本文關(guān)鍵詞： 金屬氧化物 二氧化錫 二氧化鈰 甲醇電氧化 乙醇電氧化　出處：《曲阜師范大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：在資源匱乏、化石能源過(guò)度使用、環(huán)境嚴(yán)重污染的現(xiàn)代,新型清潔能源的開發(fā)和使用已受到廣泛關(guān)注。燃料電池是一種將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的能源裝置,由于其不受卡諾循環(huán)的限制,能量效率高,在可持續(xù)能源的發(fā)展上具有重要地位。以氫和小分子醇類為陽(yáng)極燃料的質(zhì)子交換膜燃料電池近年來(lái)得到較快發(fā)展,和氫相比,液體燃料的能量密度高,且易于運(yùn)輸和存儲(chǔ),因此其應(yīng)用前景更為廣泛。在小分子醇類中,甲醇廉價(jià)易得,乙醇無(wú)毒且可以通過(guò)生物質(zhì)發(fā)酵制得,均是很有潛能的燃料。在直接醇類燃料電池的陽(yáng)極催化劑中,貴金屬鉑、鈀等仍然是不可或缺的陽(yáng)極催化劑材料。但是,無(wú)論是Pt,還是Pd基催化劑,均存在貴金屬的利用率低、催化劑易中毒、穩(wěn)定性差等問(wèn)題。為降低催化劑成本,增強(qiáng)催化劑的催化活性和穩(wěn)定性,提高催化劑抗中毒性能,我們?cè)O(shè)計(jì)合成了一系列金屬氧化物和復(fù)合金屬氧化物,并以此作為Pt、Pd催化劑的助劑,考察了金屬氧化物對(duì)甲醇、乙醇氧化反應(yīng)的助催化作用。具體結(jié)果如下:1.在室溫下用共沉淀法制備一系列Mo摻雜SnO2復(fù)合納米材料,并以此為助劑添加至Pt催化劑中,制備了Pt-(MoO3)mSnO2/C系列催化劑。XPS譜圖表明,Mo在所制備的催化劑中存在的特征形式是MoO3,金屬Pt(0),Pt(II)和Pt(IV)在樣品中的含量依賴于復(fù)合氧化物的結(jié)構(gòu)組成。在系列Pt-(MoO3)mSnO2/C樣品中,Pt-(MoO3)0.2SnO2/C中高價(jià)態(tài)Pt含量最高(Pt(II)和Pt(IV))。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明,純SnO2以及Mo摻雜Sn O2修飾的Pt催化劑催化性能均明顯優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑,而且Mo摻雜SnO2比SnO2有更顯著的助催化作用。在所制備的催化劑中,Pt-(MoO3)0.2SnO2/C在催化甲醇氧化反應(yīng)中呈現(xiàn)出最低的初始電位,最高的質(zhì)量比活性(MSA)和本征活性(IA),起始電位(-0.50 V)與Pt-SnO2/C和Pt/C催化劑相比負(fù)移約30 mV;Pt-(MoO3)0.2SnO2/C催化劑中Pt的MSA(4.44 A mg-1Pt)和IA(93.6 A m-2Pt)分別約是Pt-SnO2/C的1.4倍和1.2倍,Pt/C催化劑的3倍和3.5倍。2.采用傳統(tǒng)水熱法,通過(guò)添加不同試劑或控制不同溫度來(lái)制備不同的CeO2納米粒子,作為載體和助劑制備了Pt/CeO2/C-1,Pt/CeO2/C-2和Pt/CeO2/C-3催化劑,并在堿性電解液中對(duì)甲醇氧化反應(yīng)進(jìn)行催化測(cè)試。測(cè)試結(jié)果表明,在所制備的催化劑中,Pt/CeO2/C-3在催化甲醇氧化反應(yīng)中呈現(xiàn)出最負(fù)的初始電位,最高的質(zhì)量比活性(MSA)及最高的穩(wěn)定性。Pt/CeO2/C-3的MSA(2.65 mAμg-1Pt)分別是Pt/CeO2/C-1樣品(1.35 mAμg-1Pt)的2倍,Pt/CeO2/C-2樣品(2.00 mAμg-1Pt)的1.33倍,Pt/C-JM樣品(1.2 mAμg-1Pt)的2.2倍。3.用水熱法制備了Sb摻雜CeO2復(fù)合納米材料,并將其作為載體和助劑擔(dān)載Pd催化劑,在堿性電解質(zhì)中對(duì)乙醇氧化反應(yīng)做了測(cè)試。電化學(xué)測(cè)試表明,CeO2或Sb摻雜CeO2修飾Pd催化劑催化性能優(yōu)于商業(yè)Pd/C催化劑,此外Sb摻雜CeO2比CeO2有更顯著的助催化作用。在所制備的催化劑中,Pd/Sb-CeO2/C在催化甲醇氧化反應(yīng)中呈現(xiàn)出最負(fù)的初始電位(大約負(fù)移20 mV),最高的質(zhì)量比活性(MSA)。Pd/Sb-CeO2/C的電流密度(9.86 mAμg-1Pd)分別是Pd/CeO2/C電流密度(6.88 mAμg-1Pd)和Pd/C-JM(4.05 mAμg-1Pd)的1.43倍和2.43倍。
[Abstract]:A series of Mo - doped SnO2 / C series catalysts were prepared by co - precipitation method . Pt / CeO2 / C - 3 , Pt / CeO2 / C - 1 , Pt / CeO2 / C - 2 and Pt / CeO2 / C - 3 catalysts were prepared by hydrothermal method .

【學(xué)位授予單位】：曲阜師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4

【參考文獻(xiàn)】

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1 周春梅;王紅娟;梁家華;彭峰;余皓;楊劍;;Pt/RuO_2/CNTs納米催化劑中RuO_2含量對(duì)甲醇電催化氧化性能的影響(英文)[J];催化學(xué)報(bào);2008年11期

2 關(guān)毅;張?chǎng)?;微生物燃料電池[J];化學(xué)進(jìn)展;2007年01期

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本文編號(hào)：1507114