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鈀基雙金屬納米材料的可控合成及其電催化性能研究

發(fā)布時間:2018-07-05 13:12

  本文選題:燃料電池 + 納米材料; 參考:《浙江師范大學(xué)》2015年碩士論文


【摘要】:隨著全球環(huán)境污染的日益加重、能源的過度消耗,人類對清潔環(huán)保型能源的需求日劇上升。燃料電池由于其高效率、無噪聲、無污染等特點成為重要的清潔方便的能源裝置。然而,燃料電池的催化劑是燃料電池使用效率和壽命的關(guān)鍵。催化劑的催化性能與其粒徑、結(jié)構(gòu)和組成等密切相關(guān)。因此,探究高催化活性、高穩(wěn)定性以及高抗毒性的金屬催化劑具有重要的實際意義。本論文分別采用濕化學(xué)法和溶劑熱法調(diào)控合成了五種Pd基二元貴金屬納米合金催化劑,詳細(xì)研究了材料組成和結(jié)構(gòu)等特性,并深入探討了它們的相關(guān)生長機(jī)理以及電化學(xué)催化性能,主要內(nèi)容如下:(1)三維多枝狀Pt-Pd納米晶體的合成及其電催化性能研究以N-甲基咪唑為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑,乙二醇為溶劑和還原劑,通過一步溶劑熱法成功地制備了三維多枝狀Pt-Pd合金納米材料。該方法不需要添加任何晶種、模板或表面活性劑。所制備的多枝狀Pt-Pd合金晶體與商業(yè)Pt黑和Pd黑相比具有更大的電化學(xué)活性面積,并在堿性介質(zhì)中對乙二醇氧化反應(yīng)表現(xiàn)出更好的電催化活性和穩(wěn)定性。(2)枝狀Pt-Pd納米晶體的合成及其電催化性能研究采用簡單的一步濕化學(xué)法,以聚乙烯基吡咯烷酮(PVP)和尿素為穩(wěn)定劑和結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑合成了分散性良好的枝狀多孔Pt-Pd納米晶體(Pt-Pd NDs),該方法沒有使用任何晶種、模板或有毒的有機(jī)溶劑。詳細(xì)研究了材料組分和結(jié)構(gòu)等特性,并深入探討了其相關(guān)生長機(jī)理。所制備的Pt-Pd NDs與商業(yè)Pt黑和Pd黑相比有較大的電化學(xué)活性面積,并在堿性介質(zhì)中對甲醇和乙二醇的電氧化反應(yīng)表現(xiàn)出高效的催化活性和穩(wěn)定性。(3)花狀Pt-Pd納米晶體/還原石墨烯的合成及其電催化性能研究在亞硝酸鈉和PVP的存在下,以水合肼為還原劑,通過一步濕化學(xué)法合成了花狀Pt-Pd納米晶體/還原石墨烯納米復(fù)合材料(Pt-Pd NFs/RGOs)。所制備的Pt-Pd NFs/RGOs在酸性介質(zhì)中與商業(yè)Pt-C催化劑相比對氧還原反應(yīng)具有更高的催化活性和更好的穩(wěn)定性。(4)單分散Pd-Cu納米晶體/還原石墨烯的合成及其電催化性能研究在離子液晶1-十六烷基-2,3二甲基咪唑溴化物([Ci6MMIm]Br)存在下,以還原石墨烯納米薄片(RGOs)為支撐材料,通過一步溶劑熱法制備了單分散的Pd-Cu合金納米晶體。所制得的Pd-Cu合金材料與商業(yè)Pd黑和RGOs催化劑相比具有較大的電化學(xué)活性面積,且在堿性介質(zhì)中對氧還原反應(yīng)表現(xiàn)出較高的電催化性能以及較強(qiáng)的抗甲醇能力。(5)單分散Au-Pd納米顆粒/還原石墨烯的合成及其電催化性能研究在碘化鉀和PVP的存在下,通過簡單的一步溶劑熱法,制備了單分散Au-Pd納米顆粒/還原石墨烯復(fù)合材料。所制備的單分散Au-Pd納米材料與商業(yè)Pd黑和RGOs催化劑相比在堿性介質(zhì)中對氧還原反應(yīng)表現(xiàn)出更強(qiáng)的催化能力、更好的穩(wěn)定性和良好的抗醇性。
[Abstract]:With the worsening of global environmental pollution and excessive consumption of energy, the demand for clean and environment-friendly energy has increased dramatically. Fuel cell has become an important clean and convenient energy device because of its high efficiency, no noise, no pollution and so on. However, the catalyst of fuel cell is the key to the efficiency and life of fuel cell. The catalytic performance of the catalyst is closely related to its particle size, structure and composition. Therefore, it is of great practical significance to explore metal catalysts with high catalytic activity, high stability and high toxicity resistance. In this paper, five kinds of PD based binary noble metal nanocrystalline catalysts were synthesized by wet chemical method and solvothermal method respectively. The composition and structure of the catalysts were studied in detail. The related growth mechanisms and electrochemical catalytic properties of Pt-Pd nanocrystals were discussed in detail. The main contents were as follows: (1) the synthesis and electrocatalytic properties of three-dimensional multi-dendritic Pt-Pd nanocrystals were studied with N-methylimidazole as the structure guide. Three-dimensional multi-branched Pt-Pd alloy nanomaterials