本文關(guān)鍵詞： 膜有機污染 海水淡化 金屬有機骨架材料 抗污染性能　出處：《山東大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：膜分離技術(shù)作為一種新型的現(xiàn)代分離技術(shù),既能對廢水中存在的雜質(zhì)及污染物進行有效的截留以及去除,又能對水中的可利用物質(zhì)進行回收再利用,還具有節(jié)能、無二次污染、設(shè)備簡單易操作,效率高等優(yōu)點,因此在水處理技術(shù)中得到了廣泛應(yīng)用及推廣。但在膜分離技術(shù)中不可避免的存在膜污染問題,膜污染現(xiàn)象通常表現(xiàn)為膜滲透通量下降,分離效率降低等。會導(dǎo)致能耗加大、膜使用壽命大大縮減,進而增加處理成本。因此制備具有較優(yōu)良抗污染性能的膜材料在廢水處理,海水淡化等領(lǐng)域具有重大意義。本論文針對在膜分離技術(shù)過程中的膜有機污染以及海水淡化效率較低等問題,以金屬有機骨架ZIF-8為載入材料,通過層層自主裝技術(shù)(LBL)制備具有較高滲透通量以及較好抗污染性能的金屬有機骨架復(fù)合膜材料,在正滲透系統(tǒng)中評估所制備的復(fù)合膜材料在海水淡化方面的性能,在終端過濾系統(tǒng)中考察制備的復(fù)合膜材料對天然有機污染物(NOM)的抗污染性能并利用XDLVO理論解析其抗污染機理。論文的主要研究內(nèi)容與結(jié)果如下:(1)采用層層自組裝技術(shù),在正滲透膜表面負載金屬有機骨架材料ZIF-8,制備金屬有機骨架正滲透膜。并利用掃描電子顯微鏡(SEM)、原子力顯微鏡(AFM)以及X射線能譜儀(XPS)等表征手段證明膜材料已成功制備,ZIF-8已在正滲透膜表面形成連續(xù)的共生性較好的膜層,且膜表面變得較為粗糙。接觸角測試表明金屬有機骨架正滲透膜具有較小的接觸角,相對于FO膜展示出了較好的親水性能,從而阻止污染物在膜材料表面的沉積,附著以及黏附。并在正滲透裝置中,測試金屬有機骨架正滲透膜對不同價態(tài)鹽離子去除的普適性,分別選取KC1、NaCl、MgCl2與CaCl2作為驅(qū)動液,去離子水作為原水。當(dāng)負載了 0.5%(w/v)的ZIF-8時,膜材料的水通量從20LMH提高至31LMH,提高幅度高達55%。而且其相比于FO膜展示出了較低的反向鹽通量,對不同價態(tài)的鹽離子都具有較好的截留效果。說明ZIF-8的載入不僅提高了膜材料的滲透通量,而且對不同價態(tài)的鹽離子的去除都有較好的普適性。(2)同樣采用層層自組裝技術(shù),在超濾膜表面負載金屬有機骨架材料ZIF-8,制備金屬有機骨架超濾膜。在終端過濾系統(tǒng)中考察其對天然有機物腐殖酸、蛋白質(zhì)以及兩者混合液的抗污染性能。研究發(fā)現(xiàn)金屬有機骨架超濾膜的滲透通量較PES膜相比,提高幅度高達47%(82.18 L.m-2.h-1提高至120.78 L m-2·h-1)。并進行了腐殖酸、蛋白質(zhì)及兩者混合溶液的過濾試驗,結(jié)果表明J/Jo的下降趨勢隨著ZIF-8的載入及其濃度增大得到明顯緩解,表明所制備的金屬有機骨架超濾膜對有機污染有著較好的抗污染性能。用GPC測定濾液中腐殖酸分子的大小及其分布,結(jié)果表明較大分子量的腐殖酸分子與較小分子量相比更容易被去除,且金屬有機骨架超濾膜經(jīng)過去離子水清洗和化學(xué)清洗之后,純水通量恢復(fù)率高達84.5%和95.9%。而PES膜的純水通量恢復(fù)率僅為49.5%和60.8%,表明制備的金屬有機骨架超濾膜對有機污染具有較好的可逆性。(3)通過XDLVO熱力學(xué)計算可知,金屬有機骨架超濾膜與有機污染物之間的總自由能為正值,有利于緩解及抑制膜污染,當(dāng)復(fù)合膜被污染之后,由于表面沉積了較疏水的腐殖酸,其zeta電位雖略微增大,但依舊為負值,依舊展示出了較好的抗污染性能。
[Abstract]:As a kind of new modern separation technology, membrane separation technology, both of the impurities and contaminants in the wastewater are effectively intercepted and removed, and the water can be recycled using material, also has the advantages of energy saving, no two pollution, simple operation, high efficiency, so it is widely application and promotion in water treatment technology. But the separation problem of membrane fouling in membrane technology is inevitable, membrane fouling is often in the form of flux decline, the reduction of separation efficiency. Energy consumption will lead to increased membrane service life greatly reduced, thus increasing the processing cost. Therefore membrane material preparation has a good anti the performance of pollutants in wastewater treatment, desalination and other fields is of great significance. This thesis focuses on the organic pollution of membrane separation technology in the process of seawater desalination and low efficiency problem in the membrane, with metal The organic skeleton ZIF-8 as loading material, layer by layer self assembly technology (LBL) was prepared with metal organic framework compound film material with high flux and good anti pollution performance, in the forward osmosis composite membrane system in the evaluation of the prepared on desalination performance of composite membrane material prepared for natural organic the contaminants in the system terminal filtration (NOM) anti pollution performance and using the analytic theory of XDLVO anti pollution mechanism. The main research