本文關(guān)鍵詞：低能耗新型脫碳工藝流程與捕獲劑的開發(fā)及吸收劑降解性能研究

  更多相關(guān)文章： 胺法 新型脫碳流程 N N-二乙基乙醇胺 二乙烯三胺 再生 降解

【摘要】：化石能源(天然氣、石油、煤)燃燒過程中排放的大量二氧化碳(CO_2)引起的全球變暖等環(huán)境問題已成為全世界關(guān)注的焦點(diǎn)。其中,燃煤電廠排放出的CO_2是大氣中CO_2的最大排放源。二氧化碳捕獲與封存技術(shù)(CCS)是控制CO_2排放的有效手段。燃燒前CO_2捕獲技術(shù)(PCC),特別是胺法捕獲CO_2技術(shù)是目前公認(rèn)的最適合于捕獲燃煤電廠煙道氣中CO_2的手段。但是,傳統(tǒng)胺法吸收劑與捕獲工藝因再生能耗高使其工業(yè)化前景而受到了極大的限制。因此,開發(fā)新型高效吸收解吸流程和吸收劑是實(shí)現(xiàn)醇胺溶液工業(yè)化應(yīng)用的主要途徑。本文以典型300MW燃煤電廠煙道氣CO_2為研究對(duì)象。因解吸塔頂物流熱量占整個(gè)CO_2捕集系統(tǒng)可利用余熱的60%左右,基于系統(tǒng)高效集成的思路挖掘系統(tǒng)節(jié)能潛力,開發(fā)出兩個(gè)新型吸收解吸工藝;合理整合開發(fā)的新流程配置與后續(xù)冷凝壓縮系統(tǒng)達(dá)到吸收解吸系統(tǒng)內(nèi)部余熱的高效利用,模擬與優(yōu)化了五個(gè)基于CO_2產(chǎn)品氣后續(xù)壓縮工序的吸收解吸流程。填料塔是評(píng)價(jià)胺溶液再生性能的重要手段之一,且溶劑穩(wěn)定是其大規(guī)模應(yīng)用的充分條件。目前,N,N-二乙基乙醇胺(DEEA)作為一種叔胺溶劑,具有相對(duì)較快的吸收動(dòng)力學(xué),較高的吸收容量和較低的CO_2吸收熱等優(yōu)勢(shì);三乙烯二胺(DTEA)作為一種烯胺溶劑,具有較快的吸收速率和較高的吸收容量等優(yōu)點(diǎn)。新型溶劑再生性能和穩(wěn)定性能的研究將為胺溶液工業(yè)化應(yīng)用提供一定的基礎(chǔ)參考數(shù)據(jù)。本課題的主要研究?jī)?nèi)容如下:(1)利用模擬軟件ProMax3.2建立新型單乙醇胺(MEA)吸收解吸流程—多效分流-塔頂蒸汽壓縮再利用工藝。在CO_2捕獲率為90%的條件下,以降低系統(tǒng)運(yùn)行的當(dāng)量功為目標(biāo),優(yōu)化多效分流-塔頂蒸汽壓縮再利用工藝的操作條件�？疾旄灰毫鞴蒖ich2摩爾分率(6-30 mol%)、富液流股Rich2進(jìn)料位置(6-12N)與壓縮機(jī)出口壓力(185-245 k Pa)對(duì)再沸器負(fù)荷和當(dāng)量功的影響。模擬結(jié)果表明,當(dāng)富液流股Rich2摩爾分率為18 mol%,富液流股Rich2進(jìn)料位置為11塊板,壓縮機(jī)出口壓力為195 k Pa時(shí),再沸器負(fù)荷為1.982 GJ/t CO_2,當(dāng)量功為0.392 GJ/t CO_2,與傳統(tǒng)工藝流程相比運(yùn)行能耗降低了29.24%。但該吸收解吸工藝流程較為復(fù)雜,使得其應(yīng)用受到限制。(2)利用模擬軟件ProMax3.2建立新型吸收解吸流程—熱泵精餾-分流工藝。在CO_2捕獲率為90%的條件下,研究不同操作條件對(duì)再沸器負(fù)荷、壓縮功和當(dāng)量功的作用規(guī)律。模擬結(jié)果顯示,隨著富液流股Rich2摩爾分率、壓縮機(jī)進(jìn)出口壓差的增加,當(dāng)量功先逐漸降低然后逐漸增加;隨富液流股Rich2進(jìn)料位置的降低,壓縮功和當(dāng)量功逐漸降低。當(dāng)富液流股Rich2摩爾分率為10 mol%,富液流股Rich2進(jìn)料位置為12塊板,壓縮機(jī)出口壓力為205 k Pa時(shí),再沸器負(fù)荷為1.841 GJ/t CO_2,當(dāng)量功最低為0.365 GJ/t CO_2,與傳統(tǒng)工藝流程相比運(yùn)行能耗降低了34.12%。該工藝充分利用解吸塔頂物流余熱,達(dá)到降低系統(tǒng)運(yùn)行能耗的目的。(3)利用模擬軟件ProMax3.2模擬與優(yōu)化包括傳統(tǒng)流程在內(nèi)的五種包含CO_2冷凝壓縮工序的CO_2捕獲系統(tǒng)全工藝流程。基于解吸塔頂蒸汽熱量的有效利用,對(duì)四種改進(jìn)流程進(jìn)行了靈敏度分析。