本文關(guān)鍵詞： 改性氧化石墨烯 低滲透油藏 納米減阻劑 水驅(qū) 降壓增注　出處：《西南石油大學(xué)》2015年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：低滲透油藏注水開發(fā)過程中普遍存在注入壓力高、注入能力差的問題,降壓增注是該類油田生產(chǎn)的重要工作內(nèi)容。研發(fā)高效的降壓增注化學(xué)劑是油田化學(xué)領(lǐng)域的研究重點(diǎn)之一,本文擬研制一種基于疏水改性氧化石墨烯作為納米減阻劑來實(shí)現(xiàn)低滲透油藏注水開發(fā)過程的減阻、降壓與增注。論文取得以下成果：(1)對(duì)合成氧化石墨烯的傳統(tǒng)Hummers法進(jìn)行了改進(jìn)：在中溫反應(yīng)階段結(jié)束之后,取消98℃條件下的高溫反應(yīng),讓反應(yīng)繼續(xù)在35℃條件下進(jìn)行,使整個(gè)反應(yīng)的環(huán)境更加安全與穩(wěn)定。采用的改進(jìn)Hummers法能成功合成單層或者少層的氧化石墨烯,其厚度約為1.1 nm。(2)氧化石墨烯的橫向尺寸隨pH值的變化規(guī)律明顯,可以通過調(diào)節(jié)氧化石墨烯水溶液的pH值來調(diào)控氧化石墨烯片層的橫向尺寸,進(jìn)而達(dá)到氧化石墨烯橫向尺寸可控可選操作的目的。(3)通過建立模型,計(jì)算得到烷基胺為氧化石墨烯的最佳疏水改性劑,其反應(yīng)條件溫和,生成產(chǎn)物結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。不同碳鏈長度的烷基胺與氧化石墨烯發(fā)生反應(yīng)時(shí),隨著烷基胺碳鏈長度的增加,反應(yīng)越容易進(jìn)行,改性氧化石墨烯的結(jié)構(gòu)越穩(wěn)定,并且烷基胺上的胺基優(yōu)先與氧化石墨烯邊緣的羧基反應(yīng)。(4)在模擬計(jì)算的基礎(chǔ)之上,選用五種不同碳鏈長度的烷基胺對(duì)氧化石墨烯進(jìn)行疏水改性,長鏈烷基均成功地接枝到氧化石墨烯之上,并且反應(yīng)中伴隨著一部分氧化石墨烯表面的含氧官能團(tuán)的還原。五種碳鏈長度的納米減阻劑均能使親水性巖心表面潤濕性發(fā)生反轉(zhuǎn),由強(qiáng)親水變?yōu)閺?qiáng)疏水,隨著接枝碳鏈長度的增加,疏水性增強(qiáng)。(5) GO-HDA與GO-ODA兩種納米減阻劑能有效地降低低滲透巖心注水壓力,后續(xù)水驅(qū)壓力分別降低了15.32%與45.55%,此時(shí)巖心水相滲透率分別是之前的1.18與1.84倍。其中納米減阻劑GO-ODA的最佳使用參數(shù)為：質(zhì)量濃度20 mg/L～50 mg/L;注入段塞量1 PV-2 PV；與地層吸附時(shí)間48 h。溫度對(duì)GO-ODA在巖心表面的吸附影響較小,并且GO-ODA耐水流沖刷能力較強(qiáng),后續(xù)水驅(qū)累計(jì)注入量達(dá)到200 PV時(shí),巖心滲透率降幅不超過10%。(6)水分子在低滲透砂巖油藏表面的吸附為較強(qiáng)的化學(xué)吸附,而水分子在納米減阻劑GO-ODA-1中酰胺基的N原子附近吸附為弱的化學(xué)吸附,在GO-ODA-1碳平面上和長鏈烷基上的吸附為弱的物理吸附。納米減阻劑GO-ODA-1在低滲透砂巖油藏巖石與黏土礦物表面的吸附均為強(qiáng)的化學(xué)吸附,容易自發(fā)進(jìn)行,并且在巖石表面傾向于平行方向的吸附。納米減阻劑GO-ODA-1與GO-ODA-1之問的吸附是不穩(wěn)定的,不容易自發(fā)進(jìn)行,納米減阻劑分子之間不易于相互聚集而產(chǎn)生堆積堵塞地層,理想狀態(tài)下在地層巖石與黏士礦物表面傾向于形成單層或者少層吸附,盡量減小對(duì)地層的堵塞負(fù)作用。(7)基于實(shí)驗(yàn)研究與理論計(jì)算結(jié)果,疏水改性氧化石墨烯作為低滲透油藏注水開發(fā)納米減阻劑的減阻機(jī)理為：1)納米減阻劑M-GO與砂巖油藏表面的水化層發(fā)生競(jìng)爭(zhēng)吸附,形成了M-GO片層強(qiáng)力吸附層；2)納米減阻劑M-GO在油藏巖石微孔道的吸附及其強(qiáng)疏水性,使得孔壁形成了具有強(qiáng)疏水特性的表面,進(jìn)而對(duì)水流產(chǎn)生了納米滑移效應(yīng)；3)納米減阻劑M-GO在黏土礦物表面吸附所形成的納米疏水層具有隔水防膨作用。
[Abstract]:Universal high injection pressure waterflooding in low permeability reservoirs, injectivity problems, increasing injection is an important work in the production of oil. The research of effective decompression and augmented injection of chemical agents is one of the key research field in chemistry field, this paper developed a based on hydrophobically modified graphene oxide as nano the drag reduction agent to achieve drag reduction of waterflooding in low permeability reservoir, pressure and increasing injection. The results are as following: (1) the traditional Hummers method for the synthesis of graphene oxide has been improved: after the end of the temperature in the reaction stage, the elimination of high temperature reaction under 98 DEG C, allow the reaction to continue in under the condition of 35 DEG C, the reaction of the environment more security and stability. Using the improved Hummers method can successfully synthesized graphene oxide single or few layer, its thickness is about 1.1 nm. (2) lateral size of the graphene oxide with pH The value changes significantly, can value to control the transverse dimension of graphene oxide layers of graphene oxide by adjusting the aqueous solution of pH, and then reach the graphene oxide lateral dimension controllable optional operation. (3) through the establishment of the model, calculating