were successfully prepared by one-step solvothermal method using ethylene glycol as solvent and reductant. The method does not require the addition of any seed, template or surfactant. Compared with commercial Pt black and PD black, the prepared multi-branched Pt-Pd alloy crystal has a larger electrochemical active area than that of commercial Pt black and PD black. In alkaline medium, the oxidation of ethylene glycol showed better electrocatalytic activity and stability. (2) the synthesis and electrocatalytic properties of dendritic Pt-Pd nanocrystals were studied by a simple one-step wet chemical method. Poly (vinylpyrrolidone) (PVP) and urea were used as stabilizers and structural guides to synthesize dendritic porous Pt-Pd nanocrystals (Pt-Pd NDs) without any seed, template or toxic organic solvent. The composition and structure of the material were studied in detail, and the growth mechanism was discussed. Compared with commercial Pt black and PD black, the prepared Pt-Pd NDs have larger electrochemical active area. The electrooxidation of methanol and ethylene glycol in alkaline medium showed high catalytic activity and stability. (3) the synthesis and electrocatalytic properties of flower-like Pt-Pd nanocrystalline / reduced graphene were studied in the presence of sodium nitrite and PVP. The flower-like Pt-Pd nanocrystals / reduced graphene nanocomposites (Pt-Pd NFs / RGOs) were synthesized by one step wet chemical method with hydrazine hydrate as reducing agent. The prepared Pt-Pd NFS / RGOs have higher catalytic activity and better stability for oxygen reduction than commercial Pt-C catalysts in acid medium. (4) Synthesis of monodisperse Pd-Cu nanocrystals / reduced graphene and their electrocatalytic properties In the presence of ionic liquid crystal 1-hexadecyl -2- (3) dimethyl imidazolium bromide ([Ci6MMIm] Br), Monodisperse Pd-Cu alloy nanocrystals were prepared by one-step solvothermal method using reduced graphene nanocrystals (RGOs) as supporting materials. Compared with commercial PD black and RGOs catalysts, the prepared Pd-Cu alloy has a larger electrochemical active area. Moreover, the oxygen reduction reaction in alkaline medium showed high electrocatalytic activity and strong methanol resistance. (5) the synthesis and electrocatalytic properties of monodisperse Au-Pd nanoparticles / reduced graphene were studied in the presence of potassium iodide and PVP. Monodisperse Au-Pd nanoparticles / reduced graphene composites were prepared by a simple solvothermal method. Compared with commercial PD black and RGOs catalysts, the monodisperse Au-Pd nanomaterials exhibited stronger catalytic ability, better stability and better alcohol-resistance than those of commercial PD black and RGOs catalysts in alkaline medium.
【學(xué)位授予單位】:浙江師范大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:O643.36;TM911.4

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本文編號:2100312

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