本文關(guān)鍵詞：冰粉生成甲烷水合物實(shí)驗(yàn)與動(dòng)力學(xué)模型研究

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【摘要】：因其資源潛力巨大,天然氣水合物成為了當(dāng)今能源研究的熱點(diǎn)。自然條件下形成的天然氣水合物主要賦存區(qū)域是深海海洋層和永久凍土區(qū),形成條件主要為低溫高壓。目前對(duì)于生成動(dòng)力學(xué)的研究主要是在于零度以上的生成研究,而對(duì)于凍土區(qū)域零度以下的生成條件并不適合。相較于冰融點(diǎn)以上的研究,融點(diǎn)以下的研究顯然更為匱乏,實(shí)驗(yàn)表明,由冰生成水合物生成速度更快含氣率更高,對(duì)于水合物的儲(chǔ)運(yùn)也更有參考價(jià)值。 本文首先進(jìn)行了冰粉生成水合物實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在實(shí)驗(yàn)壓力條件下(3-10MPa),冰點(diǎn)以下,水合物生成速率對(duì)溫度非常敏感。在低溫時(shí),初始?jí)毫?duì)水合物生成速率影響不明顯。SDS對(duì)水合物生成促進(jìn)效果非常明顯。SDS濃度為300ppm時(shí)表現(xiàn)出最高的反應(yīng)速率,反應(yīng)持續(xù)期最短。進(jìn)一步說(shuō)明反應(yīng)初期具有高籠形反應(yīng)速率,是提高冰-水合物轉(zhuǎn)化率的關(guān)鍵期。反應(yīng)后期,由于受擴(kuò)散控制,反應(yīng)速率明顯降低,在不改變溫度的情況下,即使補(bǔ)充壓力,也很難進(jìn)一步快速提高轉(zhuǎn)化率。 基于氣-固反應(yīng)收縮核模型建立了冰成水合物的動(dòng)力學(xué)模型,該模型建立了球形冰顆粒幾何尺寸與冰顆粒轉(zhuǎn)化率的關(guān)系,從體積擴(kuò)散反應(yīng)機(jī)理出發(fā),提出了有效擴(kuò)散系數(shù)的函數(shù)關(guān)系式,描述了微孔隙結(jié)構(gòu)水合物層的有效擴(kuò)散系數(shù)D隨時(shí)間的變動(dòng)。根據(jù)質(zhì)量守恒與化學(xué)反應(yīng)平衡方程建立濃度分布函數(shù),獲得了冰核半徑與時(shí)間的一階微分方程(數(shù)學(xué)簡(jiǎn)化解析解),并獲得反應(yīng)轉(zhuǎn)化率與時(shí)間數(shù)學(xué)關(guān)系。開(kāi)發(fā)的理論可用于工程計(jì)算。 最后,利用實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)及Andrey N. Salamatin等的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),計(jì)算了甲烷氣體在水合物層的擴(kuò)散系數(shù)分布曲線,得到了水合物轉(zhuǎn)化率數(shù)值計(jì)算結(jié)果,與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比分析,驗(yàn)證了冰成水合物的多階段反應(yīng)過(guò)程。開(kāi)發(fā)的理論和程序能用于工程計(jì)算并為生成高含氣率的冰粉水合物提供參考。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類(lèi)號(hào)】：P744.4

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1293830