模擬結(jié)果顯示,經(jīng)壓縮后塔頂物流具有更高的熱能,塔底物流熱量的充分利用可有效降低系統(tǒng)運(yùn)行能耗,當(dāng)量功由低到高依次為改進(jìn)分流-塔頂蒸汽壓縮再利用、分流-塔頂蒸汽壓縮再利用、分流-塔頂換熱器、傳統(tǒng)流程與簡(jiǎn)單塔頂蒸汽壓縮再利用流程。其中,分流-塔頂蒸汽壓縮再利用流程和改進(jìn)分流-塔頂蒸汽壓縮再利用流程具有最低的運(yùn)行能耗,與傳統(tǒng)工藝相比分別降低了17.21%和17.52%。(4)在316L不銹鋼θ環(huán)型散堆填料塔中,測(cè)量新型叔胺DEEA溶液的再生能耗。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,隨貧液CO_2負(fù)載和富液進(jìn)料溫度的增加,再沸器負(fù)荷逐漸降低;隨溶液流量的增加,再沸器負(fù)荷先增加后降低;隨溶液濃度的增加,再沸器負(fù)荷急劇下降;且再沸器負(fù)荷受溶劑循環(huán)容量、溶液循環(huán)流量和濃度三者的協(xié)同作用非常顯著。與DTEA(3.439 GJ/t CO_2)和MEA(4.201 GJ/t CO_2)相比,DEEA具有較低的解吸能耗即2.171 GJ/t CO_2。(5)在不銹鋼高壓反應(yīng)釜中研究了捕獲劑DEEA和DETA的熱降解性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,熱降解速率隨CO_2負(fù)載、溶液濃度和反應(yīng)溫度的增加而增加;此外溶液的吸收能力與捕獲劑的剩余濃度并不成正比,說明降解產(chǎn)物具有一定的捕獲能力�；诮到馑俾�,利用經(jīng)驗(yàn)動(dòng)力學(xué)模型Power Law和RBFNN模型兩種方法分別對(duì)DEEA和DETA溶液的熱降解速率進(jìn)行了預(yù)測(cè),2種模型均具有較高的準(zhǔn)確性�；诜治鰴z測(cè)出的降解產(chǎn)物,推導(dǎo)了DEEA溶液可能的熱降解機(jī)理。
【關(guān)鍵詞】：胺法 新型脫碳流程 N N-二乙基乙醇胺 二乙烯三胺 再生 降解
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X773
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第1章 緒論13-45
• 1.1 研究的背景與意義13-14
• 1.2 二氧化碳的性質(zhì)和應(yīng)用14
• 1.3 燃煤電廠二氧化碳捕獲技術(shù)14-19
• 1.3.1 燃燒前脫碳技術(shù)15
• 1.3.2 燃燒中脫碳技術(shù)15-16
• 1.3.3 燃燒后脫碳技術(shù)16-19
• 1.4 胺法捕集二氧化碳研究現(xiàn)狀19-43
• 1.4.1 燃煤電廠胺法捕集CO_2工藝流程的研究進(jìn)展20-29
• 1.4.2 胺溶劑填料塔中再生性能的研究進(jìn)展29-31
• 1.4.3 胺法捕獲CO_2過程溶劑降解性能的研究進(jìn)展31-43
• 1.5 課題的立題意義與主要內(nèi)容43-45
• 第2章 傳統(tǒng)MEA法捕獲二氧化碳流程的模擬與優(yōu)化45-60
• 2.1 引言45
• 2.2 化工流程模擬45-48
• 2.2.1 化工流程模擬簡(jiǎn)介45-46
• 2.2.2 商業(yè)模擬軟件ProMax簡(jiǎn)介46-48
• 2.3 胺法捕獲CO_2工藝簡(jiǎn)介48-52
• 2.3.1 基本假設(shè)與操作參數(shù)設(shè)定48-49
• 2.3.2 MEA吸收CO_2反應(yīng)機(jī)理49-50
• 2.3.3 物性方法50
• 2.3.4 模型模塊的規(guī)定50-51
• 2.3.5 捕獲率與CO_2負(fù)載量51-52
• 2.3.6 當(dāng)量功衡算52
• 2.4 傳統(tǒng)MEA法脫碳工藝靈敏度分析52-59
• 2.4.1 吸收塔板數(shù)53-54
• 2.4.2 貧液循環(huán)流量54-55
• 2.4.3 貧液CO_2負(fù)載55-56
• 2.4.4 解吸塔操作壓力56-57
• 2.4.5 貧富液換熱器溫差57-59
• 2.5 本章小結(jié)59-60
• 第3章 新型MEA法碳捕獲工藝系統(tǒng)的模擬與優(yōu)化60-74
• 3.1 引言60
• 3.2 工藝流程描述60-62
