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NH_3-SCR催化劑配方和蜂窩載體涂覆工藝研究

發(fā)布時間:2017-04-12 08:11

  本文關鍵詞:NH_3-SCR催化劑配方和蜂窩載體涂覆工藝研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:氮氧化物(NO_x)是主要的大氣污染物之一,近些年隨著城市機動車保有量的增加,特別是柴油車數(shù)量的增加,城市機動車尾氣NO_x污染問題日益突出。NH_3-SCR是最具發(fā)展前景的柴油車NO_x排放控制技術。 本文進行了SCR粉末催化劑配方和堇青石蜂窩載體的涂覆工藝兩方面研究。 (1)SCR粉末催化劑配方的研究 本文針對乘用和商用兩種柴油車排氣溫度的不同特點,分別研究了兩個溫度系列的粉末非釩基催化劑配方。 針對乘用柴油車排氣溫度相對較低的特點,本文研究了在傳統(tǒng)的MnCe基低溫催化劑中摻雜過渡金屬對其進行改性,以拓寬其溫度窗口。首先采用共沉淀法制備了MnCe基催化劑(MnCe_3O_x)及其一系列摻雜不同的過渡金屬M的改性催化劑(MnCe_3MO_x,M=W,Fe,Cu);然后在模擬柴油機尾氣臺架上對它們分別進行了SCR活性和選擇性測試,發(fā)現(xiàn)通過摻雜鎢,可以極大拓寬MnCe基催化劑的高溫段活性,提高其N_2選擇性;對優(yōu)選出的MnCe_3WO_x催化劑進行抗SO2測試,發(fā)現(xiàn)其在中高溫段具有優(yōu)良的抗硫性;最后分別利用BET, XRD,SEM,原味紅外漫反射對催化劑進行表征,分析W對MnCe基催化劑的改性作用。 針對商用柴油車排氣溫度相對較高的特點,本文運用共沉淀法制備了Ce_3WO_x催化劑;然后通過在模擬柴油機尾氣臺架上測試,發(fā)現(xiàn)其具有優(yōu)良的中高溫活性和選擇性,并且在250℃和400℃條件下有很強的抗SO2中毒的性能;最后運用XRD,BET,SEM和原位紅外漫反射等表征手段對其進行表征分析。 (2)SCR整體型催化劑涂覆工藝的研究 在商用的車載SCR系統(tǒng)中,通常采用漿體涂覆的方法將催化劑涂覆在蜂窩載體上以實現(xiàn)催化功能。但傳統(tǒng)的漿體涂覆工藝較為復雜,且存在著涂覆不均勻等缺點。 本文創(chuàng)新性的運用的自蔓延燃燒合成(SHS)方法在蜂窩載體壁面一次合成涂覆SCR催化劑。對制得的整體式催化劑進行活性選擇性測試,發(fā)現(xiàn)其具有優(yōu)異的性能。通過涂覆質量測定,BET和SEM表征分析發(fā)現(xiàn):SHS法涂覆的整體催化劑的涂覆量低,,但涂覆均勻,保證了其優(yōu)良的性能。
【關鍵詞】:氮氧化物 選擇性催化還原(SCR) 柴油機 自蔓延高溫高溫燃燒合成(SHS) 涂覆
【學位授予單位】:上海交通大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2013
【分類號】:X734.2;TK421.5
【目錄】:
  • 摘要5-7
  • ABSTRACT7-13
  • 第一章 緒論13-26
  • 1.1 引言13
  • 1.2 研究背景13-14
  • 1.2.1 NO_x的產(chǎn)生13-14
  • 1.2.2 NO_x 的危害14
  • 1.3 車用柴油機的 NO_x排放控制14-17
  • 1.3.1 車用柴油機的 NO_x的生成機理14-15
  • 1.3.2 排放法規(guī)的迫切需求15
  • 1.3.3 車用柴油機 NO_x排放控制的不同的技術路線15-16
  • 1.3.4 車用柴油機 SCR 的分類16-17
  • 1.4 車用 NH_3-SCR 發(fā)展現(xiàn)狀17-19
  • 1.4.1 車用 NH_3-SCR 系統(tǒng)介紹17-18
  • 1.4.2 車用 NH_3-SCR 催化劑配方研究現(xiàn)狀18-19
  • 1.5 NH_3-SCR 的主要反應及其反應過程機理19-21
  • 1.5.1 主要反應19-20
  • 1.5.2 NH_3-SCR 反應機理20-21
  • 1.6 催化劑的制備方法21-23
  • 1.6.1 共沉淀法22
  • 1.6.2 自蔓延燃燒合成法(SHS)22-23
  • 1.7 SCR 催化劑的涂覆23
  • 1.8 課題的提出及及其研究內(nèi)容23-25
  • 1.8.1 粉末催化劑配方的研究23-24
  • 1.8.2 SHS 催化劑涂覆合成工藝的研究24
  • 1.8.3 本文的主要研究內(nèi)容24-25
  • 1.9 本章小結25-26
  • 第二章 催化劑制備、性能評價及表征分析方法26-39
