本文關(guān)鍵詞：中國近海海水中揮發(fā)性鹵代烴的分布和�！獨馔垦芯�　出處：《中國海洋大學》2014年博士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：揮發(fā)性鹵代烴（Volatile halocarbons，簡稱VHCs）是大氣中受關(guān)注度較高的痕量氣體，既有溫室效應(yīng)又能與平流層中的臭氧發(fā)生化學反應(yīng)，大部分VHCs還具有一定的毒副作用。因此，VHCs在全球氣候變化和生態(tài)環(huán)境等方面起著非常重要的作用。大氣中VHCs的來源主要有天然源和人為源。眾多的研究結(jié)果表明，海洋可能是大氣中VHCs的重要的天然源，也可能是其匯。占全球71%的海洋對大氣中VHCs的源和匯的平衡起著舉足輕重的作用，海氣界面層是VHCs氣體交換的重要場所之一。因此，開展對海水中VHCs的分析和分布研究具有重要的學術(shù)意義。 本論文以中國近海（東海、黃海和渤海）以及膠州灣作為研究目標，研究了7種VHCs濃度的分布及其影響因素；計算了氯甲烷、溴甲烷、四氯化碳和1,1,1-三氯乙烷的海-氣通量及其飽和異常值；并且粗略估算了中國近海的釋放對全球海洋釋放的貢獻。經(jīng)過仔細的分析、歸納和總結(jié)，本論文得到如下結(jié)論。 （1）于2009年11月18日-12月25日對黃海及長江口周邊海域的VHCs的濃度分布和5種VHCs的海氣通量進行了研究。結(jié)果表明：溴甲烷、二氯乙烯、氯仿、三氯乙烷、四氯化碳和三氯乙烯的濃度范圍為0.24~10.22、1.11~15.8、0.67~49.22、1.59~14.46、1.31~6.34和5.59~71.68pmol/L，平均濃度為1.57、4.14、8.44、4.59、3.54和19.30pmol/L。VHCs的濃度受黃海環(huán)流和東海環(huán)流的影響，且部分VHCs的濃度可能與浮游生物的活動有關(guān)。北黃海中VHCs的分布沒有明顯的規(guī)律，部分河流入海口處濃度較高；南黃海中的VHCs的近岸濃度高于遠海濃度；長江口區(qū)域高濃度的VHCs出現(xiàn)在河口外。溴甲烷、三氯乙烷和四氯化碳的飽和異常值范圍分別為-96.34~584.99%、74.77~1987.11%和-75.99~10.30%，其平均飽和異常值分別為-0.62%、436.78%和-39.22%。溴甲烷、四氯化碳、三氯乙烷、氯仿和三氯乙烯的通量范圍為-16.76~38.55、-25.72~0.72、0.19~48.87、-174.79~153.50和0.72~154.92nmol m-2d-1，平均通量分別為-1.27、-6.01、9.75、-33.24和36.88nmol m-2d-1。11-12月（秋末）的黃海和長江口調(diào)查海域是溴甲烷、四氯化碳和氯仿的匯，是三氯乙烯和三氯乙烷的源。海氣通量的大小與風速和VHCs的海氣間的濃度梯度有關(guān)。 （2）于2010年9月對黃海和渤海7種VHCs的濃度分布和4種VHCs海氣通量進行了研究。研究結(jié)果表明：氯甲烷、溴甲烷、二氯乙烯、氯仿、三氯乙烷、四氯化碳和三氯乙烯的濃度范圍為51.69~156.26、1.14~4.34、5.15~18.79、3.79~124.43、0.35~7.82、1.17~11.61和5.63~43.39pmol/L，平均濃度分別為89.87、2.34、12.12、28.31、5.49、2.99和25.07pmol/L。VHCs在北黃海和渤海的分布規(guī)律很不明顯，渤海VHCs的最低濃度一般位于人為影響較小的中部海域；南黃海沿岸的VHCs的濃度較高。溴甲烷、氯甲烷、四氯化碳和三氯乙烷的飽和異常值范圍為-27.61~185.69%、-29.31~125.66%、-69.43~263.22%和-76.25~463.04%，其平均值分別為46.85%、25.65%、-16.85%和296.72%。由于復雜的水文條件和環(huán)境因素的影響，VHCs飽和異常值的變化趨勢并不一致。海氣通量計算結(jié)果表明氯甲烷、溴甲烷、四氯化碳和三氯乙烷的海氣通量的范圍為-71.94~266.05、-3.67~11.80、-13.38~16.77和-0.15~52.96nmol m-2d-1，其平均通量為27.28、1.36、-0.61和12.86nmol m-2d-1。