑制備41-42
• 4.1.2 催化劑表征42
• 4.1.3 電化學(xué)測試42-43
• 4.1.4 催化劑氧還原性能測試評價43
• 4.2 結(jié)果與討論43-47
• 4.2.1 催化劑形貌分析43-44
• 4.2.2 催化劑制備過程反應(yīng)機(jī)理44
• 4.2.3 催化劑元素分析44-45
• 4.2.4 ORR電化學(xué)測試45-47
• 4.3 本章小結(jié)47-49
• 5 碳載尖晶石氧化物作為陰極催化劑用于MFC產(chǎn)電49-56
• 5.1 MFC性能評價的主要指標(biāo)49
• 5.2 電池運(yùn)行數(shù)據(jù)采集和計算49-50
• 5.3 極化曲線的測定50
• 5.4 催化劑應(yīng)用于MFC的測試50-53
• 5.4.1 菌種50
• 5.4.2 實驗儀器50-51
• 5.4.3 陽極培養(yǎng)液的接種和陰極緩沖溶液的配置51
• 5.4.4 MFC陰極修飾51-52
• 5.4.5 質(zhì)子交換膜(PEM)的預(yù)處理52
• 5.4.6 MFC反應(yīng)器的構(gòu)建52
• 5.4.7 MFC的運(yùn)行52-53
• 5.5 MFC測試結(jié)果分析53-54
• 5.5.1 MnCo_2O_4/N-CNT修飾陰極的MFC測試結(jié)果分析53-54
• 5.5.2 MnCo_2O_4/N,S-CNT修飾陰極的MFC測試結(jié)果分析54
• 5.6 本章小結(jié)54-56
• 結(jié)論與展望56-58
• 結(jié)論56-57
• 創(chuàng)新點57
• 展望與建議57-58
• 致謝58-59
• 參考文獻(xiàn)59-68
• 附錄68

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