contents and results are as follows: (1) using self-assembly technique, in forward osmosis membrane surface load of metal organic frameworks ZIF-8, preparation of metal organic frameworks and the use of forward osmosis membrane. Scanning electron microscopy (SEM), atomic force microscopy (AFM) and X ray spectrometer (XPS) characterization means that the membrane materials have been successfully prepared, ZIF-8 has been in the forward osmosis membrane surface to form a continuous good symbiosis In the film, and the membrane surface becomes more rough. Contact angle test showed that the metal organic framework of forward osmosis membrane with smaller contact angle, FO film exhibits good hydrophilicity with respect to, so as to prevent pollutants in the deposition of material surface, adhesion and adhesion and penetration. In the device, the test is a metal organic framework osmosis membrane suitable for different valence ions removal, were selected for KC1, NaCl, MgCl2 and CaCl2 as the driving fluid, deionized water as raw water. When the load is 0.5% ZIF-8 (w/v), membrane water flux increased from 20LMH to 31LMH, increased 55%. and compared to FO the film shows the reverse salt flux is low, salt ions with different valence states have better retention effect. The results showed that ZIF-8 load can not only improve the permeation flux of membrane material, and the removal of salt ions with different valence states have good Universality. (2) using the same self-assembly technique in the load, the metal organic framework material ZIF-8 ultrafiltration membrane, preparation of metal organic framework ultrafiltration membrane. To study the natural organic matter and humic acid in the system terminal filter, anti pollution performance of protein and the mixture of the two liquid. It was found that the permeation flux of metal organic frameworks ultrafiltration membrane than the PES film compared to increase up to 47% (82.18 L.m-2.h-1 L m-2 increased to 120.78 h-1). And humic acid, protein and their mixture solution filtration experiments, the results showed that J/Jo decreased with the increase of the concentration of ZIF-8 loading and improved, indicate that the preparation of metal organic frameworks the ultrafiltration membrane has better anti pollution performance of organic pollution. Determination of the size and distribution of humic acid in the filtrate by GPC, results showed that humic acid molecules with large molecular weight smaller molecules Compared to the more easily removed, and the metal organic framework of ultrafiltration membrane after cleaning and chemical cleaning of deionized water, pure water flux recovery rate as high as 84.5% and 95.9%. while the pure water flux of PES membrane recovery rate was only 49.5% and 60.8%, showed that the metal organic frameworks prepared by ultrafiltration membrane on organic pollution has better reversibility. (3) by XDLVO thermodynamics, total free metal organic framework between super membrane and organic pollutants can be positive, to relieve and inhibit membrane fouling, when the composite membrane is polluted, due to the surface deposition of humic acid is hydrophobic, the zeta potential is increased slightly, but still negative, the show is still the better anti pollution performance.

