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Fe-Cu分子篩組合SCR催化劑降低NO_x反應(yīng)機(jī)理的數(shù)值模擬

發(fā)布時(shí)間:2020-08-08 13:27
【摘要】:近年來(lái),柴油機(jī)降低NO_x后處理技術(shù)的主要挑戰(zhàn)是要滿足日益嚴(yán)苛的排放法規(guī)要求,選擇性催化還原技術(shù)(SCR)是降低柴油機(jī)NO_x排放的最具有應(yīng)用前景的技術(shù)之一。目前很多研究都集中在優(yōu)化SCR系統(tǒng)以盡可能地拓寬SCR催化劑的活性溫窗,實(shí)現(xiàn)更高的NO_x轉(zhuǎn)化效率。本文建立了Fe分子篩催化劑和Cu分子篩催化劑的總包反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型來(lái)研究二者的SCR催化活性。其中,采用雙吸附位模型來(lái)描述Cu分子篩催化劑表面的NH_3吸附、脫附及反應(yīng)過(guò)程。模型能夠準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)SCR反應(yīng)中的穩(wěn)態(tài)NO_x和NH_3的轉(zhuǎn)化率以及不同產(chǎn)物的生成選擇性。結(jié)果表明:Cu分子篩催化劑有更高的NH_3存儲(chǔ)能力和NH_3氧化活性。與Fe分子篩催化劑相比,Cu分子篩催化劑在溫度低于400℃時(shí)催化活性更好,并且在溫度高于400℃時(shí)將NH_3選擇性氧化為N_2導(dǎo)致高溫階段NO_x轉(zhuǎn)化率較低,而Fe分子篩催化劑在溫度高于400℃時(shí)有較高的NO_x轉(zhuǎn)化率?紤]到Fe、Cu分子篩催化劑在不同溫度范圍內(nèi)具有不同的SCR反應(yīng)活性,將Fe、Cu分子篩催化劑進(jìn)行分區(qū)組合以拓寬組合催化劑的活性溫窗。通過(guò)對(duì)模擬結(jié)果進(jìn)行優(yōu)化,確定了標(biāo)準(zhǔn)SCR條件下分區(qū)組合時(shí),Fe分子篩催化劑(長(zhǎng)度為25%)布置在Cu分子篩催化劑(長(zhǎng)度為75%)上游為最佳分區(qū)組合;诜(wěn)態(tài)研究成果,對(duì)比研究Cu分子篩催化劑和Fe-Cu分區(qū)組合催化劑的低溫瞬態(tài)響應(yīng)特性,研究發(fā)現(xiàn):Cu分子篩催化劑有更好的低溫瞬態(tài)響應(yīng)特性,隨著溫度的升高,Fe-Cu分區(qū)組合催化劑的瞬態(tài)響應(yīng)特性趨近Cu分子篩催化劑。氨氮比對(duì)SCR催化劑的NO_x轉(zhuǎn)化率有較大影響,在本文中研究了不同氨氮比對(duì)Fe分子篩催化劑,Fe-Cu分區(qū)組合催化劑以及Cu分子篩催化劑的穩(wěn)態(tài)NO_x轉(zhuǎn)化率和NH_3泄漏的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),隨著氨氮比的增大,在所考查的溫度范圍內(nèi)三種催化劑的穩(wěn)態(tài)NO_x轉(zhuǎn)化率增大,并且NH_3泄漏增多。對(duì)Cu分子篩催化劑和Fe-Cu分區(qū)組合催化劑的進(jìn)氣氨氮比進(jìn)行簡(jiǎn)單的優(yōu)化以實(shí)現(xiàn)較高的NO_x轉(zhuǎn)化效率和保持NH_3泄漏低于10ppm。研究發(fā)現(xiàn),在沒(méi)有大量的NH_3泄漏的條件下,Cu分子篩催化劑和Fe-Cu分區(qū)組合催化劑的高溫活性隨著氨氮比的增加而提高。
【學(xué)位授予單位】:大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號(hào)】:TK421

【參考文獻(xiàn)】

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1 帥石金;唐韜;趙彥光;華倫;;柴油車排放法規(guī)及后處理技術(shù)的現(xiàn)狀與展望[J];汽車安全與節(jié)能學(xué)報(bào);2012年03期



本文編號(hào):2785623

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