發(fā)布時間：2017-10-02 07:07

  本文關(guān)鍵詞：固態(tài)銨SCR技術(shù)銨鹽分解及NO_x低溫還原特性研究

  更多相關(guān)文章： 柴油機(jī) 固態(tài)選擇性催化還原 分解特性 重結(jié)晶 反應(yīng)特性

【摘要】：選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是當(dāng)前降低柴油機(jī)NOX排放的主流技術(shù),固態(tài)銨SCR(SSCR)技術(shù)在機(jī)外加熱銨鹽產(chǎn)生氨氣,不受發(fā)動機(jī)排氣溫度限制,解決了尿素SCR技術(shù)低溫工況還原劑不足、沉積物堵塞等問題,是尿素SCR技術(shù)的重要補(bǔ)充及發(fā)展方向之一。本文圍繞SSCR技術(shù),對銨鹽分解特性、分解動力學(xué),SSCR噴射系統(tǒng)銨鹽重結(jié)晶,重結(jié)晶物的分解特性,SSCR低溫反應(yīng)特性等關(guān)鍵科學(xué)問題進(jìn)行了試驗(yàn)研究。通過熱重分析研究了碳酸氫銨、碳酸銨、氨基甲酸銨在持續(xù)升溫、恒溫溫加熱過程中的分解特性,結(jié)合積分法和等溫法,研究了碳酸銨、氨基甲酸銨的分解動力學(xué),試驗(yàn)溫度范圍為50℃~100℃,研究結(jié)果表明:碳酸氫銨、碳酸銨、氨基甲酸銨熱分解為單一過程,無中間產(chǎn)物;相同加熱速率時,分解速率由高到低依次為氨基甲酸銨、碳酸銨、碳酸氫銨。氨基甲酸銨和碳酸銨在室溫下就能緩慢分解,碳酸氫銨的起始分解溫度約為80℃;恒溫分解過程中,分解率由高到低依次為氨基甲酸銨、碳酸銨、碳酸氫銨;氨基甲酸銨和碳酸銨更易分解,更適合作為SSCR氨源;氨基甲酸銨分解級數(shù)為1/2級,表觀活化能為56382J/mol,表觀指前因子為6.07×105s-1;碳酸銨分解級數(shù)為2/3級,表觀活化能為62614 J mol,表觀指前因子為4.33×106s-1。為研究碳酸銨和氨基甲酸銨重結(jié)晶,建立了SSCR噴射系統(tǒng),設(shè)計了系統(tǒng)保溫裝置及結(jié)晶測試臺架,試驗(yàn)研究了碳酸銨和氨基甲酸銨在實(shí)際噴射系統(tǒng)管路的結(jié)晶問題,研究表明,噴射壓力恒定,當(dāng)噴射系統(tǒng)管路某處溫度低于一定值時,碳酸銨和氨基甲酸銨熱解產(chǎn)生的氣體會在該處重新凝結(jié),噴射壓力與結(jié)晶溫度一一對應(yīng);噴射壓力分別為40k Pa、70k Pa、100k Pa、130k Pa、160k Pa、190k Pa、220k Pa時,碳酸銨重結(jié)晶溫度分別約為56℃、60℃、63℃、66℃、68℃、71℃、73℃,氨基甲酸銨重結(jié)晶溫度分別約為57℃、61℃、64℃、67℃、69℃、72℃、74℃;噴射參數(shù)不改變結(jié)晶溫度;試驗(yàn)系統(tǒng)產(chǎn)生的結(jié)晶物經(jīng)過加熱即可完全消除。通過熱重試驗(yàn),分析了碳酸銨和氨基甲酸銨結(jié)晶物的分解特性以及兩種銨鹽經(jīng)過試驗(yàn)過程反復(fù)加熱、冷卻后的分解特性,結(jié)果表明:碳酸銨結(jié)晶物分解特性與碳酸銨一致,氨基甲酸銨結(jié)晶物的分解特性與氨基甲酸銨一致;碳酸銨和氨基甲酸銨經(jīng)過多次加熱、冷卻后依然維持原有分解特性,反復(fù)加熱、冷卻未改變其性狀。通過發(fā)動機(jī)臺架試驗(yàn)研究了SSCR系統(tǒng)銅基分子篩催化劑的低溫催化還原反應(yīng)特性、儲氨特性,對比了低溫下尿素SCR的轉(zhuǎn)化效率,研究了混合器對SSCR系統(tǒng)轉(zhuǎn)化效率的影響,建立了銅基分子篩催化器的控制模型,提出了基于氨泄漏的氨氣噴射控制策略。結(jié)果表明:NOX轉(zhuǎn)化效率與催化還原反應(yīng)速率的變化過程一致,加快反應(yīng)速率能提升NOX轉(zhuǎn)化效率;催化器溫度對反應(yīng)速率的影響大于空速的影響,催化器溫度越低,空速對催化還原反應(yīng)速率的影響越明顯;空速恒定時,隨溫度升高,催化器飽和儲氨量降低;溫度恒定時,隨空速增大,飽和儲氨量降低;在210℃以下,有大量氨存儲在催化器中未發(fā)生反應(yīng),當(dāng)催化器出口NOX濃度恢復(fù)至初始濃度的95%時,存儲的氨不能被完全消耗,溫度越低,空速越大,這部分氨占飽和儲氨量的比例越高。SSCR系統(tǒng)較尿素SCR系統(tǒng)在低溫下具有更高的NOX轉(zhuǎn)化效率,同時氨泄漏量更多�；旌掀鲗SCR系統(tǒng)低溫轉(zhuǎn)化效率有提升,但作用不明顯。
【關(guān)鍵詞】：柴油機(jī) 固態(tài)選擇性催化還原 分解特性 重結(jié)晶 反應(yīng)特性
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.3;TK421.5
【目錄】：