【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TQ051.893;P747;X505

【相似文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 武少禹,鄭燦,鄭國棟,孫麗華;超薄復(fù)合膜的界面控制[J];科學(xué)通報;1996年04期

2 張恒建,畢只初,崔光晨,李峻柏;氣/液界面上磷脂和蛋白質(zhì)復(fù)合膜的特性[J];高技術(shù)通訊;2000年08期

3 鄧姝皓;劉星興;王彥紅;王玉;吳松江;鄔沛卿;;聚苯胺導(dǎo)電復(fù)合膜電化學(xué)制備及其性能[J];材料科學(xué)與工程學(xué)報;2011年05期

4 高美玲;汪東風(fēng);楊偉;徐瑩;張莉;;離子交聯(lián)殼聚糖/海藻酸鈉可降解復(fù)合膜的研究[J];中國海洋大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2011年10期

5 吳俊,金奎勵,應(yīng)育浦,李永剛;有機粘土復(fù)合膜——地勘中突出煤的一種超微結(jié)構(gòu)判別標(biāo)志[J];煤田地質(zhì)與勘探;1990年04期

6 李英蘭,李朝陽,鄒云娟,嚴輝,陳光華;富勒烯-聚甲基丙烯酸甲酯復(fù)合膜溶膠-凝膠制備與結(jié)構(gòu)的研究[J];蘭州大學(xué)學(xué)報;2000年06期

7 苗睿瑛;方勇;唐玲;李建玲;王新東;;直接甲醇燃料電池用離子液體復(fù)合膜的制備及性能研究[J];華南師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2009年S1期

8 孫香榮,張根深;軟取樣裝置的研制[J];地震研究;1985年06期

9 莫秀梅;甲殼胺─聚氨酯復(fù)合膜的界面粘合研究[J];功能高分子學(xué)報;1994年03期

10 曹艷霞,鄭國棟,徐紀平;高分子復(fù)合膜的界面與性能的相關(guān)性[J];科學(xué)通報;1998年23期

相關(guān)會議論文 前10條

1 邱禮平;資名揚;胡碧君;溫其標(biāo);;天然高分子復(fù)合膜的制備及性能研究[A];“食品加工與安全”學(xué)術(shù)研討會暨2010年廣東省食品學(xué)會年會論文集[C];2010年

2 劉富;左丹英;操建華;朱寶庫;徐又一;;有機/無機支撐復(fù)合膜的制備與應(yīng)用[A];第五屆中國功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會議論文集Ⅲ[C];2004年

3 劉慶嶺;王同華;張志國;梁長海;郭洪臣;邱介山;曹義鳴;;新型炭/T型分子篩復(fù)合膜材料的設(shè)計、制備及應(yīng)用[A];第六屆中國功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會議論文集（7）[C];2007年

4 李安武;熊國興;谷景華;鄭祿彬;;金屬陶瓷復(fù)合膜的制備[A];第二屆中國功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會議論文集[C];1995年

5 范曉丹;張襄楷;徐廷獻;;煙氣脫硫用γ-Al_2O_3復(fù)合膜的制備與表征[A];第二屆中國膜科學(xué)與技術(shù)報告會論文集[C];2005年

6 雷啟福;鐘世安;杜邵龍;彭密軍;周春山;;分子印跡復(fù)合膜的合成及其拆分性能研究[A];第二屆中國膜科學(xué)與技術(shù)報告會論文集[C];2005年

7 朱丹;徐海生;王斌;楊昌正;;氧化鋁-高分子多孔復(fù)合膜[A];第三屆中國功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會議論文集[C];1998年

8 許振良;;分子印跡復(fù)合膜制備及其手性藥物分離的研究[A];第五屆全國醫(yī)藥行業(yè)膜分離技術(shù)應(yīng)用研討會論文集[C];2012年

9 苗睿瑛;方勇;唐玲;李建玲;王新東;;直接甲醇燃料電池用離子液體復(fù)合膜的制備及性能研究[A];第二十八屆全國化學(xué)與物理電源學(xué)術(shù)年會論文集[C];2009年

10 宋玉軍;孫斌;孫本惠;亨利·勞倫斯;;用界面聚合法制備結(jié)構(gòu)與性能可控的超薄復(fù)合膜的成膜機理(英文)[A];第二屆中國膜科學(xué)與技術(shù)報告會論文集[C];2005年

