本文選題：層層自組裝　切入點：配位作用　出處：《中國海洋大學》2015年碩士論文

【摘要】：與壓力驅(qū)動的膜分離技術(shù)相比,正滲透(FO)技術(shù)不需要外加壓力作為分離驅(qū)動力,并具備能耗低、水回收率高、污染傾向低的特點。FO技術(shù)不僅在水處理領(lǐng)域獲得了重視與關(guān)注,也在其它應用方向上具有很大的發(fā)展?jié)摿Α訉幼越M裝(LBL)技術(shù)是一種自上世紀90年代快速發(fā)展起來的表面修飾方法,是利用帶電基膜在帶相反電荷的聚電解質(zhì)溶液中交替沉積制備多層膜的制備技術(shù)。配位作用是一種相對穩(wěn)定的LBL技術(shù)推動力,常用于納濾工藝中。然而,即使近年來LBL技術(shù)開始用于FO膜的制備,但尚未出現(xiàn)配位作用參與沉積過程制備的LBL-FO膜的相關(guān)報道。本文基于金屬離子配位作用,采用聚乙烯亞胺(PEI)和聚苯乙烯磺酸鈉(PSS)兩種聚電解質(zhì),以改性的聚丙烯腈(PAN)為基膜制備LBL-FO膜,通過掃描電鏡(SEM)、原子力顯微鏡(AFM)、接觸角、X射線光電子能譜(XPS)、紅外光譜(FTIR)等表征方法分析自組裝機理,觀察膜的表面形貌,并對膜的性能進行考察。經(jīng)過研究,當使用0.50M的MgCl2溶液作為汲取液、去離子水作為進料液時,FO模式下以配位作用作為成膜推動力的LBL(PEI/PSS(Cu)1/2)3FO膜的水通量可以達到約16LMH,反向鹽通量低于1.5gMH。得到的LBL (PEI/PSS(Cu)1/2)3FO膜的最佳制備條件為：聚電解質(zhì)單層沉積時間為10min,支撐電解質(zhì)NaCl濃度為0.50M,配位劑CuCl2濃度為0.20M,聚電解質(zhì)PEI和PSS濃度均為1.00g/L,PEI溶液pH值為9。FO模式下LBL (PEI/PSS(Cu)1/2)4 FO膜的水通量可達到約11LMH,反向鹽通量低于1.3gMH。經(jīng)過GA交聯(lián),FO模式下LBL(PEI/PSS(Cu)1/2)3x FO膜的水通量可達到約12LMH,反向鹽通量僅為1.25gMH, PRO模式下水通量可達到約14LMH,反向鹽通量低于6gMH。其中,最佳的GA交聯(lián)劑濃度與交聯(lián)時間分別為1.0%和30min。LBL (PEI/PSS(Cu)1/2)3 FO膜與LBL(PEI/PSS(Cu)1/2)3x FO膜對一價離子的截留能力均較差。SEM照片表明,LBL (PEI/PSS(Cu)1/2)3FO膜的表面形貌良好,不存在明顯膜孔,致密層的致密性較高。AFM照片表明,相比于改性基膜,LBL(PEI/PSS(Cu)1/2)3 FO膜表面粗糙度提升,比表面積增加,有利于水分子的擴散。LBL(PEI/PSS(Cu)1/2)3 FO膜的表面接觸角較小,膜具有較好的親水性。由FTIR和XPS結(jié)果表明,PSS(Cu)1/2與仲胺基團間優(yōu)先發(fā)生了配位作用,推動自組裝過程的進行。LBL (PEI/PSS(Cu)1/2)3 FO膜在海水淡化中的應用存在一定限制,但是通過增加自組裝膜層數(shù)或采用GA交聯(lián)后處理,可以提高該膜在海水淡化應用中的性能。利用自組裝膜的特性,LBL (PEI/PSS(Cu)1/2)3 FO膜在低聚糖溶液濃縮脫鹽應用中具有較高的實際應用價值。
[Abstract]:Compared with the membrane separation technology driven by pressure, the forward osmosis FOO technology does not need external pressure as the separation driving force, and has the characteristics of low energy consumption, high water recovery and low pollution tendency. FO technology has not only been paid attention to and paid attention to in the field of water treatment. The layer by layer self-assembly (LBL) technique is a surface modification method developed rapidly since the 1990s. The preparation of multilayer films by alternating deposition of charged base membranes in polyelectrolyte solutions with opposite charges. Coordination is a relatively stable driving force of LBL technology and is often used in nanofiltration. Although LBL technology has been applied to the preparation of FO films in recent years, there have not been reports of coordination roles in the preparation of LBL-FO films, which are involved in the deposition process. This paper is based on the coordination of metal ions in the preparation of FO films. Poly (ethylene imine) (PEI) and polystyrene sulfonate (PSS) polyelectrolyte were used to prepare LBL-FO membrane with modified polyacrylonitrile (pan) as the base membrane. By means of scanning electron microscope (SEM), atomic force microscope (AFM), contact angle X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), infrared spectroscopy (FTIR) and other characterization methods, the self-assembly mechanism was analyzed, the surface morphology of the film was observed, and the properties of the film were investigated. When a 0.50m MgCl2 solution is used as the extraction solution, When deionized water is used as feed solution, the water flux of LBL(PEI/PSS(Cu)1/2)3FO membrane with coordination as the driving force of film-forming can reach about 16LMH, and the reverse salt flux is lower than 1.5gMH. the optimum preparation conditions of LBL / PEI / PSS / Cu1 / 2FO membrane are as follows: polyelectrolyte monolayer deposition. When the time is 10 min, the concentration of NaCl is 0.50 M, the concentration of coordination agent CuCl2 is 0.20 M, the concentration of polyelectrolyte PEI and PSS is 1.00 g / L PEI solution pH value is 9.FO, the water flux of LBL / PEI / PSS / 2 / 2FO membrane can reach about 11LMHand the reverse salt flux is less than 1.3gMH. after GA crosslinking, the water flux of the membrane is about 11LMHand the reverse salt flux is less than 1.3gMH. the water flux of the membrane is about 11LMHand the reverse salt flux is less than 1.3gMH. The water flux of LBL(PEI/PSS(Cu)1/2)3x FO membrane is about 12 LMH, the reverse salt flux is only 1.25 g MH, the water flux of PRO model is about 14 LMH, and the reverse salt flux is less than 6 g MH. The optimum crosslinking agent concentration and crosslinking time were 1.0% and 1.0%, respectively, and the retention ability of 30min.LBL / PEI / PSS / Cu1 / 2FO and LBL(PEI/PSS(Cu)1/2)3x FO films to monovalent ions were both poor. The results showed that the surface morphology of LBL / PEI / PSS / PSSCu / 2 / 2FO films was good, and there was no obvious pore in the films. Compared with the modified base film, the surface roughness and specific surface area of the modified LBLPEI / PSSI / PSSI / Cu1 / 2FO film increased, which was beneficial to the diffusion of water molecules. The surface contact angle of the film was smaller than that of the modified LBLPEI / PSSPSSCu / 2FO film. The results of FTIR and XPS show that the coordination between the 1 / 2 and secondary amine groups preferentially occurs, which promotes the self-assembly process. The application of the membrane in seawater desalination is limited to a certain extent. But by increasing the number of self-assembled layers or by using GA crosslinking, It can improve the performance of the membrane in seawater desalination application. The LBL / PEI / PSSI / PSSN / Cu1 / 2 / 2FO membrane has high practical value in the application of concentrated desalination of oligosaccharide solution.
【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TQ051.893

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本文編號：1681761