本文關(guān)鍵詞：基于原位微氣泡成像的光催化水裂解產(chǎn)氫材料的高通量篩選研究　出處：《陜西師范大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：對(duì)化石燃料的過(guò)度開(kāi)發(fā)與利用使人類目前面臨著嚴(yán)重的環(huán)境污染與能源危機(jī)問(wèn)題,因此,科學(xué)家們一直以來(lái)都在研究用清潔環(huán)保的可再生能源代替?zhèn)鹘y(tǒng)的不可再生的化石能源。研究者發(fā)現(xiàn),半導(dǎo)體催化材料在太陽(yáng)光的照射下,能夠?qū)崿F(xiàn)光催化分解水產(chǎn)生清潔的氫氣,從而可以有效地解決環(huán)境污染和能源短缺問(wèn)題。基于此發(fā)現(xiàn),研究開(kāi)發(fā)高效的半導(dǎo)體催化材料成為了提高光催化裂解水產(chǎn)氫效率的重要手段。單一的光催化劑由于其能帶寬,量子效率低而很少應(yīng)用在制氫技術(shù)中,相應(yīng)的多組分光催化材料則表現(xiàn)出了很好的催化性能。但是光催化劑的種類很多,不同種類的不同配比的不同改性的催化材料組合起來(lái)形成的多組分催化材料更是不計(jì)其數(shù),因此建立一種省時(shí)高效的篩選光催化劑的方法就顯得尤為重要了。傳統(tǒng)的催化劑篩選方法通常是“嘗試—失敗—再嘗試”的模式,一次實(shí)驗(yàn)只能測(cè)試一種催化劑的性能,這無(wú)疑得消耗大量的時(shí)間和成本,而新近出現(xiàn)的高通量篩選方法因其具有微量、高效、靈敏、準(zhǔn)確、可一次性檢測(cè)大量樣本的獨(dú)特性能,從而解決了傳統(tǒng)篩選方法難以克服的缺點(diǎn)。為此,本文將高通量篩選技術(shù)應(yīng)用到制氫復(fù)合催化材料的篩選與性能評(píng)價(jià)中,建立了一種快速高效的篩選制氫催化材料的方法。獲得的主要內(nèi)容和結(jié)論如下：(1)以普通載玻片作為制備高通量反應(yīng)芯片的片基,利用負(fù)性光刻膠的性質(zhì)與光蝕刻技術(shù)的原理在片基上制備出了數(shù)量較多的500*500μm的疏水網(wǎng)格。該疏水網(wǎng)格作為高通量反應(yīng)芯片上的微小反應(yīng)單元相互之間具有獨(dú)立性,可以滿足高通量篩選技術(shù)對(duì)于芯片反應(yīng)器的要求。(2)利用噴霧原理將納米二氧化鈦導(dǎo)入到反應(yīng)芯片的各個(gè)微小反應(yīng)單元內(nèi),作為復(fù)合催化劑材料的載體部分。然后基于彩色噴墨打印技術(shù)的原理,利用噴墨打印機(jī)將六種需要負(fù)載的金屬離子按照設(shè)計(jì)好的不同配比打印在各個(gè)微小反應(yīng)單元里,最后通過(guò)硫化,燒結(jié)等過(guò)程,制備出MSx/TiO_2催化劑庫(kù)。通過(guò)XPS驗(yàn)證,制備的催化劑庫(kù)與設(shè)計(jì)的相一致,滿足實(shí)驗(yàn)要求,為后期的篩選實(shí)驗(yàn)打下了良好的基礎(chǔ)。(3)利用CCD對(duì)微氣泡的成像原理,建立一種基于微氣泡成像技術(shù)的新的檢測(cè)方法。由于原位微氣泡成像的檢測(cè)方法要求反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生的微小氣泡不可發(fā)生移動(dòng),我們開(kāi)發(fā)了一套適用于該檢測(cè)方法的反應(yīng)裝置一準(zhǔn)二維反應(yīng)器。該反應(yīng)器將反應(yīng)空間的高度控制在0.5mm,使得形成狹小空間,保證反應(yīng)產(chǎn)生的微小氣泡不發(fā)生移動(dòng),滿足了后續(xù)實(shí)驗(yàn)分析的要求。(4)通過(guò)對(duì)實(shí)驗(yàn)得到的氣泡成像圖片進(jìn)行分析處理,以氣泡大小作為催化活性高低的衡量標(biāo)準(zhǔn),篩選出了催化活性最高的三種催化劑組配,其分別為：(Ni_(0.21)Zn_(0.22)Cd_(0.25)Y_(0.01)Co_(0.05)In_(0.26))SX/TiO_2, (Ni_(0.27)Zn_(0.21)Cd_(0.02)Y_(0.02)Co_(0.18)In_(0.30))SX/TiO_2, (Ni_(0.01)Zn_(0.27)Cd_(0.25)Y_(0.31)Co_(0.06)In_(0.10))SX/TiO_2。(5)將篩選出來(lái)的催化劑進(jìn)行宏觀性實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,結(jié)果表明,不同組配催化劑的宏觀產(chǎn)氫效率與高通量篩選方法得到的理論催化活性是一致的。進(jìn)一步證明了本研究設(shè)計(jì)的高通量篩選方法是科學(xué)的,可行的。
[Abstract]:The excessive exploitation and utilization of fossil fuels that humans are currently facing energy crisis and environmental pollution problems, so serious, scientists have been studying the use of renewable energy to replace the traditional non renewable fossil energy. The researchers found that the semiconductor catalytic materials under the irradiation of sunlight, can be realized the photocatalytic decomposition of water to produce clean hydrogen, which can effectively solve the problem of environmental pollution and energy shortage. Based on this discovery, the semiconductor catalytic materials research and development of high efficiency has become an important means to improve the photocatalytic efficiency of hydrogen cracking. Single photocatalyst because of its bandwidth, low quantum efficiency and little application in hydrogen production technology accordingly, the multi-component photocatalytic materials showed good catalytic performance. But the types of photocatalyst, different kinds of different proportions of different Modified multicomponent catalytic material of catalytic materials are combined to form the more is too many to count so the