本文關(guān)鍵詞：碳納米材料合成改性及其在電催化氧還原中的應(yīng)用研究

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【摘要】：進(jìn)入21世紀(jì)以來(lái),能源短缺問(wèn)題愈加突顯,煤炭、石油等資源日趨枯竭,如果繼續(xù)無(wú)休止地采用,那么子孫后代將無(wú)法享用,再加上日益突出的霧霾問(wèn)題,減少化石燃料的使用勢(shì)在必行。就目前商業(yè)化的鉛酸電池和鋰離子電池而言,由于容量低,它們都不適合用作新能源汽車的動(dòng)力電池。進(jìn)入十三五的發(fā)展階段,新能源汽車更是國(guó)家大力支持發(fā)展的板塊,而動(dòng)力電池是新能源汽車的核心問(wèn)題所在。因此,開發(fā)出高容量的電池如燃料電池、金屬空氣電池顯得尤為重要。燃料電池是目前為止最接近于商業(yè)化的電池,然而由于燃料電池陰極催化劑商業(yè)鉑碳催化劑價(jià)格昂貴、儲(chǔ)量低、穩(wěn)定性差等問(wèn)題,一直以來(lái)制約著燃料電池的大規(guī)模推廣。因此,當(dāng)下的首要任務(wù)就是開發(fā)出催化性能優(yōu)越、價(jià)格便宜、穩(wěn)定性好的催化劑來(lái)替代商業(yè)鉑碳催化劑。大量的研究發(fā)現(xiàn),雜原子摻雜的碳材料由于其卓越的催化性能以及出色的催化穩(wěn)定性成為極有可能取代商業(yè)鉑碳的催化劑。因此,本論文選擇最普遍的碳納米材料,通過(guò)摻雜、表面功能化改性以及介孔改性等方式來(lái)提升它的氧還原性能。本論文主要通過(guò)三種實(shí)驗(yàn)方法從三個(gè)不同的角度來(lái)提高碳納米材料的氧還原性能。(1)通過(guò)管式爐高溫煅燒的方法將氮原子和硫原子摻雜到石墨烯的二維框架中去,經(jīng)過(guò)后期測(cè)試表征可以發(fā)現(xiàn)氮原子最高摻雜量可以達(dá)到7.8%(原子比),而硫的摻雜量最高只能達(dá)到1.41%,然而,在700℃合成的樣品才是氧還原性能最好的；(2)通過(guò)硫酸和硝酸按體積比(3：1)在70℃對(duì)原始碳納米管進(jìn)行溫和氧化處理兩個(gè)小時(shí),經(jīng)過(guò)后期的電化學(xué)測(cè)試表征發(fā)現(xiàn),酸處理后的碳納米管相比較原始樣品,氧還原性能得到了明顯的提升,這主要?dú)w功于酸處理引入的表面含氧官能團(tuán),這些官能團(tuán)使得碳納米管更加親水,活化了碳納米管的表面；(3)由無(wú)孔金屬有機(jī)框架在1000℃碳化9h得到的介孔碳同樣適合用作氧還原催化劑,比表面和孔徑分布的結(jié)果表明無(wú)孔的MOF碳化得到的介孔碳相比有孔MOF碳化得到的碳材料而言具有更多的介孔結(jié)構(gòu),同時(shí)由介孔貢獻(xiàn)的比表面積也更加突出,更多的介孔暴露出更多的氧還原催化活性位點(diǎn),介孔結(jié)構(gòu)更加有利于氧氣以及電解液的傳輸擴(kuò)散,加快了氧還原反應(yīng)速率。
【關(guān)鍵詞】：碳納米材料 摻雜 功能化 表面修飾 介孔 氧還原
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ127.11;TB383.1
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-20
• 1.1 碳納米材料簡(jiǎn)介11-15
• 1.1.1 富勒烯11-12
• 1.1.2 碳納米管12
• 1.1.3 石墨烯12-13
• 1.1.4 金屬有機(jī)框架(MOF)碳化得到的多孔碳13-15
• 1.2 碳納米材料雜原子摻雜15-16
• 1.3 碳納米材料功能化16
• 1.4 碳納米材料的應(yīng)用16
• 1.5 氧還原反應(yīng)(ORR)16-18
• 1.5.1 氧還原反應(yīng)簡(jiǎn)介16-17
• 1.5.2 氧還原反應(yīng)催化劑簡(jiǎn)介17
• 1.5.3 電子轉(zhuǎn)移數(shù)計(jì)算公式17-18
• 1.6 論文的主要研究?jī)?nèi)容及意義18-20
• 第2章 一步法合成氮硫共摻雜石墨烯及其在電催化氧還原中的應(yīng)用研究20-31
• 2.1 引言20-21
• 2.2 實(shí)驗(yàn)藥品、儀器與實(shí)驗(yàn)方案21-24
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品21-22