• 摘要4-6
• abstract6-12
• 第1章 緒論12-30
• 1.1 研究背景及意義12-13
• 1.2 柴油機(jī)SCR后處理技術(shù)研究進(jìn)展概述13-26
• 1.2.1 柴油機(jī)尿素SCR技術(shù)國內(nèi)外研究現(xiàn)狀14-20
• 1.2.2 柴油機(jī)固態(tài)SCR(SSCR)技術(shù)研究現(xiàn)狀20-24
• 1.2.3 柴油機(jī)SCR噴射控制及氨泄漏控制24-26
• 1.3 主要研究內(nèi)容及論文結(jié)構(gòu)26-30
• 第2章 銨鹽分解特性30-56
• 2.1 銨鹽氨含量對比30-32
• 2.2 銨鹽熱分解過程32-40
• 2.2.1 試驗(yàn)設(shè)備及方法32-33
• 2.2.2 變溫?zé)嶂胤治?/span>33-37
• 2.2.3 恒溫?zé)嶂胤治?/span>37-40
• 2.3 銨鹽熱分解動力學(xué)參數(shù)的求解40-53
• 2.3.1 動力學(xué)參數(shù)的求解方法40-41
• 2.3.2 碳酸銨的反應(yīng)級數(shù)及速率常數(shù)41-46
• 2.3.3 碳酸銨的表觀活化能與表觀指前因子46-47
• 2.3.4 氨基甲酸銨的反應(yīng)級數(shù)及速率常數(shù)47-52
• 2.3.5 氨基甲酸銨的表觀活化能與表觀指前因子52-53
• 2.4 本章小結(jié)53-56
• 第3章 SSCR噴射系統(tǒng)重結(jié)晶試驗(yàn)56-82
• 3.1 試驗(yàn)原理與系統(tǒng)搭建56-61
• 3.1.1 試驗(yàn)系統(tǒng)原理56-58
• 3.1.2 試驗(yàn)系統(tǒng)關(guān)鍵技術(shù)實(shí)現(xiàn)58-61
• 3.2 碳酸銨、氨基甲酸銨結(jié)晶試驗(yàn)61-76
• 3.2.1 碳酸銨重結(jié)晶62-66
• 3.2.2 氨基甲酸銨重結(jié)晶66-69
• 3.2.3 試驗(yàn)結(jié)果分析69-75
• 3.2.4 噴射參數(shù)對結(jié)晶溫度的影響75
• 3.2.5 管路降溫速率對結(jié)晶溫度的影響75-76
• 3.3 結(jié)晶產(chǎn)物及試驗(yàn)后銨鹽的分解特性76-79
• 3.3.1 碳酸銨重結(jié)晶產(chǎn)物的受熱分解76-77
• 3.3.2 氨基甲酸銨重結(jié)晶產(chǎn)物的受熱分解77-79
• 3.4 本章小結(jié)79-82
• 第4章 SSCR系統(tǒng)NOx低溫反應(yīng)特性研究82-114
• 4.1 試驗(yàn)裝置82-83
• 4.2 低溫下的氨存儲和反應(yīng)速率83-109
• 4.2.1 試驗(yàn)方法83-84
• 4.2.2 氨存儲及反應(yīng)速率的空速特性84-98
• 4.2.3 氨存儲及反應(yīng)速率的溫度特性98-107
• 4.2.4 氨氮比對轉(zhuǎn)化效率的影響107-109
• 4.3 SSCR與尿素SCR低溫轉(zhuǎn)化效率109-112
• 4.3.1 限制氨泄漏下轉(zhuǎn)化效率特性109-110
• 4.3.2 極限轉(zhuǎn)化效率特性110-111
• 4.3.3 混合器對SSCR轉(zhuǎn)化效率的影響111-112
• 4.4 本章小結(jié)112-114
• 第5章 基于模型的SSCR氨氣噴射控制策略114-126
• 5.1 SCR催化器模型的建立114-124
• 5.1.1 催化器中的化學(xué)反應(yīng)114-115
• 5.1.2 催化器控制模型的建立115-122
• 5.1.3 基于模型的前饋控制策略122-124
• 5.2 本章小結(jié)124-126
• 第6章 總結(jié)與展望126-130
• 6.1 主要研究研究工作和結(jié)論126-128
• 6.2 主要創(chuàng)新點(diǎn)128-129
• 6.3 研究展望129-130
• 參考文獻(xiàn)130-144
• 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文及專利144-146
• 致謝146