establishment of a screening method, highly efficient photocatalyst is particularly important. The traditional catalyst screening method is usually "try fail and try again" model, an experiment can only test performance of a catalyst this is undoubtedly, have consumed a lot of time and cost, and high throughput screening of the newly emerging method because of its high sensitivity, accuracy, trace, and unique properties of single detection of a large number of samples, so as to solve the traditional screening method is difficult to overcome the shortcomings. Therefore, this paper will be applied to high-throughput screening technology selection and performance evaluation of hydrogen catalytic composite material, a method was established for rapid and efficient screening of hydrogen production by catalytic materials. The main contents and conclusions are as follows: (1) to the common carrier as The preparation of high flux reaction chip base, using the principle of optical properties and etching technology of negative photoresist on the substrate of the prepared hydrophobic grid number more 500*500 m. The hydrophobic grid as micro reaction unit high-throughput reaction on a chip that is independent of each other, can meet the high throughput screening technology for the chip reactor requirements. (2) the principle using spray micro reaction unit of nanometer titanium dioxide into the reaction chip, as a carrier part of composite catalyst. Then the principle of color ink-jet printing technology based on the use of inkjet printer will be six kinds of metal ions to load in different ratio in each print design micro reaction unit, finally through vulcanization, sintering process, the preparation of MSx/TiO_2 catalyst library. Through XPS verification, preparation and design of base catalyst is consistent, To meet the experimental requirements, a good foundation for later screening experiments. (3) using CCD imaging principle of micro bubbles, to establish a new method for the detection of micro bubble based on imaging technology. Due to the tiny bubble detection imaging requirements in situ micro bubbles produced during the reaction can not move, reaction a two-dimensional reactor device we developed a set of suitable for the detection method. The reactor height control the reaction space in 0.5mm, so as to form a small space, that tiny bubbles generated in the reaction does not move, meet the subsequent experimental analysis. (4) by analyzing the bubble image of experiment the bubble size to the catalytic activity of the criterion, selected the highest catalytic activity of three kinds of catalysts with the group, respectively (Ni_ (0.21) Zn_ (0.22) Cd_ (0.25) Y_ (0.01) Co_ (0.05 In_) (0.26) (SX/TiO_2), Ni_ (0.27) Zn_ (0.21) Cd_ (0.02) Y_ (0.02) Co_ (0.18) In_ (0.30) (SX/TiO_2), Ni_ (0.01) Zn_ (0.27) Cd_ (0.25) Y_ (0.31) Co_ (0.06) In_ (0.10) (SX/TiO_2.) 5) the catalyst will be screened in the macroscopic experiments, the results show that the catalytic activity of the macro theory of hydrogen production efficiency and high throughput screening method with different groups of catalyst obtained is consistent. This study further proved that the design of high-throughput screening method is scientific and feasible.

【學(xué)位授予單位】：陜西師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ116.2

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