the best hydrophobic alkyl amine oxide obtained graphene modifier the mild reaction conditions, product structure and stability. Different length of carbon chain alkyl amine and graphene oxide reaction, with the increase of carbon chain length of alkyl amine, reaction more easily, the structure of modified graphene oxide is more stable, and the reaction of carboxyl alkyl amine amine preferentially with graphene oxide edge. (4) on the basis of simulation, the hydrophobic modification of graphene oxide by alkyl amine with five different carbon chain length, long alkyl chains were successfully grafted onto graphene oxide, and the reaction is accompanied by A part of the graphene oxide surface oxygen reduction. Five kinds of nano carbon chain length of drag reduction agent can make the hydrophilic core wettability of reversed, from strong hydrophilic to hydrophobic graft, along with the increase of carbon chain length, and increase the hydrophobicity. (5) GO-HDA and GO-ODA two nm drag reducing agent can effectively reduce the pressure of water injection in low permeability cores, subsequent water flooding pressure were decreased by 15.32% and 45.55%, the core permeability is respectively 1.18 and 1.84 times before use. The best parameters including nano friction reducing agent for GO-ODA concentration of 20 mg/L ~ 50 mg/L; 1 PV-2 PV injection slug with the formation; adsorption time 48 H. temperature on the adsorption of GO-ODA on the surface of the core is small, and the GO-ODA water scour ability, cumulative injection volume reached 200 PV after water flooding, permeability decline is not more than 10%. (6) of water in low permeability The surface of sandstone reservoir is strong chemical adsorption, adsorption of water molecules and N atoms near the amide reduction resistance agent in GO-ODA-1 nm for weak chemisorption, adsorption on GO-ODA-1 carbon plane and long alkyl chain on the physisorption. Nano DRA adsorption of GO-ODA-1 on the permeability of rock and the clay mineral surface and low permeability are strong chemical adsorption, easy spontaneous, and adsorption on rock surface tend to be parallel to the direction of the adsorption of nano GO-ODA-1 and GO-ODA-1 reduction. Resist asking is not stable, not easy to spontaneous, nano reducing resistance agent between molecular aggregation and accumulation is not easy to produce plugging ideally, in the rock and clay mineral surfaces tend to form single or few layer adsorption, to minimize the negative effect on the plug formation. (7) results of experimental study and theory based on the hydrophobic modification of oxygen Graphene nano as waterflooding in low permeability reservoir reducing resistance mechanism of drag reducing agent: 1) nano water reducing agent M-GO layer resistance and sandstone reservoir surface of competitive adsorption, forming a M-GO film layer of strong adsorption layer; 2) nano dra M-GO adsorption on the reservoir rock micro and the strong hydrophobic, the wall formed surface has strong hydrophobic properties, and produce nano slip effect on flow; 3) nano nano anti friction agent M-GO hydrophobic layer formed on the surface of the adsorption of clay minerals have water resisting anti swelling effect.

【學(xué)位授予單位】：西南石油大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TE357.6;TQ127.11

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