本文選題：氧化鋅 + 均勻沉淀法��； 參考：《浙江工業(yè)大學》2015年碩士論文

【摘要】：費托合成(Fischer-Tropsch Synthesis)是將煤、天然氣和生物質中得到的合成氣轉化為液體燃料及高附加值的化工原料的重要手段,對解決能源問題具有至關重要的作用。鈷基催化劑活性和重質烴選擇性高、穩(wěn)定性好,水煤氣變換活性低,是最有發(fā)展前景的費托合成催化劑。本文將均勻沉淀法制備的堿式碳酸鋅經(jīng)焙燒后形成的Zn O作為Co基催化劑的載體,重點考察了堿式碳酸鋅的形成過程,以及均勻沉淀溫度與反應溶液中乙醇含量對Co/ZnO催化劑的費托合成反應性能的影響,并添加Al助劑提高了催化劑的活性和穩(wěn)定性。通過X射線衍射(XRD)、程序升溫還原(TPR)、掃描電鏡(SEM)等表征手段,得到了以下結果:(1)采用均勻沉淀法制備了堿式碳酸鋅,隨著沉淀過程中溫度升高、尿素量增多、反應時間延長,Zn原子利用率均得到提升;反應初期產物中發(fā)現(xiàn)棒狀ZnO晶體,但它在40 min后消失;反應40 min和1h生成產物中只檢測到Zn4CO3(OH)6·H2O和Zn5(CO3)2(OH)6晶體,并存在著前者向后者轉化的現(xiàn)象,焙燒后的ZnO保留了母體的多孔片組裝的球形結構,且隨著焙燒溫度的增加,Zn O晶粒長大。(2)考察了不同均勻沉淀反應溫度和均勻沉淀溶劑中乙醇含量對ZnO及Co/Zn O費托催化劑的影響,發(fā)現(xiàn)提高均勻沉淀溫度,ZnO晶粒變小,組裝的片層狀六角花微粒長大,同時結構發(fā)生變化,使費托性能產生差異,90°C是最適宜的合成溫度;增加乙醇含量使ZnO微粒由六角花型趨近于球形,組裝微粒片層結構的ZnO晶粒先變小后變大,添加20%(體積分數(shù))乙醇可以將Co/Zn O的反應活性提高22%。(3)制備的Co/ZnO催化劑主要由于反應過程中Co的燒結導致失活。添加助劑Al有效改善了催化的燒結現(xiàn)象,解決了費托反應失活問題,提高了催化劑的穩(wěn)定性。Al含量為0.1%時,不僅明顯改善催化劑的反應穩(wěn)定性,還提高了催化劑的費托反應活性。
[Abstract]:Fischer-Tropsch Synthesis is an important method for converting syngas from coal, natural gas and biomass into liquid fuel and high value-added chemical raw materials, which plays an important role in solving energy problems. Cobalt based catalyst with high selectivity, good stability and low water gas shift activity is the most promising catalyst for Fischer synthesis. In this paper, the basic zinc carbonate prepared by homogeneous precipitation method was calcined to form Zno as the carrier of Co based catalyst, and the formation process of basic zinc carbonate was investigated. The effects of homogeneous precipitation temperature and ethanol content in the reaction solution on the performance of Fischer-Tropsch synthesis of Co / ZnO catalyst were investigated. The activity and stability of the catalyst were improved by adding Al promoter. By means of X-ray diffraction (XRD), temperature programmed reduction (TPR), scanning electron microscopy (SEM), the following results were obtained: 1) basic zinc carbonate was prepared by homogeneous precipitation method. With the increase of temperature, the amount of urea increased. In the initial product of the reaction, the rod-like crystal was found in the initial product, but it disappeared after 40 min. In the reaction product of 40 min and 1 h, only Zn _ 4CO _ 3H _ 3O _ 2O and Zn _ 5o _ 3CO _ 3O _ 2O _ H _ (6) crystals were detected. The calcined ZnO retained the spherical structure of the porous lamellar assembly. With the increase of calcination temperature, the effects of different homogeneous precipitation reaction temperature and ethanol content in homogeneous precipitation solvent on ZnO and Co / Zn O Fischer catalyst were investigated. The optimum synthesis temperature is 90 擄C due to the growth of the assembled lamellar hexagonal particles and the change of the structure, and the increase of ethanol content makes the ZnO particles become spherical from hexagonal flowers. The ZnO grains of the assembled particle lamellar structure first become smaller and then bigger. Adding 20% ethanol can increase the reaction activity of Co / Zn O and increase the reaction activity of Co / Zn O.) the Co / ZnO catalyst is mainly deactivated due to Co sintering during the reaction. The addition of Al can effectively improve the sintering phenomenon of the catalyst, solve the deactivation problem of the Fischer reaction, and improve the stability of the catalyst when the content of Al is 0.1, which not only improves the stability of the catalyst, but also improves the stability of the catalyst. The catalytic activity of the catalyst was also improved.
【學位授予單位】：浙江工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TQ132.41;TQ529.2

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本文編號：2003838