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器22
• 2.2.3 物理表征儀器22
• 2.2.4 氮硫共摻雜石墨烯的制備方法22-23
• 2.2.5 氮硫共摻雜石墨烯的物理表征23
• 2.2.6 氮硫共摻雜石墨烯的電化學(xué)性能測(cè)試23-24
• 2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論24-30
• 2.3.1 掃描電鏡測(cè)試結(jié)果分析24
• 2.3.2 拉曼測(cè)試結(jié)果分析24-25
• 2.3.3 X射線光電子能譜測(cè)試結(jié)果分析25-27
• 2.3.4 循環(huán)伏安測(cè)試結(jié)果分析27-28
• 2.3.5 線性掃描測(cè)試結(jié)果分析28-29
• 2.3.6 穩(wěn)定性(壽命)測(cè)試結(jié)果分析29-30
• 2.4 本章小結(jié)30-31
• 第3章 酸處理碳納米管及其在電催化氧還原中的應(yīng)用研究31-44
• 3.1 引言31-32
• 3.2 實(shí)驗(yàn)藥品、儀器與實(shí)驗(yàn)方案32-35
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品32
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器32-33
• 3.2.3 物理表征儀器33
• 3.2.4 酸處理氧化碳納米管的制備方法33
• 3.2.5 酸處理氧化碳納米管的物理表征33
• 3.2.6 酸處理氧化碳納米管的電化學(xué)性能測(cè)試33-35
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論35-42
• 3.3.1 掃描電鏡測(cè)試結(jié)果分析35-36
• 3.3.2 拉曼光譜測(cè)試結(jié)果分析36-37
• 3.3.3 傅里葉紅外光譜測(cè)試結(jié)果分析37-38
• 3.3.4 X射線光電子能譜測(cè)試結(jié)果分析38-39
• 3.3.5 循環(huán)伏安測(cè)試結(jié)果分析39-40
• 3.3.6 線性掃描測(cè)試結(jié)果分析40-42
• 3.3.7 穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果分析42
• 3.4 小結(jié)42-44
• 第4章 無(wú)孔MOF碳化得到的無(wú)摻雜介孔碳的制備及其在電催化氧還原中的應(yīng)用44-57
• 4.1 引言44-45
• 4.2 實(shí)驗(yàn)藥品、儀器與實(shí)驗(yàn)方案45-47
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品45-46
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器46
• 4.2.3 物理表征儀器46
• 4.2.4 無(wú)摻雜介孔碳的的制備方法46-47
• 4.2.5 無(wú)孔MOF碳化得非摻雜介孔碳的物理表征47
• 4.2.6 無(wú)孔MOF的電化學(xué)性能測(cè)試47
• 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論47-56
• 4.3.1 掃描電鏡測(cè)試結(jié)果分析47-48
• 4.3.2 拉曼光譜測(cè)試結(jié)果分析48-49
• 4.3.3 熱重測(cè)試結(jié)果分析49
• 4.3.4 X射線光電子能譜測(cè)試結(jié)果分析49-50
• 4.3.5 比表面積測(cè)試結(jié)果分析50-51
• 4.3.6 循環(huán)伏安測(cè)試結(jié)果分析51-53
• 4.3.7 線性掃描測(cè)試結(jié)果分析53-56
• 4.3.8 穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果分析56
• 4.4 本章小結(jié)56-57
• 結(jié)論57-58
• 參考文獻(xiàn)58-68
• 附錄A 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的論文68-69
• 致謝69

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本文編號(hào)：1119396