本文關鍵詞：光（電）催化反應器的設計及光（電）催化技術在去除氣相氮氧化物中的應用

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【摘要】：能源危機和環(huán)境惡化是當前人類社會所面臨的兩個重大問題,光催化具有室溫深度反應和可直接利用太陽能作為光源來驅動反應等獨特性能,而成為一種理想的環(huán)境污染治理技術和潔凈能源生產(chǎn)技術,并備受矚目。大氣污染和水污染是影響人類生活和社會進步的主要問題,同時氫能被學者認為是21世紀最有潛力的替代能源,而由于二氧化鈦本身具有的吸收光譜較窄、太陽能利用率低、電子與空穴復合幾率高等降低了其實用價值。目前解決這些問題的主要手段有構筑高效穩(wěn)定的光催化劑,設計新型光電催化反應器,及通過光催化和電化學技術結合來實現(xiàn)光電催化協(xié)同促進作用。因此,主要的研究內(nèi)容如下:1.堿催化協(xié)同光催化可見光高效氧化去除氮氧化物利用簡單溫和的水熱合成法,以鈦酸鈉納米片為連續(xù)相,硫化鎘納米顆粒為分散相,制備出CdS/Na_2Ti_3O_7高效可見光復合納米光催化劑。通過TEM,EIS,NO-abs,CO_2-TPD等表征手段研究其表面結構,電化學性能,吸附性能,堿催化活性位來深入了解催化劑作用機制。結果表明:合成的CdS/Na_2Ti_3O_7高效可見光復合納米光催化劑在光催化氧化NO_x中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性。這是因為Na_2Ti_3O_7獨特的二維結構提供了電子傳輸通道避免了光生空穴和光生電子的復合,從而提高催化劑的活性,另一方面,Na_2Ti_3O_7提供堿性位,中和吸附在催化劑表面的NO3-,從而提高催化劑的穩(wěn)定性。2.光電催化氧化NO反應器的設計及性能研究設計搭建液相電化學驅動新型氣相光電催化反應器,應用于光電催化氧化去除氮氧化物,通過偏壓迫使電子空穴對分離,以延長光生載流子壽命,提高光電催化活性。研究表明,在低偏壓作用下,以Ti O_2納米棒陣列薄膜為氣相電極催化劑,其光電催化氧化NO活性明顯高于單獨光催化氧化NO活性。另一方面,在此反應體系中,空穴可以直接將NO氧化為NO3-,,同時,在水分子的存在下,NO也可以通過間接生成的羥基自由基氧化。光電催化反應器在氣相催化中的應用為空氣凈化和能源轉化提供了新思路。3.光電催化去除氣液兩相污染物同步氫能源再生在光電去除氣相污染物反應器的基礎上,用雙室電解池替換外置單室電解池,實現(xiàn)了同一反應器中三種催化反應同時進行。采用微波醇熱法,通過對溶劑比例,溴源,溫度,升溫速率等的優(yōu)化,制備出BiOBr納米片陣列薄膜,并通過SEM,TEM,XRD,PC,UV-vis等研究其結構組成、電化學和光學性能。在此反應器中,以BiOBr為氣相光陽極,Ti O_2 NTs為液相光陽極,Pt片為陰極,實現(xiàn)了光電催化協(xié)同去除氣液兩相污染物(即氣相NO、液相MO)及同步分解水產(chǎn)氫。
【關鍵詞】：大氣凈化 氮氧化物 光催化 光電催化 反應器設計
【學位授予單位】：上海師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.32;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-10
• 第1章 前言10-22
• 1.1 課題研究背景概述10-11
• 1.2 氮氧化物(NO_x)11-13
• 1.2.1 氮氧化物來源11-12
• 1.2.2 氮氧化物危害12
• 1.2.3 氮氧化物的去除方法12-13
• 1.3 光/光電催化技術13-20
• 1.3.1 光催化基本原理13-14
• 1.3.2 光電催化基本原理14-15
• 1.3.3 光電催化反應的影響因素15-17
• 1.3.4 光電催化反應器17-18
• 1.3.5 光電催化技術的應用18-19
