本文關(guān)鍵詞：以Ag為電極的電催化還原CO_2性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：二氧化碳是溫室氣體的一種重要成分,現(xiàn)今眾多的科學(xué)家提出了多種方式以望能夠減小其在大氣中的含量。將二氧化碳轉(zhuǎn)為可供人類使用的能源是最吸引人的方式。這其中電催化由于具有反應(yīng)易控,原料能夠循環(huán)利用,生產(chǎn)過程不產(chǎn)生二氧化碳和易于模塊化這些優(yōu)點,成為了二氧化碳催化領(lǐng)域的熱點。在眾多電催化材料中,Ag具有產(chǎn)物選擇性極高,化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,對環(huán)境無害等優(yōu)點,是本文研究首選的研究材料。本論文以三電極體系為研究體系,研究不同純度的銀片和不同工藝的銀鍍層的電催化還原二氧化碳性能,并對離子液體體系和“陽極氧化再還原”工藝處理體系的電催化還原CO2性能進行了初步研究。對市售925銀、950銀、999銀和9999銀進行了檢測,發(fā)現(xiàn)前兩者Ag純度未達到標(biāo)牌要求。分別以上述四種銀片作為工作電極,Pt片為對電極,飽和KCl的Ag/Ag Cl電極作為參比電極,0.5mol/L碳酸氫鉀為電解液,測試了其電催化還原二氧化碳的性能,結(jié)果證明950銀的過電勢最小,為-1.1V;而999銀和9999銀過電勢基本一致,為-1.3V,為最大。在相同電勢下,950銀的電流密度在大多數(shù)電位下比其它高。但對于生成CO的法拉第效率而言,9999銀顯著高于其它,最高達到60%。在以Ag為催化材料進行電催化還原CO2時,應(yīng)選擇高純度Ag。在無氰電鍍體系下,以銅片為基體,5,5-二甲基海因為配合物,硝酸銀為主鹽,通過控制電流密度大小,電鍍時間長短,是否添加連吡啶,制備出不同的Ag鍍層。電鏡結(jié)果表明,連吡啶添加可以細化鍍層顆粒至納米級;XRD結(jié)果表明,所有工藝下在(111)晶面上都擇優(yōu)生長。當(dāng)工藝條件為(5m A/cm2,5min,不加連吡啶)、(5m A/cm2,15min,不加連吡啶)、(20m A/cm2,5min,不加連吡啶)時,Ag在(220)晶面上也擇優(yōu)生長,當(dāng)工藝條件為(5m A/cm2,15min,不加連吡啶)時,Ag在(311)晶面上擇優(yōu)生長,(220)晶面和(311)晶面在-1.9V和-1.8V的高電勢下對CO的法拉第效率的提高具有促進作用,最高達到70%。就BMIM-BF4離子液體而言,在電催化中使電流密度平均提高約0.3m A/cm2,CO的法拉第效率最高達90%,但其高成本和穩(wěn)定性是制約其發(fā)展的決定因素。對于“陽極氧化再還原”工藝而言,在0.3V工藝處理下過電勢會降低,約為-1.1V,而0.6V處理后仍為-1.3V。經(jīng)過工藝處理的電流密度平均提高約0.5m A/cm2,法拉第效率最高達80%,具有良好的應(yīng)用前景,值得進一步具體研究。
【關(guān)鍵詞】：電催化 二氧化碳 Ag電極 電鍍
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ153
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 緒論9-20
• 1.1 課題背景和研究意義9-10
• 1.2 電催化還原CO_2 的研究現(xiàn)狀10-18
• 1.2.1 引言10-12
• 1.2.2 ⅠB元素在電催化還原CO_2 中的研究12-13
• 1.2.3 ⅡB元素在電催化還原CO_2 中的研究13-14
• 1.2.4 ⅣB元素電催化還原CO_2 中的研究14
• 1.2.5 ⅥB元素電催化還原CO_2 中的研究14-15
• 1.2.6 ⅦB元素電催化還原CO_2 中的研究15
• 1.2.7 Ⅷ元素在電催化還原CO_2 中的研究15-18
• 1.3 本文構(gòu)想及研究內(nèi)容18-20
• 第2章 實驗材料及研究方法20-26
• 2.1 實驗藥品及設(shè)備20-21
• 2.2 材料表征21
• 2.2.1 X-射線衍射分析（XRD）21
• 2.2.2 掃描電子顯微鏡（SEM）21
• 2.3 性能表征21-23
• 2.3.1 動電位掃描（LSV）21-22
• 2.3.2 循環(huán)伏安法（CV）22
• 2.3.3 電流-時間曲線22
• 2.3.4 氣相色譜22-23
• 2.4 實驗操作流程23-25
• 2.5 其它25-26
• 第3章 Ag片純度對還原CO_2 的性能影響26-47
• 3.1 不同純度Ag片的物相形貌表征26-28
• 3.2 不同純度Ag片的電催化還原CO_2 性能研究28-43
• 3.2.1 925Ag的電催化還原CO_2 性能研究29-34
• 3.2.2 950Ag的電催化還原CO_2 性能研究34-37
• 3.2.3 999Ag的電催化還原CO_2 性能研究37-40
• 3.2.4 9999Ag的電催化還原CO_2 性能研究40-43
• 3.3 不同純度Ag片的LSV曲線比較43-44
• 3.4 不同純度Ag片的電流密度比較44
• 3.5 不同純度Ag片的法拉第效率比較44-45
• 3.6 本章小結(jié)45-47
• 第4章 電鍍Ag還原CO_2 的性能研究47-78
• 4.1 Ag鍍件的物相結(jié)構(gòu)表征47-50
• 4.1.1 SEM表征47-49
• 4.1.2 XRD表征49-50
• 4.2 各自工藝下鍍Ag的電催化還原CO_2 性能50-73
• 4.3 不同工藝條件下的LSV比較73-74
• 4.4 不同工藝條件下的電流密度比較74-75
• 4.5 不同工藝條件下的法拉第效率比較75-76
• 4.6 本章小結(jié)76-78
• 第5章 離子液體與陽極氧化再還原研究78-96
• 5.1 離子液體研究78-84
• 5.1.0 離子液體體系的選取78
• 5.1.1 離子液體電解液的電催化性能表征78-82
• 5.1.2 離子液體與碳酸氫鉀體系的比較82-84
• 5.2 陽極氧化再還原研究84-94
• 5.2.1 陽極氧化再還原體系的選擇84-86
• 5.2.2 陽極氧化再還原材料的物相結(jié)構(gòu)表征86-87
• 5.2.3 陽極氧化再還原材料的電化學(xué)性能表征87-92
• 5.2.4 陽極氧化再還原工藝處理前后的電化學(xué)性能比較92-94
• 5.3 本章小結(jié)94-96
• 結(jié)論96-97
• 參考文獻97-104
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文104-106
• 致謝106

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本文編號：270921