【摘要】： 鈾系核素因其在海洋學(xué)過程中被廣泛用作示蹤劑和測年手段而被關(guān)注,鈾在海洋中的分布及其源和匯的研究一直是很多研究者感興趣的問題,而河流作為海洋中鈾的主要輸入源,其河水中鈾的濃度對于研究海洋中鈾的收支和平衡具有重要意義。河口區(qū)由于鹽度、懸浮泥沙濃度等因素的時空變化頻繁,加之吸附解吸等過程控制著化學(xué)元素在顆粒固相和溶液相之間的分配,因此對鈾元素向海洋輸送通量的影響很大。另外河口和濱海的潮間帶及鹽沼也是對海洋中鈾的收支平衡有重要影響的區(qū)域,被認為是海洋中鈾的重要歸宿之一。 黃河以其高含沙量而聞名,已有研究發(fā)現(xiàn)黃河水中的溶解鈾含量不但遠遠超出了世界河流的平均值,而且也高于海水中鈾的濃度,因此對黃河及其河口鈾的濃度、來源及其行為進行研究具有區(qū)域特殊性意義。與黃河口鄰近的萊州灣,其南岸具有廣闊的潮間帶及鹽沼,是研究鹽灘沉積物鈾的輸出及演變的良好場所。本研究采集了黃河干流和黃河口的水樣及沉積物、萊州灣鉆孔的地下鹵水和沉積物樣品,主要對其中的鈾同位素進行了研究,并進行了實驗室模擬,取得了如下研究結(jié)果: 1、黃河干流溶解鈾的濃度介于2.04 -7.83μg/l之間,平均值4.38μg/l,遠高于世界河流平均值,也超過了海水的溶解鈾濃度;溶解鈾濃度沿黃河干流呈上升趨勢。黃河水中234U/238U活度比介于1.36-1.67之間,平均值1.4。較高的234U/238U活度比說明黃河水中的溶解鈾受到了硅酸鹽風化及地下水輸入的影響。 2、黃河中游及其支流流經(jīng)黃土高原,干旱半干旱的氣候使得風化產(chǎn)物在顆粒表面富集,強烈的物理侵蝕又使大量黃土顆粒及風化殼進入黃河,黃土顆粒表面及風化殼中的鈾極易溶出造成黃河水中鈾濃度升高;另一方面,黃土中的鈾還可以通過被淋濾進入地表徑流和地下水,最終以溶解鈾的形式被帶入黃河。根據(jù)黃土懸浮平衡和淋濾模擬實驗結(jié)果以及黃河徑流和泥沙數(shù)據(jù),利用箱式模型對黃河中游溶解鈾來源的估算表明,黃河中游溶解鈾2/3來自懸浮顆粒物釋放,1/3來自地下水及徑流輸入。 3、黃河口溶解鈾呈現(xiàn)非保守行為,鹽度低于20時有外來的溶解鈾進入水體。每年有大約3.5×104 kg的溶解鈾從懸浮顆粒物解吸或從沉積物間隙水中釋放進入河口水體中。加上河流輸入的溶解鈾,每年河口水體輸入的總?cè)芙忖櫫繛?.8×104 kg。這個數(shù)值占全球河流鈾通量的1%左右。 4、現(xiàn)場調(diào)查和模擬實驗均顯示,黃河口混合帶溶解鈾和磷酸鹽隨鹽度增加具有同步變化的趨勢。磷酸鹽的增加主要來自于底沉積物間隙水向上覆水體的擴散,而增加的溶解鈾主要來自水體中懸浮顆粒物的解吸。 5、萊州灣南岸地下鹵水溶解鈾的濃度高于相同濃縮倍數(shù)的萊州灣海水的鈾濃度,且程度隨濃縮倍數(shù)的增大而增大,說明鹵水中的溶解鈾還有其他來源。該地區(qū)大面積的鹽沼為海水中的鈾在鹽沼的輸出提供了有利條件,鹽沼沉積物中由于膠體絮凝或與鐵錳氧化物共沉淀而從水體中沉淀下來的鈾,可能在其被埋藏后經(jīng)歷的漫長的地質(zhì)變遷過程中通過地下水的淋濾而進入鹵水體系,或由于有機物的降解而導(dǎo)致鐵錳氧化物被還原從而使部分鈾元素被釋放而重新進入地下鹵水中,這是鹵水中溶解鈾的另一個重要來源。而地下鹵水中較高濃度的HCO3-和PO43-可以和鹵水中的溶解鈾形成穩(wěn)定的配合物從而使高濃度的鈾得以保持。
【學(xué)位授予單位】：中國海洋大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號】：P734.24

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本文編號：2728057