• 3.2.1 分流解吸-塔頂換熱器吸收解吸流程60-61
• 3.2.2 多效分流-塔頂蒸汽壓縮再利用吸收解吸流程61
• 3.2.3 熱泵精餾-分流吸收解吸流程61-62
• 3.3 改進(jìn)工藝靈敏度分析62-72
• 3.3.1 分流解吸-塔頂換熱器流程模擬與優(yōu)化62-64
• 3.3.2 多效分流-塔頂蒸汽壓縮再利用流程模擬與優(yōu)化64-66
• 3.3.3 熱泵精餾-分流吸收解吸流程模擬與優(yōu)化66-72
• 3.3.4 流程模擬結(jié)果對(duì)比研究72
• 3.4 本章小結(jié)72-74
• 第4章 基于產(chǎn)品氣壓縮工序捕獲系統(tǒng)的模擬與優(yōu)化74-86
• 4.1 引言74
• 4.2 工藝流程描述74-77
• 4.2.1 傳統(tǒng)MEA法吸收解吸流程(BAS)74-75
• 4.2.2 分流解吸-塔頂換熱器吸收解吸流程(SSH)75-76
• 4.2.3 簡(jiǎn)單塔頂蒸汽壓縮再利用流程(ASVR)76
• 4.2.4 分流-塔頂蒸汽壓縮再利用流程(SFVR)76-77
• 4.2.5 改進(jìn)分流-塔頂蒸汽壓縮再利用流程(ISFVR)77
• 4.3 改進(jìn)工藝靈敏度分析77-84
• 4.3.1 傳統(tǒng)MEA法吸收解吸流程模擬與優(yōu)化77-80
• 4.3.2 改進(jìn)型吸收解吸流程的優(yōu)化與對(duì)比80-84
• 4.4 本章小結(jié)84-86
• 第5章N,N-二乙基乙醇胺高效填料塔再生性能研究86-97
• 5.1 引言86
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分86-88
• 5.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和實(shí)驗(yàn)儀器86
• 5.2.2 實(shí)驗(yàn)裝置與實(shí)驗(yàn)步驟86-88
• 5.3 數(shù)據(jù)處理分析88-90
• 5.3.1 胺溶液濃度與CO_2負(fù)載的測(cè)定88-89
• 5.3.2 解吸過程再沸器負(fù)荷的計(jì)算89-90
• 5.4 實(shí)驗(yàn)裝置可靠性驗(yàn)證90
• 5.5 結(jié)果與討論90-96
• 5.5.1 貧、富液CO_2負(fù)載90-92
• 5.5.2 富液流量92
• 5.5.3 富液進(jìn)料溫度92-93
• 5.5.4 溶液濃度93-94
• 5.5.5 溶劑循環(huán)容量、溶液循環(huán)流量和濃度之間的協(xié)同作用94-95
• 5.5.6 不同胺溶劑再生能耗對(duì)比95-96
• 5.6 本章小結(jié)96-97
• 第6章 DEEA與DETA溶液熱降解性能研究97-115
• 6.1 引言97
• 6.2 實(shí)驗(yàn)部分97-98
• 6.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和實(shí)驗(yàn)儀器97-98
• 6.2.2 實(shí)驗(yàn)裝置與實(shí)驗(yàn)步驟98
• 6.3 樣品分析方法與數(shù)據(jù)處理98-100
• 6.3.1 氣相色譜檢測(cè)條件98-99
• 6.3.2 胺溶劑與降解產(chǎn)物相對(duì)質(zhì)量校正因子的測(cè)定99
• 6.3.3 胺溶劑與降解產(chǎn)物數(shù)據(jù)分析處理99-100
• 6.4 結(jié)果與討論100-114
• 6.4.1 DEEA-H2O-CO_2體系熱降解性能100-109
• 6.4.2 DETA-H2O-CO_2體系熱降解性能109-114
• 6.5 本章小結(jié)114-115
• 結(jié)論與展望115-117
• 參考文獻(xiàn)117-131
• 附錄A 攻讀博士學(xué)位期間所發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄131-133
• 附錄B 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的專利情況133-134
• 附錄C 攻讀博士學(xué)位期間主要參與的科研項(xiàng)目134-135
• 致謝135

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