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弱光響應(yīng)的多元復(fù)合催化劑的開(kāi)發(fā)及其在海水體系中光催化降解有機(jī)物過(guò)程

發(fā)布時(shí)間:2018-02-25 02:03

  本文關(guān)鍵詞: 海水污染 石墨烯/TiO_2 吸附相反應(yīng)技術(shù) 光催化 稀土金屬摻雜 出處:《浙江工商大學(xué)》2017年碩士論文 論文類(lèi)型:學(xué)位論文


【摘要】:工業(yè)和社會(huì)經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展,帶來(lái)了眾多日益嚴(yán)峻的環(huán)境污染問(wèn)題。其中有機(jī)污染物廢水陸排引起的近海海域污染,已經(jīng)嚴(yán)重影響了我國(guó)沿海各大省份的漁業(yè)、養(yǎng)殖業(yè)等海洋相關(guān)經(jīng)濟(jì)產(chǎn)業(yè)的全面發(fā)展。海水體系是一個(gè)典型的含鹽廢水,而且又有大量的生物體系,傳統(tǒng)治理有機(jī)廢水的工藝難以在海水體系中運(yùn)行。以TiO_2為代表的多相光催化降解污染物技術(shù)由于穩(wěn)定、安全和低能耗等優(yōu)點(diǎn),可以為海水體系中污染物的去除提供一個(gè)全新的方向。但海水體系中要有效光降解有機(jī)污染物,還需要光催化劑首先克服鹽離子的干擾。另外,近海海域環(huán)境中可利用的光源絕大部分是弱光光源(光強(qiáng)通常在1mW/cm2以下),要推廣多相光催化降解技術(shù)還需要開(kāi)發(fā)弱光響應(yīng)的光催化劑。針對(duì)這兩個(gè)難點(diǎn),本文作者首次以氧化石墨烯和鈦酸四丁酯為原料,首先利用吸附相反應(yīng)技術(shù)在氧化石墨烯表面得到小粒徑高分散的TiO_2粒子。而后利用溶劑熱過(guò)程,促使TiO_2結(jié)晶形成的同時(shí),也還原了氧化石墨烯表面的氧化基團(tuán),得到石墨烯(RGO)/TiO_2復(fù)合光催化劑。通過(guò)弱光激發(fā)下海水體系中苯酚的光降解過(guò)程,考評(píng)多個(gè)催化劑的光催化活性,同時(shí)初步探索海水體系中光降解苯酚的機(jī)理。最后通過(guò)改變制備條件,摻雜稀土金屬離子等手段系統(tǒng),結(jié)合多個(gè)表征手段研究了復(fù)合光催化劑結(jié)構(gòu)和光催化活性之間的影響規(guī)律。主要研究?jī)?nèi)容包括以下幾個(gè)方面:1、采用吸附相反應(yīng)技術(shù)法和溶劑熱法,兩步制備了系列復(fù)合光催化劑,分別研究了溶劑熱溫度和制備水量對(duì)TiO_2結(jié)構(gòu)、形貌、光催化性能的影響。結(jié)果表明,160℃溶劑熱反應(yīng)溫度,3.0mL制備水量制得的RGO/TiO_2復(fù)合光催化劑的光催化性能最佳,在海水體系中對(duì)苯酚的總?cè)コ蔬_(dá)63.92%,約為P25的3倍之多。2、分別選取在最優(yōu)條件下制得的RGO/TiO_2和SiO2/TiO_2以及商用P25光催化劑,研究了在海水和純水體系中,苯酚初始濃度對(duì)各光催化劑光催化活性的影響,并初步探討光降解過(guò)程機(jī)理。結(jié)果表明,RGO/TiO_2復(fù)合光催化劑在海水中對(duì)苯酚的光催化效率遠(yuǎn)高于SiO2/TiO_2及商用P25光催化劑,這是由于利用吸附相反應(yīng)技術(shù)制得的復(fù)合光催化劑中TiO_2的粒徑均小于5nm,極大地提高了其光催化性能;復(fù)合光催化劑中石墨烯擁有優(yōu)異的吸附性能,能將苯酚有機(jī)物大量吸附到復(fù)合光催化劑表面。因此在海水溶液中復(fù)合光催化劑幾乎不受到鹽離子的干擾,仍能擁有優(yōu)異的吸附和降解能力。3、采用吸附相反應(yīng)技術(shù)和溶劑熱反應(yīng)法兩步制備得到不同量稀土金屬元素?fù)诫s的X/RGO/TiO_2納米復(fù)合光催化劑(X分別為Yb,In和La),對(duì)其進(jìn)行了表征分析及光催化性能研究。結(jié)果表明,稀土金屬元素均以+3價(jià)存在于復(fù)合光催化劑中,摻雜后能改變復(fù)合光催化劑中TiO_2的晶型結(jié)構(gòu),使之從單一的銳欽礦型變?yōu)殇J欽礦和金紅石的混晶型并能促進(jìn)TiO_2的結(jié)晶過(guò)程。未進(jìn)入晶格結(jié)構(gòu)的稀土金屬元素離子還能引入淺能級(jí)捕獲中心,進(jìn)而提升了復(fù)合光催化劑的光催化活性。其中當(dāng)In的摻雜量為0.2%時(shí),所得In/RGO/TiO_2復(fù)合光催化劑的光催化活性最高,對(duì)苯酚的總降解率可高達(dá)73.8%,比未摻雜時(shí)高出10%。
[Abstract]:The photocatalytic degradation of phenol in seawater system has been studied by means of adsorption phase reaction technique and solvent thermal method . The crystal structure of TiO _ 2 in the composite photocatalyst can be changed from a single anatase type to a mixed crystal form of anatase and rutile , so that the photocatalytic activity of the composite photocatalyst can be promoted . The total degradation rate of the In / RGO / TiO _ 2 composite photocatalyst can be up to 73.8 % when the doping amount of In is 0.2 % , which is 10 % higher than that of undoped photocatalyst .

【學(xué)位授予單位】:浙江工商大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類(lèi)號(hào)】:X55;TQ426

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào):1532567


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