【摘要】：隨著核工業(yè)的快速發(fā)展,安全高效地處理含鍶銫放射性廢液是應對我國環(huán)境安全戰(zhàn)略的迫切需求。作為一種新型無機離子交換劑,CST(水合結晶硅鈦酸鈉)具有良好的化學穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性和輻照穩(wěn)定性,同時對Sr~(2+)/Cs~+具有極高的選擇性,因此CST功能材料的發(fā)展對于含鍶銫放射性廢液的處理具有十分重要的意義。本研究開發(fā)了一種采用安全無污染且成本低的無機原料制備納米CS T的方法,同時探討納米CS 對Sr~(2+)和Cs~+的吸附性能與應用前景,所得到的主要研究成果如下:(1)本文以Na_2SiO_3·9H_2O和NaOH為硅源,以TiCl_4的乙醇溶液為鈦源,采用溶膠凝膠-水熱合成法成功制備得到納米CST晶體。在硅鈦比固定(Si:Ti=0.98:1)的條件下,本研究考慮pH、硅濃度、水熱溫度和水熱時間對制備的影響,并利用XRD分析制備產物。結果表明:能制備出CST的條件范圍是pH=12.3~12.7、硅濃度5~9 g·L~(-1)、水熱溫度170~210℃、水熱時間3~11 d;制備出納米CST最合適的工藝參數為p H=12.5、硅濃度5 g·L~(-1)、水熱溫度170℃和水熱時間7 d。XR D、S EM和TEM分析表明,在最合適的條件下制備出的納米C S T晶體呈四方型,不含其它雜質,晶體的粒徑在1~100 nm范圍內。(2)在最合適的條件下制備出納米CST后,研究了納米CST對Sr~(2+)/Cs~+的靜態(tài)吸附。主要研究平衡時間、pH、固體投加量和初始濃度對吸附的影響,并分析其吸附熱力學和吸附動力學。結果表明:納米CST能在廣泛的酸度條件下吸附Sr~(2+)和Cs~+,當p H為6~14時,納米CST對Sr~(2+)的吸附效果較好,當p H為1~10時,納米CST對Cs~+的吸附效果較好;當溫度為298.15 K、308.15 K、318.15 K和328.15 K時,Cs~+的最大吸附量分別為819.7 mg·g~(-1)、854.7 mg·g~(-1)、877.2 mg·g~(-1)、925.9 mg·g~(-1),而Sr~(2+)對應的最大吸附量分別為256.4 mg·g~(-1)、270.3mg·g~(-1)、294.1 mg·g~(-1)和322.6 mg·g~(-1);納米CST對Sr~(2+)/Cs~+的吸附更符合Langmuir吸附模型,表明該吸附過程為單層吸附;pH、固體投加量和初始濃度對納米CST吸附Sr~(2+)和Cs~+的影響比較符合偽二級動力學模型,表明吸附過程主要受化學吸附機理控制。(3)研究進一步探究納米CST的吸附選擇性并將其應用到模擬廢液中,比較納米CST的開發(fā)工藝,分析其應用前景,初步探究經濟可行性。結果表明:納米CST對Sr~(2+)/Cs~+有較高的吸附選擇性,在pH=6、87 mg·L~(-1) Sr~(2+)、100 mg·L~(-1) Cs~+的溶液中,CST對Sr~(2+)和Cs~+的分配系數分別為4.95×10~4 m L·g~(-1)和8.94×10~4 m L·g~(-1);在模擬高放廢液中,當吸附12h后,納米CST對Sr~(2+)和Cs~+的吸附量分別為106 mg·g~(-1)和137.68 mg·g~(-1),表明納米CST對Cs~+的吸附效果好于對Sr~(2+)。本開發(fā)工藝較其他工藝而言,具有較好的應用前景,且具有一定的經濟可行性。
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分析其衍射數據，得出最合適的 pH 值。在不同 pH 條件下，開發(fā)得到的產物的 XRD 圖譜如圖 3-2。從圖3-2 中的 15 個 XRD 圖譜分析，當 pH 在 9~12 范圍內時（ A1~A4），，沒有 Na2Ti2O3SiO4·2H2O（即 CST）生成，產物是 NaCl 和 H2Ti2O5·H2O；當 pH 為 12.1 和 12.2 時（A5、A6），也沒有 CST 生成，產物是 NaCl和 Na8 .7 2Ti5Si1 2O3 8(OH)(H2O)1 5 .4，結果驗證了 CST 的合成取決于起始溶膠-凝膠中的 OH-濃度這一說法[ 4 7 ]，由于 OH-濃度太低

圖 3-3 不 同 硅 濃 度 條 件 下 開 發(fā) 的 產 物 的 XRD 圖 譜F i g . 3 - 3 X R D p a t t e r n s o f t h e p r o d u c t s p r e p a r e d a t d i f f e r e n ts i l i c o n c o n c e n t r a t i o n（ %

本文編號：2610198