本文關(guān)鍵詞：Al基材料快速水解制氫的研究

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【摘要】：隨著環(huán)境惡化,氫能作為一種無污染的能源正受到人們密切的關(guān)注,鋁作為一種比能量高,儲量豐富,性質(zhì)活潑的金屬,而且在熱力學(xué)趨勢上很容易與水發(fā)生反應(yīng)生成氫氣。鋁作為制氫材料能有效解決氫能在運輸和使用上的瓶頸,將大大降低氫能使用的成本。本文在全面綜述了硼氫化物水解制氫、光電催化水解制氫,電解水制氫技術(shù)以及金屬基材料水解制氫技術(shù)在國內(nèi)外發(fā)展的基礎(chǔ)上,選取了Al基材料作為本文的研究對象。研究了合金成分、水解溫度以及堿濃度變化對合金水解性能的影響。采用X射線衍射儀以及金相顯微鏡等儀器分析合金的相結(jié)構(gòu)及表面形貌,用CS310電化學(xué)測試儀測試合金的電化學(xué)腐蝕性能。合金成分對制氫性能的影響:不同Ni含量的添加對合金水解性能的研究發(fā)現(xiàn),Al-Ni合金的水解制氫速率,隨著Ni含量的增加而增加,在25%KOH溶液中,當Ni含量從零增加到4wt.%時,制氫反應(yīng)速率從15.16mL·min-1·g-1迅速增加到27.71mL·min-1·g-1。結(jié)合XRD圖譜和金相顯微鏡組織圖可知,隨著Ni含量的添加,Al合金中形成的Al3Ni衍射峰均勻分布在Al相周圍,能有效破壞Al表面氧化膜的完整性,且隨著Ni含量的添加,合金的組織得以細化且分布均勻,這都有利于合金制氫反應(yīng)速率的增加。不同F(xiàn)e含量的添加對合金水解性能的研究發(fā)現(xiàn),Al-1wt.%Fe合金在Al-Fe系列合金中表現(xiàn)出最快的制氫反應(yīng)速率和較好的制氫轉(zhuǎn)化率。在25%KOH溶液中制氫反應(yīng)速率為22.15m L·min-1·g-1,制氫轉(zhuǎn)化率為98.1%,結(jié)合XRD圖譜和金相顯微鏡組織圖可知,這是因為Al-1wt.%Fe合金中Al3Fe衍射峰的形成,Al3Fe分布在合金的晶界位置,一方面在晶界處增加了Al與溶液的接觸面積,另一方面Al3Fe與Al在局部形成了微型電池,能加快Al的腐蝕析氫,因而有利于制氫轉(zhuǎn)化率和反應(yīng)速率的提高。不同LaNi3含量的添加對合金水解性能的研究發(fā)現(xiàn),Al-3wt.%LaNi3合金在Al-LaNi3系列合金中表現(xiàn)出最快的制氫反應(yīng)速率和較好的制氫轉(zhuǎn)化率。在25%KOH溶液中,其反應(yīng)速率為19.0mL·min-1·g-1,制氫轉(zhuǎn)化率為95.0%。結(jié)合XRD圖譜和金相顯微鏡組織圖可知,La Ni3分布在合金的晶界位置,在晶界處增加了Al與溶液的接觸面積,因而有利于制氫轉(zhuǎn)化率和反應(yīng)速率的提高。堿濃度對制氫性能的影響:堿濃度的變化主要影響水解制氫的反應(yīng)速率和反應(yīng)時間,合金制氫反應(yīng)速率隨著堿溶液濃度的增加而增加。這是因為隨著反應(yīng)的進行OH-不斷減少,使得與合金接觸的OH-減少,減緩了鋁的腐蝕析氫反應(yīng),堿濃度的提高,OH-增多,從而可直接加快合金的水解速率。研究認為堿液作為鋁水解反應(yīng)的催化劑也參加了鋁的水解反應(yīng),與鋁和水反應(yīng)生成了中間產(chǎn)物KAl(OH)4,KAl(OH)4迅速分解為KOH和Al(OH)3,這也是決定鋁水解反應(yīng)動力學(xué)的第一步,所以堿濃度的提高能達到加速反應(yīng)速率的目的。溫度對制氫性能的影響:提高反應(yīng)溫度有助于提高鋁水解制氫反應(yīng)速率。溫度的提高改善了鋁水解反應(yīng)的動力學(xué)性能,而且溫度越高,改善越明顯。由于合金的水解制氫反應(yīng)本身就是一個放熱反應(yīng),反應(yīng)一旦開始,即會產(chǎn)生大量的熱,使水解的環(huán)境溫度不斷升高。腐蝕電位對制氫的影響:對Al-Ni合金的電化學(xué)測試研究發(fā)現(xiàn):隨著Ni含量的添加,合金的腐蝕電位發(fā)生變化,由純A1的-0.803VSCE,減小到Al-3wt.%Ni的-0.950VSCE而后又有所增加,對Al-Fe合金的電化學(xué)測試研究發(fā)現(xiàn):Al-Fe合金的腐蝕電位先減小后增大,由純Al的-0.803VSCE,減小到Al-1wt.%Fe的-0.982VSCE,而后由Al-3wt.%Fe的-0.890VSCE增加到Al-6wt.%Fe的-0.851VSCE。由于腐蝕電位越低,制氫反應(yīng)速率越快,這說明適當?shù)募尤隢i、Fe作為第二相,可以減小合金的腐蝕電位,從而達到加快水解制氫速率的目的。