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 趙X;韓維亮;張國棟;呂功煊;陸江銀;唐志誠;甄新平;;柴油車SCR脫硝金屬氧化物催化劑研究進(jìn)展[J];分子催化;2015年05期

2 呂剛;范嘯天;宋崇林;李博;宋金甌;;Cu/ZSM-5催化劑制備及SCR催化性能研究[J];工程熱物理學(xué)報;2015年10期

3 楊文杰;溫亞林;張武高;;Pt/Ba/Ce/γ-Al_2O_3催化劑H_2-NSR性能影響因素的試驗(yàn)分析[J];上海交通大學(xué)學(xué)報;2015年05期

4 喻成龍;黃碧純;楊穎欣;;分子篩應(yīng)用于低溫NH_3-SCR脫硝催化劑的研究進(jìn)展[J];華南理工大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2015年03期

5 馮坦;呂林;;催化劑涂層微孔結(jié)構(gòu)對SCR系統(tǒng)NO_x轉(zhuǎn)化效率的影響[J];內(nèi)燃機(jī)工程;2015年01期

6 趙國斌;蓋永田;耿帥;金靈;伍恒;;WHSC/WHTC與ESC/ETC測試循環(huán)的試驗(yàn)比較與研究[J];汽車工程學(xué)報;2015年01期

7 馮坦;呂林;;柴油機(jī)Urea-SCR系統(tǒng)低溫控制策略研究[J];內(nèi)燃機(jī)工程;2014年06期

8 劉福東;單文坡;潘大偉;李騰英;賀泓;;NH_3選擇性還原NO_x技術(shù)在重型柴油車尾氣凈化中的應(yīng)用[J];催化學(xué)報;2014年09期

9 劉洋;孫亮;白書戰(zhàn);王剛;張杰;李國祥;;DOC/POC/SCR組合后處理技術(shù)在非電控柴油機(jī)排放上的應(yīng)用研究[J];內(nèi)燃機(jī)工程;2015年01期

10 劉洋;王家明;孫亮;白書戰(zhàn);李國祥;;柴油機(jī)尿素SCR系統(tǒng)的釩基催化劑老化性能研究[J];內(nèi)燃機(jī)工程;2014年06期

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 馮向宇;柴油機(jī)排氣后處理系統(tǒng)應(yīng)用的關(guān)鍵科學(xué)問題研究[D];北京理工大學(xué);2015年

2 唐韜;重型柴油機(jī)尿素SCR與DPF系統(tǒng)的集成和優(yōu)化[D];清華大學(xué);2014年

3 胡準(zhǔn);貴金屬節(jié)省的NO_x儲存還原催化劑的研究[D];清華大學(xué);2013年

4 劉傳寶;柴油機(jī)氨基SCR系統(tǒng)控制策略與匹配研究[D];武漢理工大學(xué);2013年

5 張紀(jì)元;重型柴油機(jī)SCR系統(tǒng)應(yīng)用技術(shù)研究[D];山東大學(xué);2013年

6 趙彥光;柴油機(jī)SCR技術(shù)尿素噴霧熱分解及氨存儲特性的試驗(yàn)研究[D];清華大學(xué);2012年

7 管斌;低溫選擇性催化還原氮氧化物的基礎(chǔ)研究[D];上海交通大學(xué);2012年

8 張建銳;重型柴油機(jī)SCR尿素噴射控制策略研究[D];吉林大學(xué);2011年

9 佟德輝;降低車用柴油機(jī)NOx排放的SCR技術(shù)控制策略研究[D];山東大學(xué);2009年

10 王凱;氯化鈣/膨脹石墨混合吸附劑的吸附特性及其在雙熱管型吸附制冷系統(tǒng)中的應(yīng)用[D];上海交通大學(xué);2007年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 王磊;氨氣選擇性催化還原氮氧化物低溫催化劑的研究及SSCR系統(tǒng)設(shè)計[D];吉林大學(xué);2014年

2 林仁波;新型金屬氨基絡(luò)合物基儲氫材料的性能研究[D];浙江大學(xué);2008年

，

本文編號：958200