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直接甲醇燃料電池二氧化鈰載鉑陽極催化劑復(fù)合及功能研究

發(fā)布時(shí)間:2020-06-27 04:27
【摘要】:能源危機(jī)和環(huán)境污染促使人們對(duì)開發(fā)環(huán)境友好型新能源特別是清潔、高效、無污染的新型能源提出了迫切需求。因此人們對(duì)清潔、可再生能源及相關(guān)的設(shè)備裝置作了大量的研究。其中,直接甲醇燃料電池(DMFC)的研究主要致力于解決電池穩(wěn)定性低、催化劑的催化性能低等。本文主要是對(duì)CeO2載體進(jìn)行復(fù)核和功能化修飾以提高催化劑性能。首次將CeO2納米管和碳納米管結(jié)合起來制作一種復(fù)合納米管作為載體,使載體既具有良好的導(dǎo)電性能又具有良好的機(jī)械性能和熱穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:Pt/CeO2-CNTs-HN催化劑較Pt/CeO2-CNTs-PB、Pt/CNTs和Pt/CeO2-NTs催化劑擁有更高的活性和穩(wěn)定性。CeO2-CNTs-HN載體上的Pt分布更加均勻,有利于提高其電化學(xué)活性,且由于Pt更容易吸附在CeO2與CeO2的縫隙間并不是直接吸附在CeO2上,這使得Pt與CNTs和CeO2同時(shí)有一個(gè)有效的接觸,這樣可以增強(qiáng)三者間協(xié)同效應(yīng)。Pt/CeO2-CNTs-HN催化劑中三者的有效接觸不僅可以提高催化劑的活性,還可以提高催化劑的穩(wěn)定性,因?yàn)檫@有利于吸附在Pt上的毒化物種CO的去除,且Pt與CeO2間更強(qiáng)的范德華力可以抑制Pt的團(tuán)聚和脫落。為進(jìn)一步提高Pt/CeO2-CNTs-HN催化劑性能,首次討論了煅燒溫度和CeO2與CNTs之間的比例對(duì)Pt/CeO2-CNTs-HN催化劑性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:隨著CeO2量的增加和煅燒溫度的上升,催化劑的活性是先升高后下降,當(dāng)CeO2與CNTs之間的比例為1:1、煅燒溫度為280℃時(shí),Pt/CeO2-CNTs-HN催化劑性能最好。由于碳載體在燃料電池運(yùn)行環(huán)境中容易被腐蝕,造成催化劑活性穩(wěn)定性降低。為了提高催化劑的穩(wěn)定性,采用自制的介孔CeO2作載體,并用氮摻雜碳源PVP經(jīng)原位碳化對(duì)二氧化鈰載體進(jìn)行修飾,考察PVP的量對(duì)二氧化鈰催化劑體系的影響,同時(shí)用PVP對(duì)XC-72載體進(jìn)行修飾以作對(duì)比。研究結(jié)果表明:PVP量越多,催化劑性能越好,但是過多的PVP又會(huì)導(dǎo)致催化劑性能下降,當(dāng)PVP的量為20wt.%時(shí),催化劑性能最好;PVP作氮摻雜碳源不僅有利于Pt/CeO2催化劑體系性能提高,也有利于Pt/XC-72催化劑體系性能提高。
【學(xué)位授予單位】:天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TM911.4;O643.36

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本文編號(hào):2731327

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