本文關鍵詞：東海、膠州灣海洋沉積物有機硫形態(tài)的XANES研究

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【摘要】：硫是全球地球化學循環(huán)的重要元素。硫的早期成巖循環(huán)直接影響海洋沉積物中C、P、Fe以及各類微量元素的循環(huán)和收支平衡，具有重要的地球化學意義。東海、膠州灣具有典型的區(qū)域性特征，一直是國內外海洋學研究的重要海區(qū)。在東海、膠州灣沉積物中，硫酸鹽還原是有機質礦化的主要路徑，有機硫是海洋沉積物中硫最主要的硫形態(tài)之一，與有機質保存和多種元素的地球化學循環(huán)密切相關。研究東海、膠州灣海洋沉積物以及入海河流沉積物中有機硫形態(tài)及相對含量，，對于確定近海沉積物中有機硫的來源及成因機制，探討人為活動、陸源物質輸入對海洋沉積物有機硫的組成的影響，都具有重要意義。本文以東海、膠州灣沉積物為研究對象，采集2個站點沉積物柱狀樣和15個站點沉積物表層樣，采用傳統(tǒng)化學提取法提取腐殖酸硫（HA-S）、富里酸硫（FA-S）和鉻不可還原有機硫（non-CROS），利用硫的K邊XANES譜從分子水平研究了三類有機硫的形態(tài)及相對含量。綜合所得實驗數(shù)據(jù)，對東海、膠州灣沉積物有機硫中各組分相對含量的空間及垂直分布、腐殖質硫（HA-S+FA-S）與non-CROS在組成和來源機制上的差異、環(huán)境變化對海洋沉積物有機硫的影響等一系列問題進行了分析。此外，本文還以長江、4條膠州灣河流沉積物為研究對象，各采集4個站點沉積物表層樣，獲得沉積物腐殖質硫的K邊XANES譜，確定腐殖質硫各組分的形態(tài)及相對含量，探討人類活動對河流沉積物腐殖質硫中各組分相對含量的影響；將河流沉積物與對應的海洋沉積物進行對比，分析陸源物質對海洋沉積物有機硫的影響。本文得到以下幾點研究結論： 1.東海表層沉積物腐殖質硫（HA-S+FA-S）以氧化態(tài)有機硫為主（HA-S：58.6-75.1%；FA-S：48.9-90.8%），non-CROS以還原態(tài)有機硫（82%）為主。成巖作用可能是導致東海表層沉積物non-CROS中還原態(tài)有機硫相對含量較高的主要因素。腐殖質硫與non-CROS在組成上存在明顯差異性，腐殖質硫并不能完全反映沉積物中有機硫的整體組成及來源。 2.東海柱狀沉積物（DH7-1）中腐殖質硫以氧化態(tài)有機硫為主（HA-S：38.4-73.9%；FA-S：52.3-82.8%），主要系生物成因。HA-S中強還原態(tài)有機硫在深層增加可能系成巖成因，但也有生物成因的存在。FA-S中強還原態(tài)有機硫主要系硫化成因，但強還原態(tài)有機硫相對含量低于30%，硫化作用不是導致FA-S在該沉積物中埋藏的重要地球化學過程。東海柱狀沉積物non-CROS以還原態(tài)有機硫為主，雖然與腐殖質硫以氧化態(tài)有機硫為主的情況不同，但二者均以生物成因為主。 3.與淡水沉積物及土壤的情況不同，海洋沉積物HA-S中還原態(tài)有機硫相對含量對沉積物的氧化還原條件不敏感。陸源輸入和成巖硫化應是決定海洋沉積物HA-S中氧化態(tài)和還原態(tài)有機硫相對含量的重要因素。 4.膠州灣柱狀沉積物（M1）腐殖質硫中還原態(tài)有機硫與氧化態(tài)有機硫大約各占一半。腐殖質硫主要系成巖成因，成巖硫化的程度隨深度增加有增加的趨勢，這與東海的情況不同。環(huán)境變化對腐殖質硫的成因影響較為顯著，富營養(yǎng)化有利于腐殖質的成巖硫化。 5.長江和膠州灣河流表層沉積物HA-S各組分相對含量差異較小，而膠州灣河流沉積物FA-S還原態(tài)有機硫平均相對含量為47.3%，明顯高于長江（27.6%）。較強的人類活動、粗粒沉積物和較強的成巖作用可能使膠州灣河流沉積物腐殖質還原態(tài)有機硫的相對含量更高。 6.長江表層沉積物HA-S組成與東海具有明顯差異，但FA-S各組分相對含量與東海類似。膠州灣河流腐殖質硫各組分相對含量與膠州灣大體一致。東海、膠州灣腐殖質硫均主要來自于陸源輸入，陸源輸入是控制海洋沉積物腐殖質硫各組分相對含量的重要因素。膠州灣較強的陸源物質輸入和較弱的洋流搬運導致了該河流沉積物與海洋沉積物在有機硫組成和含量上的相似性更強。
【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：P736.21

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本文編號：1305748