本文選題：第一性原理 + 吸附�。� 參考：《燕山大學(xué)》2015年碩士論文

【摘要】：ZnSe(110)表面與各種分子之間相互作用及催化氧化反應(yīng)的研究對(duì)于提升ZnSe在氣敏、催化等領(lǐng)域中的應(yīng)用具有重要意義。本文采用密度泛函理論和周期性平板模型,分別計(jì)算了ZnSe(111)不同截止面和(110)表面的表面能,并結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果所表明的量子點(diǎn)殼層主要生長(zhǎng)面,著重研究O2、CO和CO2在ZnSe的非極性(110)表面的吸附行為和CO在ZnSe(110)表面的催化氧化過程。另外本文還制備了具有獨(dú)特光電特性的以L-半胱氨酸(L-Cys)為配體修飾的ZnSe核殼結(jié)構(gòu)量子點(diǎn)并研究了其光生載流子的輸運(yùn)行為。通過場(chǎng)誘導(dǎo)表面光電壓技術(shù)和瞬態(tài)光電壓技術(shù)結(jié)合表征了所制備ZnSe/ZnS/L-Cys核殼量子點(diǎn)的光伏特性。同時(shí)結(jié)合傅立葉變換紅外光譜、拉曼光譜、紫外可見光吸收光譜和熒光光譜分析了樣品的光電性能及載流子遷移行為。并使用VASP結(jié)合barder電荷對(duì)不同配體與ZnSe的相互作用和電荷轉(zhuǎn)移進(jìn)行了分析。計(jì)算結(jié)果表明:ZnSe不同截止面的(111)表面和(110)表面的表面能以(110)表面的表面能最低,最為穩(wěn)定;O2、CO和CO2在ZnSe(110)表面均以化學(xué)吸附形式吸附,吸附能分別為0.455、0.296和0.326 eV。當(dāng)O2優(yōu)先于CO在表面吸附時(shí)更有利于CO催化氧化反應(yīng)的發(fā)生。而且當(dāng)表面存在Se空位時(shí),O2分子以化學(xué)吸附形式優(yōu)先吸附在ZnSe(110)表面的Se空位上并生成激發(fā)態(tài)O22。可以大大提高ZnSe(110)表面的氧化性,從而影響ZnSe(110)表面CO催化氧化反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:ZnSe量子點(diǎn)具有P型光伏特性,并較同族核殼量子點(diǎn)在紫外-近紅外區(qū)域具有更寬和更強(qiáng)的光電壓響應(yīng)。相位值隨外加正電場(chǎng)絕對(duì)值的增加而增加,隨外加負(fù)電場(chǎng)絕對(duì)值的減小而減小。在3.3×10-8到2×10-3 s區(qū)域?qū)挼墓怆妷喉憫?yīng)與光生自由電荷載流子的擴(kuò)散距離延長(zhǎng)和界面空間電荷區(qū)明顯的量子隧道效應(yīng)有關(guān),同時(shí)這也是導(dǎo)致所制備樣品獨(dú)特的光電壓特性的原因。
[Abstract]:The study on the interaction between ZnSe110) and various molecules and the catalytic oxidation reaction is of great significance in enhancing the application of ZnSe in gas sensing, catalysis and other fields. In this paper, using density functional theory and periodic plate model, the surface energies of different cutoff surfaces and 110) surfaces are calculated, respectively, and the main growth surfaces of the shell layer of quantum dots are shown by the experimental results. The adsorption behavior of O _ 2CO and CO2 on the non-polar surface of ZnSe and the catalytic oxidation of CO on the surface of ZnSe _ (110) were studied. In addition, L- cysteine L-Cys-modified ZnSe core-shell quantum dots with unique optoelectronic properties have been prepared and their photoinduced carrier transport behavior has been studied. The photovoltaic properties of ZnSe/ZnS/L-Cys core-shell quantum dots were characterized by field-induced surface photovoltage technique and transient photovoltage technique. At the same time, the photoelectric properties and carrier migration behavior of the samples were analyzed by Fourier transform infrared spectroscopy, Raman spectroscopy, UV-Vis absorption spectrum and fluorescence spectrum. The interaction and charge transfer between different ligands and ZnSe were analyzed by VASP and barder charge. The calculated results show that the surface energy of the different cutoff surfaces of 1: ZnSe is the lowest, and the adsorption energy of CO and CO2 on ZnSe 110) surface is the lowest, and the adsorption energy is 0.455U 0.296 and 0.326 EV, respectively. When O _ 2 is preferentially adsorbed on the surface of CO, the catalytic oxidation of CO is more favorable. Moreover, when there is a se vacancy on the surface, O _ 2 molecules are chemically adsorbed preferentially on the se vacancy on the ZnSe110) surface and form an excited state O _ (22). The oxidation property of ZnSe110) surface can be greatly improved, thus affecting the catalytic oxidation of CO on ZnSe110) surface. The experimental results show that: ZnSe quantum dots have P-type photovoltaic properties and wider and stronger photovoltage response than the core-shell quantum dots in the UV-NIR region. The phase value increases with the increase of the absolute value of the applied positive electric field and decreases with the decrease of the absolute value of the applied negative electric field. The wide photovoltage response in the range of 3.3 脳 10-8 to 2 脳 10-3 s is related to the extension of the diffusion distance of photogenerated free charge carriers and the obvious quantum tunneling effect in the interfacial space charge region, which also contributes to the unique photovoltage characteristics of the prepared samples.
【學(xué)位授予單位】：燕山大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ132.41;TB383.1

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本文編號(hào)：1863832