本文關(guān)鍵詞：煤瀝青及瀝青煙中可抽提多環(huán)芳烴的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：煤瀝青在加工利用時會產(chǎn)生多環(huán)芳烴（PAHs）類污染物，它們對環(huán)境的潛在危害使其生成、遷移及控制過程受到人們的廣泛關(guān)注。煤瀝青中有機(jī)化學(xué)成分分析與鑒定對煤瀝青的研究和高效利用有著重要意義，而煤瀝青的熱加工往往是煤瀝青利用必不可少的過程。因此本文重點(diǎn)研究煤瀝青和瀝青煙有機(jī)化學(xué)組成以及熱加工過程中瀝青煙的釋放規(guī)律，為減少煤瀝青對環(huán)境的危害性提供指導(dǎo)。 本文選用6種不同來源和性質(zhì)的煤瀝青作為研究對象，依次用正己烷、苯進(jìn)行分級萃取，用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GC-MS)技術(shù)測定萃取物的化學(xué)組成，對其化學(xué)成分及化合物分布特征進(jìn)行了研究；為評價煤瀝青的毒性，本文建立了氣相色譜定量分析菲、熒蒽、芘、苯并[b]熒蒽、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘、苯并[ghi]傒的方法；為評價瀝青煙對空氣的危害性，將低溫?zé)峤鉅t改裝為瀝青煙產(chǎn)生裝置，并采用GC-MS對瀝青煙萃取物主要成分進(jìn)行分析；為研究瀝青煙的釋放量及影響因素，采用熱重分析儀（TGA）分別對原瀝青、萃取物、萃取殘?jiān)M(jìn)行熱重分析。所得主要結(jié)論為： 1.經(jīng)過正己烷和苯的分級萃取，可溶解出煤瀝青中的絕大部分輕質(zhì)組分，實(shí)現(xiàn)瀝青的族組分分離�？傒腿÷孰S著碳含量、C/H、軟化點(diǎn)的增加而減小。 2.萃取物主要由芳烴和雜環(huán)化合物組成。芳烴是萃取物的主要成分，在萃取物中的比例為90%左右，主要有不含取代基的4-6環(huán)的稠環(huán)芳烴，還有少量3-5環(huán)芳烴的烷基（主要是甲基）衍生物。芳烴種類從小環(huán)到大環(huán)呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢，五環(huán)芳烴的種類最多。在EPA重點(diǎn)檢測的PAHs中，低沸點(diǎn)、易揮發(fā)的萘、苊、芴、菲、蒽（2-3環(huán)）含量較少，且主要分布在正己烷抽提物中。而苯并[b]熒蒽、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘、苯并[ghi]傒（5-6環(huán)）含量較高，且主要分布在苯萃取物中。正己烷和苯先后萃取出的熒蒽、芘、苯并[a]蒽、（4環(huán)）PAHs的比例相當(dāng)；兩級萃取物中致癌性PAHs的比例均達(dá)到了1/2左右，致癌性PAHs占煤瀝青的比例約為1/3。 3.采用氣相色譜外標(biāo)法對煤瀝青中7種EPA重點(diǎn)監(jiān)控PAHs進(jìn)行了定量分析發(fā)現(xiàn)，隨著軟化點(diǎn)的增加，菲、熒蒽、芘的含量呈減小的趨勢，而苯并[b]熒蒽、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘、苯并[g,h,i]傒呈先增大后減小的趨勢，在軟化點(diǎn)100℃左右出現(xiàn)拐點(diǎn)；隨著抽提率的增大，菲、熒蒽、芘呈現(xiàn)增加的趨勢，而苯并[b]熒蒽、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘、苯并[ghi]傒呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢，在抽提率63.99%處出現(xiàn)拐點(diǎn)。高溫瀝青中致癌性較強(qiáng)的5、6環(huán)的芳烴含量較高，，致使其致癌性較中溫瀝青更大。 4.瀝青煙萃取物也主要由多環(huán)芳烴、雜環(huán)芳烴組成，多環(huán)芳烴在JY、DTH、JY1、SM、SJ、JY2瀝青煙氣萃取物中的比例依次為：86.79%、92.99%、92.43%、91.32%、91.4%、71.72%。多環(huán)芳烴主要以不含取代基的2-4芳烴為主，而取代基主要以甲基、二甲基的形式分布在兩環(huán)、三環(huán)芳烴上。多環(huán)芳烴的種類隨著環(huán)數(shù)的增加呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢，以三環(huán)芳烴的種類最多。和原瀝青相比，瀝青煙中兩環(huán)、三環(huán)芳烴的種類明顯增多。從萃取物組成來看，萘、苊、芴、蒽、熒蒽、芘等中小環(huán)PAHs在瀝青煙萃取物中所占的比例較大，是瀝青煙中EPA重點(diǎn)監(jiān)測多環(huán)芳烴的主要組成部分，從PAHs總量上來看，致癌性PAHs在JY、DTH、JY1、SM、SJ、JY2瀝青煙氣萃取物中的比例分別為：50.87%、82.63%、69.32%、82.23%、61.49%、51.33%。 5.煤瀝青在熱解過程中的失重主要是由可溶于苯的瀝青烯的揮發(fā)和分解引起的；通過對瀝青煙釋放的影響因素研究發(fā)現(xiàn)，作用時間在前期影響較大，隨著時間的延長其影響逐漸減��；隨著溫度的增加，瀝青煙釋放量不斷增大，從160℃升溫至180℃，瀝青中可揮發(fā)的組分增加量比較多；在相同的時間內(nèi)，正己烷抽提物的失重率和失重速率遠(yuǎn)大于苯抽提物、原瀝青及抽提殘?jiān)�，說明正己烷抽提物在該溫度下的揮發(fā)活性最大，在同樣條件下，具有更多易揮發(fā)組分的中溫瀝青的瀝青煙釋放量比高溫瀝青大得多。
【關(guān)鍵詞】：煤瀝青 分級萃取 GC-MS 多環(huán)芳烴 瀝青煙 熱失重
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ241.5;X784
【目錄】：