【關(guān)鍵詞】：Al基合金 水解制氫 腐蝕電位 反應(yīng)速率 堿濃度
【學(xué)位授予單位】：江蘇科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ116.2
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-13
• 第1章 緒論13-24
• 1.1 氫能開發(fā)的背景13-14
• 1.1.1 氫能的優(yōu)越性13
• 1.1.2 氫能開發(fā)的意義13-14
• 1.1.3 氫能的來源14
• 1.2 制氫的研究現(xiàn)狀14-16
• 1.2.1 硼氫化鈉水解制氫14-15
• 1.2.2 光催化水解制氫15
• 1.2.3 電解水制氫技術(shù)15
• 1.2.4 金屬基材料水解制氫15-16
• 1.3 鋁作為制氫材料的介紹16-19
• 1.3.1 鋁空氣電池16-17
• 1.3.2 質(zhì)子交換膜燃料電池17-18
• 1.3.3 制氫能源材料18-19
• 1.4 金屬鋁水解制氫的發(fā)展現(xiàn)狀19-23
• 1.4.1 鋁在堿性溶液中水解制氫的研究19-21
• 1.4.2 無機鹽或金屬鋁陶瓷體系活化水解制氫21-22
• 1.4.3 金屬鋁形態(tài)的研究22
• 1.4.4 金屬鋁合金化水解制氫的研究22-23
• 1.5 課題研究內(nèi)容和研究方法23-24
• 第2章 實驗材料及方法24-29
• 2.1 試驗原材料及其設(shè)備24-25
• 2.1.1 試驗原材料24
• 2.1.2 實驗設(shè)備24-25
• 2.2 鋁基材料的制備25-26
• 2.2.1 合金成分設(shè)計25
• 2.2.2 合金熔煉制備25-26
• 2.3 鋁基材料的電化腐蝕性能測試26
• 2.4 氫氣的制備及裝置26-27
• 2.5 制氫反應(yīng)數(shù)據(jù)處理27
• 2.6 材料的表征27-29
• 2.6.1 制氫材料的物相表征27-28
• 2.6.2 鋁基材料的表面形貌分析28-29
• 第3章 Al-Ni合金水解制氫性能的研究29-51
• 3.1 合金物相與組織觀察分析29-31
• 3.1.1 Al-Ni合金物相分析29-30
• 3.1.2 Al-Ni合金形貌分析30-31
• 3.2 制備條件對Al-Ni合金水解性能的影響31-43
• 3.2.1 不同成分Al-Ni合金對制氫的影響31-33
• 3.2.2 不同初始水溫對Al-Ni合金制氫的影響33-37
• 3.2.3 不同堿濃度對Al-Ni合金制氫的影響37-41
• 3.2.4 Al-Ni合金的電化學(xué)腐蝕行為41-42
• 3.2.5 制備條件對合金制氫性能的綜合影響42-43
• 3.3 制氫性能的半經(jīng)驗擬合分析43-50
• 3.3.1 氫氣生成速率的半經(jīng)驗擬合43-45
• 3.3.2 金屬鋁水解制氫與反應(yīng)條件的關(guān)系分析45-50
• 3.4 本章總結(jié)50-51
• 第4章 Al-Fe合金水解制氫性能的研究51-65
• 4.1 合金物相與組織觀察分析51-52
• 4.1.1 Al-Fe合金物相分析51-52
• 4.1.2 Al-Fe合金形貌分析52
• 4.2 制備條件對Al-Fe合金水解性能的影響52-63
• 4.2.1 不同成分Al-Fe合金對制氫的影響52-55
• 4.2.2 不同初始水溫對Al-Fe合金制氫的影響55-57
• 4.2.3 不同堿濃度對Al-Fe合金制氫的影響57-62
• 4.2.4 Al-Fe合金的電化學(xué)腐蝕行為62
• 4.2.5 制備條件對合金制氫性能的綜合影響62-63
• 4.3 本章總結(jié)63-65
• 第5章 Al-La Ni_3合金水解制氫性能的研究65-79
• 5.1 合金物相與組織觀察分析65-66
• 5.1.1 Al-La Ni_3合金物相分析65-66
• 5.1.2 Al-La Ni_3合金形貌分析66
• 5.2 制備條件對Al-La Ni_3合金水解性能的影響66-77
• 5.2.1 不同成分Al-La Ni_3合金對制氫的影響66-71
• 5.2.2 不同堿濃度對Al-La Ni_3合金制氫的影響71-75
• 5.2.3 制備條件對合金制氫性能的綜合影響75-77
• 5.3 本章總結(jié)77-79
• 結(jié)論79-81
• 參考文獻81-86
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文86-87
• 致謝87

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9 王P，

本文編號：1039307