• 1.3.6 存在問題及發(fā)展方向19-20
• 1.4 選題意義及研究內(nèi)容20-22
• 第2章 實驗部分22-30
• 2.1 實驗原料和設備22-24
• 2.1.1 實驗試劑和氣體22-23
• 2.1.2 實驗儀器與設備23-24
• 2.2 光催化材料的表征方法24-25
• 2.2.1 X射線粉末衍射 （XRD）24
• 2.2.2 場發(fā)射掃描電鏡 （FESEM）24
• 2.2.3 透射電鏡 （TEM）24
• 2.2.4 N_2吸附-脫附等溫線的測定24
• 2.2.5 紫外可見漫反射（UV-Vis DRS）24
• 2.2.6 紫外可見分光光度計（UV-Visspectrophotometer）24
• 2.2.7 光電流測試24-25
• 2.3 性能評價25-30
• 2.3.1 反應裝置25-27
• 2.3.2 實驗條件27-28
• 2.3.3 光催化劑活性評價方法28-30
• 第3章 堿催化協(xié)同光催化可見光高效氧化去除氮氧化物30-42
• 3.1 引言30
• 3.2 催化劑的制備30-31
• 3.3 催化劑的結構表征31-33
• 3.3.1 X射線衍射圖分析31-32
• 3.3.2 透射電鏡圖分析32-33
• 3.3.3 比表面積分析33
• 3.4 光催化活性測試33-36
• 3.4.1 鎘鈦元素質量比對催化劑光催化氧化NO活性的影響33-34
• 3.4.2 溫度對催化劑光催化氧化NO活性的影響34-35
• 3.4.3 載體對催化劑光催化氧化NO活性的影響35-36
• 3.4.4 堿性位對催化劑光催化氧化NO活性的影響36
• 3.5 材料光催化性能研究36-41
• 3.5.1 固體紫外漫反射分析36-37
• 3.5.2 電化學測試分析37-38
• 3.5.3 NO吸附性能分析38
• 3.5.4 CO_2-TPD分析38-41
• 3.6 機理分析41
• 3.7 本章小結41-42
• 第4章 光電催化氧化NO反應器的設計及性能研究42-52
• 4.1 引言42-43
• 4.2 催化劑的制備43
• 4.3 催化劑的結構表征43-45
• 4.3.1 X射線衍射圖分析43-44
• 4.3.2 形貌結構分析44-45
• 4.4 光(電)催化氧化NO活性測試45-47
• 4.4.1 溫度對催化劑光催化氧化NO活性的影響45-46
• 4.4.2 光電催化氧化NO活性測試46-47
• 4.5 材料光催化性能研究47-48
• 4.5.1 電化學性能分析47-48
• 4.5.2 固體紫外漫反射分析48
• 4.6 光電催化氧化NO機理研究48-51
• 4.6.1 機理探究實驗48-50
• 4.6.2 機理分析50-51
• 4.7 本章小結51-52
• 第5章 光電催化去除氣液兩相污染物同步氫能源再生52-66
• 5.1 引言52
• 5.2 催化劑的制備52-53
• 5.3 催化劑的結構表征53-59
• 5.3.1 溴化氧鉍納米片陣列的結構表征53-58
• 5.3.2 二氧化鈦納米管陣列的結構表征58-59
• 5.4 光電催化去除氣液兩相污染物同步產(chǎn)氫性能分析59-62
• 5.4.1 光電催化氧化NO性能分析59-60
• 5.4.2 光電催化降解甲基橙性能分析60-61
• 5.4.3 光電催化分解水產(chǎn)氫性能分析61-62
• 5.5 材料光催化性能研究62-64
• 5.5.1 溴化氧鉍納米片陣列的光催化性能研究62-63
• 5.5.2 二氧化鈦納米管陣列的光催化性能研究63-64
• 5.6 機理分析64-65
• 5.7 本章小結65-66
• 第6章 總結與展望66-68
• 參考文獻68-74
• 個人簡介74
• 攻讀學位期間取得的研究成果74-75
• 致謝75

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本文編號：1038330