  • 2.1 引言26
  • 2.2 化學藥品及試劑和反應氣體26-27
  • 2.3 實驗所用儀器與設備27-28
  • 2.4 催化劑制備方法和堇青石蜂窩載體的預處理28-31
  • 2.4.1 共沉淀法(CP)28-29
  • 2.4.2 自蔓延燃燒合成(SHS)Ti_(0.9)Ce_(0.05)V_(0.05)O_(2-δ)粉末催化劑29-30
  • 2.4.3 堇青石蜂窩載體的預處理30
  • 2.4.4 在蜂窩載體上一步自蔓延燃燒合成(SHS)涂覆 Ti_(0.9)Ce_(0.05)V_(0.05)O_(2-δ)催化劑30-31
  • 2.5 催化劑性能評價方法與實驗系統(tǒng)31-32
  • 2.6 催化劑評價與表征技術32-38
  • 2.6.1 利用傅里葉變換紅外光譜(FTIR)對氣體組分進行定量測量的原理32-34
  • 2.6.2 催化劑晶體物相結構分析34-35
  • 2.6.3 催化劑比表面積和孔結構分析35-36
  • 2.6.4 催化劑表面形貌分析36
  • 2.6.5 原位漫反射紅外光譜分析技術(in situ DRIFTS)36-38
  • 2.7 本章小結38-39
  • 第三章 錳鈰系 SCR 催化劑配方的改性研究39-53
  • 3.1 引言39
  • 3.2 催化劑的制備39-40
  • 3.3 催化劑的性能評價40-43
  • 3.3.1 催化劑的活性和選擇性40-42
  • 3.3.2 催化劑在不同溫度下的抗 SO2性42-43
  • 3.4 催化劑的表征43-51
  • 3.4.1 催化劑的晶相結構表征(XRD)43-44
  • 3.4.2 催化劑的比表面積和孔結構44-47
  • 3.4.3 催化劑的表面形貌分析(SEM)47
  • 3.4.4 催化劑的原位傅里葉紅外表征(in situ DRIFTS)47-51
  • 3.4.5 表征分析小結51
  • 3.5 本章小結51-53
  • 第四章 鈰鎢系 SCR 催化劑配方的研究53-65
  • 4.1 引言53
  • 4.2 催化劑的制備53-54
  • 4.3 催化劑的性能評價54-56
  • 4.3.1 催化劑的活性和選擇性54-55
  • 4.3.2 催化劑在不同溫度下的抗 SO2 性55-56
  • 4.4 催化劑的表征56-64
  • 4.4.1 催化劑的晶相結構表征(XRD)56-57
  • 4.4.2 催化劑的比表面積和孔結構57-59
  • 4.4.3 催化劑的表面形貌分析(SEM)59-60
  • 4.4.4 催化劑的原位傅里葉紅外表征(in situ DRIFTS)60-63
  • 4.4.5 表征分析小結63-64
  • 4.5 本章小結64-65
  • 第五章 NH_3-SCR 催化劑 SHS 涂覆工藝的研究65-76
  • 5.1 引言65
  • 5.2 催化劑的制備65-68
  • 5.2.1 SHS 法制備 Ti_(0.9)Ce_(0.05)V_(0.05)O_(2-δ)粉末催化劑65-66
  • 5.2.2 SHS 法在蜂窩載體上一次涂覆合成 Ti_(0.9)Ce_(0.05)V_(0.05)O_(2-δ)催化劑66-68
  • 5.3 催化劑涂覆量的測定68-69
  • 5.4 催化劑的性能評價69-70
  • 5.5 催化劑的表征70-75
  • 5.5.1 催化劑的比表面積和孔結構70-71
  • 5.5.2 催化劑的表面形貌分析(SEM)71-75
  • 5.6 本章小結75-76
  • 第六章 全文總結和展望76-78
  • 6.1 主要結論76-77
  • 6.1.1 錳鈰系催化劑的改性研究76
  • 6.1.2 鈰鎢系催化劑的研究76
  • 6.1.3 用 SHS 法一次合成涂覆催化劑的研究76-77
  • 6.2 研究展望77-78
  • 參考文獻78-84
  • 碩士期間發(fā)表的學術論文84-85
  • 致謝85

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 管斌;周校平;林赫;王真;黃震;;NH_3—SCR法降低柴油機NO_x排放的研究進展[J];車用發(fā)動機;2007年05期

2 何余生,李忠,奚紅霞,郭建光,夏啟斌;氣固吸附等溫線的研究進展[J];離子交換與吸附;2004年04期


  本文關鍵詞:NH_3-SCR催化劑配方和蜂窩載體涂覆工藝研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號:301073

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