• 摘要3-6
• ABSTRACT6-13
• 第一章 文獻(xiàn)綜述13-31
• 1.1 研究背景13-15
• 1.2 煤瀝青研究15-18
• 1.2.1 煤焦油瀝青的萃取與族組分劃分15-17
• 1.2.2 煤瀝青化學(xué)組成研究17-18
• 1.3 瀝青煙的研究18-26
• 1.3.1 瀝青煙的產(chǎn)生和富集方法研究19-23
• 1.3.2 瀝青煙的分析測試方法研究23-24
• 1.3.3 瀝青煙化學(xué)組成研究24
• 1.3.4 影響瀝青煙釋放的主要因素24-26
• 1.4 本課題主要研究內(nèi)容26-27
• 參考文獻(xiàn)27-31
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分31-41
• 2.1 主要試劑和儀器31
• 2.1.1 試劑31
• 2.1.2 主要儀器31
• 2.2 樣品制備和基礎(chǔ)分析31-32
• 2.3 分級萃取32-33
• 2.4 萃取物的 GC-MS 檢測與分析33
• 2.5 樣品中典型 PAHs 檢測方法33-38
• 2.5.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配置33-34
• 2.5.2 標(biāo)線的建立34-36
• 2.5.3 實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)確性36-38
• 2.6 瀝青煙的組成分布研究38
• 2.6.1 瀝青煙產(chǎn)生裝置38
• 2.6.2 瀝青煙產(chǎn)生與富集方法38
• 2.6.3 瀝青煙組成分析38
• 2.7 瀝青煙釋放影響因素研究38-40
• 參考文獻(xiàn)40-41
• 第三章 煤瀝青溶劑分級萃取物的 GC-MS 分析41-67
• 3.1 瀝青的分級萃取41-43
• 3.1.1 萃取率41
• 3.1.2 碳含量、C/H 與總萃取率的關(guān)系41-42
• 3.1.3 抽提率與軟化點(diǎn)的關(guān)系42-43
• 3.2 正己烷萃取物的 GC-MS 分析43-54
• 3.2.1 正己烷萃取物的化學(xué)組成分析43-49
• 3.2.2 萃取物化合物分布特征49-54
• 3.3 苯萃取物的 GC-MS 分析54-61
• 3.3.1 萃取物的化學(xué)組成分析54-57
• 3.3.2 萃取物化合物分布特征57-61
• 3.4 萃取物中致癌性 PAHs 的分布61-64
• 3.4.1 致癌性 PAHs 在兩級萃取物中的分布61-63
• 3.4.2 致癌性 PAHs 的總量分布63-64
• 3.5 本章小結(jié)64-65
• 參考文獻(xiàn)65-67
• 第四章 原瀝青中 PAHs 含量及分布規(guī)律研究67-77
• 4.1 原瀝青中七種多環(huán)芳烴含量測定67-70
• 4.1.1 原瀝青中多環(huán)芳烴的分析67-68
• 4.1.2 原瀝青中 PAHs 的毒性當(dāng)量濃度分析68-70
• 4.2 PAHs 的分布規(guī)律70-73
• 4.2.1 瀝青軟化點(diǎn)對 PAHs 分布的影響70-71
• 4.2.2 抽提率與 PAHs 含量的關(guān)系71-72
• 4.2.3 C/H 與瀝青中 PAHs 分布的關(guān)系72-73
• 4.3 本章小結(jié)73-74
• 參考文獻(xiàn)74-77
• 第五章 瀝青煙的組成及釋放規(guī)律77-97
• 5.1 瀝青煙萃取物的 GC-MS 分析77-84
• 5.1.1 瀝青煙萃取物的化學(xué)組成分析77-81
• 5.1.2 瀝青煙化合物分布特征81-84
• 5.2 瀝青煙萃取物中致癌性 PAHs 分布84-86
• 5.3 瀝青熱解過程中的失重分析86-88
• 5.3.1 煤瀝青的熱解86-87
• 5.3.2 溶劑分級萃取物對煤瀝青熱解的影響87-88
• 5.4 瀝青煙釋放的影響因素88-94
• 5.4.1 時間對瀝青煙釋放的影響88-90
• 5.4.2 溫度對瀝青煙釋放的影響90-91
• 5.4.3 瀝青性質(zhì)對瀝青煙釋放量的影響91-94
• 5.5 本章小結(jié)94-95
• 參考文獻(xiàn)95-97
• 第六章 結(jié)論與展望97-101
• 6.1 結(jié)論97-99
• 6.2 建議99-101
• 致謝101-103
• 發(fā)表論文情況103

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 林海英;薛昕;李華春;;瀝青四組分和瀝青的熱失重分析[J];重慶交通大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2009年04期

2 張秋民;黃楊柳;關(guān)s

本文編號：334872