相關(guān)重要報紙文章 前10條

1 鋁包;復(fù)合膜在我國醫(yī)藥軟包裝中的應(yīng)用[N];中國包裝報;2005年

2 孫志明;復(fù)合膜質(zhì)量控制[N];中國包裝報;2008年

3 林其水;復(fù)合膜生產(chǎn)中兩種常見問題的分析處理[N];中國包裝報;2008年

4 羅小明;2010軟包裝復(fù)合膜加工技術(shù)交流會在庵埠結(jié)束[N];中國包裝報;2010年

5 孫平;生產(chǎn)復(fù)合膜應(yīng)關(guān)注環(huán)保[N];中國包裝報;2003年

6 鞏海江 趙佩星 鹿曉紅;廣生藥用鋁箔復(fù)合膜項目昨日竣工投產(chǎn)[N];晉中日報;2010年

7 科訊;藥品包裝用復(fù)合膜的發(fā)展趨勢[N];中國包裝報;2003年

8 川文;復(fù)合膜生產(chǎn)工藝日趨完善[N];中國包裝報;2004年

9 李;山東全面推行食鹽復(fù)合膜小包裝[N];中國包裝報;2002年

10 曉英;藥品包裝的機器視覺檢測技術(shù)[N];中國包裝報;2007年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 葉會見;TDPA改性BaTiO_3/PVDF介電復(fù)合材料的儲能及電子輻照損傷行為[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2015年

2 董峰;基于果蔬包裝的納米纖維素/殼聚糖復(fù)合膜的制備、性能及應(yīng)用[D];東北林業(yè)大學(xué);2015年

3 王連軍;聚酰胺—聚醚嵌段共聚物平板復(fù)合膜的研究[D];大連理工大學(xué);2015年

4 李潘源;分離CO_2促進傳遞膜滲透選擇性能強化研究[D];天津大學(xué);2015年

5 石強;PPTA/PSF原位共混膜及其聚胺復(fù)合膜的設(shè)計與構(gòu)建[D];天津工業(yè)大學(xué);2017年

6 常南;食品用塑料復(fù)合包裝膜中殘留甲苯遷移規(guī)律及遷移機理研究[D];沈陽農(nóng)業(yè)大學(xué);2017年

7 林志峰;無機及有機材料復(fù)合膜對碳鋼腐蝕行為的影響[D];中國科學(xué)院研究生院（海洋研究所）;2011年

8 武春瑞;雜萘聯(lián)苯聚醚酰胺超濾膜及其復(fù)合膜的研究[D];大連理工大學(xué);2006年

9 張宇峰;超低壓高通量聚哌嗪均苯三甲酰胺/聚砜納濾復(fù)合膜的研究[D];天津工業(yè)大學(xué);2004年

10 魏菊;雜萘聯(lián)苯聚醚砜酮超濾膜及其復(fù)合膜的研究[D];大連理工大學(xué);2007年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 王麗英;玉米醇溶蛋白修飾細菌纖維素基復(fù)合膜材料的制備及其應(yīng)用研究[D];華南理工大學(xué);2015年

2 張漢泉;親水性陶瓷復(fù)合膜的制備及其分離性能研究[D];華南理工大學(xué);2015年

3 王孝麗;Ag基透明導(dǎo)電復(fù)合膜的制備及性能研究[D];山東建筑大學(xué);2015年

4 閆美玲;無水磷酸法制備納米纖維素及乙�；男訹D];東北林業(yè)大學(xué);2015年

5 吳艷;聚乳酸/聚己內(nèi)酯/百里香酚復(fù)合膜的制備與性能研究[D];昆明理工大學(xué);2015年

6 劉瑞麟;納米TiO_2/Ag~+/殼聚糖膜制備及保鮮性能研究[D];東北林業(yè)大學(xué);2015年

7 張華超;殼聚糖/牛蒡提取液復(fù)合膜制備及應(yīng)用[D];東北林業(yè)大學(xué);2015年

8 朱軍勇;高通量、耐污染荷電納濾復(fù)合膜制備及其脫鹽性能研究[D];鄭州大學(xué);2015年

9 林長生;SiO_2/Al_2O_3/PET復(fù)合膜的制備及其透濕性能研究[D];湖南工業(yè)大學(xué);2015年

10 呂惠玲;聚苯胺/氧化鎢復(fù)合膜的制備及其在中性介質(zhì)中的電化學(xué)活性研究[D];南京理工大學(xué);2015年

，

本文編號：1489462