氯甲烷、溴甲烷、四氯化碳和三氯乙烷全年通量（黃渤海）分別是0.19、0.018、-0.013和0.24Gg/y。計算結(jié)果表明，9月的黃海和渤海調(diào)查海區(qū)是四氯化碳的匯，是氯甲烷、溴甲烷和三氯乙烷的源。海氣通量的大小與表層水中VHCs的濃度、水溫和風速有關(guān)。溴甲烷和三氯乙烷的通量變化與飽和異常值的變化趨勢類似。 （3）于2010年6月對東海7種VHCs的濃度分布和4種物質(zhì)的海氣通量進行了研究，結(jié)果表明氯甲烷、溴甲烷、二氯乙烯、三氯乙烯、氯仿、四氯化碳和三氯乙烷的濃度范圍為49.37~105.72、1.31~13.80、5.11~11.21、5.51~25.25、9.26~23.71、0.71~15.55和1.31~14.89pmol/L，平均濃度分別為為80.46、4.12、9.06、12.89、17.98、7.71和9.39pmol/L。在沿岸流、東海環(huán)流、長江沖淡水以及生物活動等的綜合作用下，VHCs在長江口和近岸的濃度較高（除三氯乙烯以外），近岸向外海濃度逐漸減少。氯甲烷、溴甲烷、四氯化碳和三氯乙烷的飽和異常值的范圍是-34.22~43.33%、-41.51~431.89%、-32.51~269.19%和-15.78~846.54%，平均異常值分別為8.47%、65.63%、99.72%和511.29%。計算結(jié)果表明6月東海VHCs均處于過飽和狀態(tài)。海氣通量計算結(jié)果表明氯甲烷、溴甲烷、四氯化碳和三氯乙烷的海氣通量的范圍為-88.10~174.10、-5.08~60.59、-2.71~68.23和-0.85~78.22nmol m-2d-1，其平均通量分別為29.48、7.42、14.70和29.56nmol m-2d-1。6月的東海是這4種VHCs的源。海氣通量的大小與風速、溫度、海氣界面的濃度梯度等共同決定。 （4）通過2010年3月至2011年2月對膠州灣的調(diào)查，獲得了膠州灣表層海水中VHCs的濃度分布及季節(jié)變化規(guī)律。由于海水的潮汐運動、陸地徑流、海水養(yǎng)殖和水上運輸?shù)鹊挠绊�，VHCs的分布趨勢并不一致。一般表現(xiàn)為在東部近岸河口處的濃度較高，北部濃度較高，中部和灣口濃度較低。膠州灣表層海水中VHCs有明顯的季節(jié)變化，但不同物質(zhì)的變化趨勢并不一致，冬季氯甲烷的濃度最高，溴甲烷的最高濃度在秋季，四氯化碳和三氯乙烯在夏季的濃度最高，二氯乙烯、氯仿和三氯乙烷的濃度在春季最高，在秋季最低。VHCs的季節(jié)變化可能與水溫、陸地徑流的大小和生物的活動等有關(guān)。VHCs的海氣通量也具有明顯的季節(jié)變化，計算結(jié)果表明膠州灣是VHCs的源，海氣通量的大小與溫度、濃度和風速有關(guān)。盡管膠州灣VHCs的濃度高于外海的濃度，但是膠州灣的風速和溫度較低，以致膠州灣的月平均海氣通量稍高于外海的調(diào)查結(jié)果，8月VHCs（氯甲烷除外）月平均通量甚至低于東海（6月）的海氣通量結(jié)果。膠州灣的面積小，因此膠州灣的海氣通量對局部海域的貢獻較大，，但對中國近海的貢獻很小。 （5）本文調(diào)查中均未發(fā)現(xiàn)VHCs的濃度及其飽和異常值與環(huán)境因素之間、不同的VHCs之間存在明顯的相關(guān)性。即便是利用四氯化碳的飽和異常值對VHCs的飽和異常值進行熱力學校正后，也未發(fā)現(xiàn)VHCs的飽和異常值與環(huán)境因素之間存在明顯的相關(guān)關(guān)系。這也表明VHCs的來源比較復雜，既有人為源又有天然源；由于VHCs濃度的影響因子較多，如溫度、Chl-a、細菌、海水的運動、近岸釋放等，難以推知它們各自的影響強度。 （6）經(jīng)過簡單外推后，氯甲烷、溴甲烷、四氯化碳和三氯乙烷的年海氣通量（東海、黃海和渤海）分別為0.60、0.22、0.62和1.33Gg/y。占全球海洋面積的0.33%的中國近海的釋放約占全球海洋釋放量的0.09%、0.39%、4.43%和0.19%，中國近海的氯甲烷和三氯乙烷的釋放量較低。
【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：P734.22

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本文編號：1317221