本文關(guān)鍵詞： 微反應(yīng)器 彈狀流動(dòng) 物質(zhì)轉(zhuǎn)化 催化劑 擾流柱　出處：《重慶大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：隨著微加工及超精密加工技術(shù)的飛速發(fā)展,微型設(shè)備吸引了眾多學(xué)者從各個(gè)領(lǐng)域?qū)ζ溟_(kāi)展研究。微反應(yīng)器作為微型設(shè)備的一種,因其具有比表面積大、傳遞效率高、接觸時(shí)間短、副產(chǎn)物少、安全性高、操作性好、放大設(shè)計(jì)容易、開(kāi)發(fā)周期短等突出優(yōu)勢(shì)被廣泛應(yīng)用于化學(xué)、化工、能源、生物、材料等諸多領(lǐng)域。微反應(yīng)器技術(shù)成為了相關(guān)領(lǐng)域?qū)＜已芯康臒狳c(diǎn)。本文針對(duì)帶有催化劑涂層的氣-液-固三相微反應(yīng)器,以硝基苯加氫反應(yīng)為研究對(duì)象,通過(guò)可視化實(shí)驗(yàn)對(duì)蛇形微通道內(nèi)彈狀流條件下含壁載催化反應(yīng)的兩相流動(dòng)及物質(zhì)轉(zhuǎn)化進(jìn)行了研究。利用化學(xué)還原浸漬法制備了納米Pd/γ-AL2O3催化劑,并在蛇形微通道內(nèi)壁載了催化劑涂層,通道尺寸為400μm(寬)×220μm(深)×846mm(長(zhǎng));研究了不同氣液流量下微通道內(nèi)彈狀流動(dòng)狀態(tài)及其對(duì)氣彈長(zhǎng)度、液柱長(zhǎng)度、空隙率等兩相流動(dòng)參數(shù)的影響,并研究了兩相流動(dòng)與催化反應(yīng)及物質(zhì)轉(zhuǎn)化的耦合關(guān)系;改進(jìn)了催化劑制備工藝,研究了其對(duì)微通道內(nèi)硝基苯催化加氫反應(yīng)的強(qiáng)化作用,研究了不同氣液流量下具有擾流柱結(jié)構(gòu)的蛇形微通道內(nèi)的兩相流動(dòng)狀態(tài),分析了擾流柱結(jié)構(gòu)所引起的氣彈長(zhǎng)度及氣彈運(yùn)動(dòng)速度變化規(guī)律,在不同結(jié)構(gòu)微通道內(nèi)進(jìn)行硝基苯催化加氫反應(yīng)并對(duì)比了苯胺的產(chǎn)率;利用micro-PIV技術(shù)測(cè)量了不同結(jié)構(gòu)微通道內(nèi)的流場(chǎng)。主要研究結(jié)果如下:1)化學(xué)還原浸漬法制備的納米Pd/γ-AL2O3催化劑粒徑較小,單質(zhì)Pd在載體γ-Al2O3上的分散性較好,活性較高,可實(shí)現(xiàn)在常溫、常壓下微通道內(nèi)進(jìn)行硝基苯催化加氫反應(yīng),并且反應(yīng)速率較高。2)通過(guò)改變氣液流量可獲得初始?xì)鈴椉耙褐L(zhǎng)度不同的彈狀流型;在低氣相流量下由于反應(yīng)的進(jìn)行,微通道內(nèi)的彈狀流有向泡狀流轉(zhuǎn)變的趨勢(shì);氣相流量越大空隙率越大,氣彈形變速率越快,液相流量越大空隙率越小,氣彈形變速率越小;固定液相流量不變,出口苯胺濃度及物質(zhì)轉(zhuǎn)化率隨氣相流量的增加呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì),并在氣體流量為40μl·min-1時(shí),物質(zhì)轉(zhuǎn)化率達(dá)到最大值;固定氣相流量不變,出口苯胺濃度與物質(zhì)轉(zhuǎn)化率隨液相流量增加呈逐漸減小的趨勢(shì);在一定停留時(shí)間范圍內(nèi),氣彈越長(zhǎng),液柱越短,物質(zhì)轉(zhuǎn)化率越高。3)氣彈經(jīng)過(guò)擾流柱結(jié)構(gòu)時(shí)氣彈長(zhǎng)度及氣彈運(yùn)動(dòng)速度增加,在擾流柱區(qū)域內(nèi)氣彈長(zhǎng)度及氣彈運(yùn)動(dòng)速度出現(xiàn)震蕩式波動(dòng),并且這種波動(dòng)會(huì)隨著擾流柱高度增加而增大;不同氣液流量下氣彈經(jīng)過(guò)擾流柱區(qū)域時(shí)均出現(xiàn)長(zhǎng)度及速度的增加與波動(dòng),在大氣相流量及小液相流量下增加量與波動(dòng)更加明顯;相同氣液流量下,帶擾流柱結(jié)構(gòu)的微通道內(nèi)硝基苯催化加氫反應(yīng)苯胺的產(chǎn)率高于無(wú)擾流柱結(jié)構(gòu)通道。
[Abstract]:With the rapid development of micro-machining and ultra-precision machining technology, micro-equipment has attracted many scholars to study it from various fields. As a kind of micro-equipment, micro-reactor has large specific surface area and high transfer efficiency. Such outstanding advantages as short contact time, less by-products, high safety, good maneuverability, easy amplifying design and short development cycle have been widely used in chemical, chemical, energy, biological, etc. Materials and many other fields. Microreactor technology has become the focus of experts in related fields. In this paper, the hydrogenation of nitrobenzene was studied in gas-liquid-solid three-phase microreactors with catalyst coating. The two-phase flow and material transformation of wall-loaded catalytic reactions in a snake-shaped microchannel were studied by visualization experiments. Nano-sized PD / 緯 -Al _ 2O _ 3 catalysts were prepared by chemical reduction impregnation method. The catalyst coating was carried on the inner wall of the snake-shaped microchannel, and the channel size was 400 渭 m (width) 脳 220 渭 m (depth) 脳 846mm (long). The effects of the slug flow state in the microchannel under different gas-liquid flow rates on the two-phase flow parameters, such as gas elastic length, liquid column length, porosity and so on, were studied. The coupling relationship of two-phase flow with catalytic reaction and substance transformation was studied, and the catalytic hydrogenation of nitrobenzene in microchannel was studied by improving the preparation process of catalyst. The two-phase flow state in a snake-shaped microchannel with a spoiler column structure at different gas-liquid flow rates is studied. The variation of the length of the aerodynamics and the velocity of the air-elastic motion caused by the structure of the spoiler column is analyzed. The catalytic hydrogenation of nitrobenzene was carried out in different microchannels and the yield of aniline was compared. The flow field in different structure microchannels was measured by micro-PIV technique. The main results are as follows: (1) Nano-sized PD / 緯 -Al _ 2O _ 3 catalyst prepared by chemical reduction impregnation method has smaller particle size, better dispersion and higher activity of single PD on 緯 -Al _ 2O _ 3 carrier, and can be realized at room temperature. The catalytic hydrogenation of nitrobenzene was carried out in the microchannel under atmospheric pressure, and the reaction rate was higher. 2) the initial gas bomb and the slug flow pattern with different column length could be obtained by changing the gas-liquid flow rate. The bigger the gas flow rate, the faster the rate of Aeroelastic deformation, the smaller the void fraction of liquid flow, the smaller the rate of Aeroelastic deformation, and the less the flow rate of fixed liquid phase is. The concentration of aniline and the conversion rate of aniline for export increased firstly and then decreased with the increase of gas flow rate. When the gas flow rate was 40 渭 l 路min-1, the mass conversion reached the maximum. The concentration of aniline and the conversion rate of aniline for export gradually decreased with the increase of liquid flow rate, and the longer the gas bomb was, the shorter the liquid column was. The higher the mass conversion rate. 3) the longer the gas bomb and the velocity of the gas elastic motion increase when it passes through the structure of the spoiler column, and the oscillatory fluctuation of the length of the gas bomb and the moving velocity of the gas bomb appears in the region of the spoiler column. And the fluctuation will increase with the increase of the height of the turbulence column, and the increase and fluctuation of the length and velocity of the gas bomb in different gas-liquid flow rate will occur, and the increase and fluctuation will be more obvious under the atmospheric phase flow and the small liquid flow rate. At the same gas-liquid flow rate, the yield of aniline in the micro-channel with spoiler column structure is higher than that in the non-scrambling column structure channel.
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ052

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本文編號(hào)：1528149