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載體改性對釩鈦SCR催化劑脫硝性能的影響

發(fā)布時間:2020-03-27 04:31
【摘要】:SCR技術是目前脫硝技術中應用最廣泛的,其系統(tǒng)核心是催化劑,催化劑性能的好壞直接影響著整個SCR系統(tǒng)的脫硝效率,因此,研究具有寬活性溫度窗口且NH_3-SCR高活性的催化劑對于燃煤電廠脫除氮氧化物具有重要的現(xiàn)實意義。本文在傳統(tǒng)V_2O_5/TiO_2催化劑的基礎上進行改性研究,分別選用S、N非金屬元素和Nd稀土金屬元素作為TiO_2摻雜源,以提高V_2O_5/TiO_2催化劑在低溫段的SCR活性和抗硫抗水性能。為進一步分析摻雜影響催化劑活性的原因,本文采用了N_2吸脫附和BET計算方法、X射線衍射(XRD)技術、拉曼(Raman)技術、程序升溫脫附(NH_3-TPD)、H_2-程序升溫還原(H_2-TPR)、X射線光電子能譜(XPS)技術、電子順磁共振能譜(EPR)技術和原位紅外(in situ DRIFTS)技術等多種表征技術。具體研究內容如下:首先,采用溶膠-凝膠法制備了非金屬S、N共摻TiO_2載體,然后,利用浸漬法負載活性組分V_2O_5。實驗結果表明S、N共摻能夠有效提高脫硝性能。通過表征分析發(fā)現(xiàn)摻雜能明顯增大催化劑的比表面積,使孔徑更加細化;使催化劑表面衍生更多的超氧自由基和酸性位點;通過原位紅外分析發(fā)現(xiàn)摻雜催化劑的表面酸性增強,尤其是Br?nsted酸位點增多,有利于提高SCR活性。其次,采用溶膠-凝膠法制備了稀土金屬Nd摻雜的TiO_2載體,然后,利用浸漬法負載活性組分V_2O_5,制備得到Nd元素摻雜的V_2O_5/TiO_2催化劑。結果表明VTiNd_(1.0)催化劑的活性最佳,特別是低溫活性明顯提高。XRD表征結果表明隨著摻雜量的增加,銳鈦礦TiO_2的特征峰強度降低,結晶度下降;NH_3-TPD結果表明Nd改性催化劑的表面酸性更強,酸性位點更多;H_2-TPR研究發(fā)現(xiàn)VTiNd_(1.0)催化劑的還原峰向低溫移動,表明催化劑有更好的氧化還原能力;同時發(fā)現(xiàn),Nd摻雜催化劑表面吸附氧和V~(4+)的濃度均高于無摻雜態(tài)催化劑,活性氧和多種價態(tài)的存在有利于改善催化劑的性能。另外,還分別考察了不同的煅燒溫度對催化劑脫硝性能的影響,發(fā)現(xiàn)溫度過高會導致金紅石相TiO_2的生成,而溫度過低,會導致煅燒不完全,進而對催化劑的制備條件進行了優(yōu)化。同時考察了反應條件對催化劑脫硝性能的影響。其中,抗硫抗水實驗表明S、N摻雜和Nd摻雜均能有效的增強催化劑的抗中毒能力。
【圖文】:

氮氧化物排放,總量,變化趨勢,單位


但總的氮氧化物排放量依然很高,2018 年達到 1550是主要的污染源之一。我國氮氧化物污染主要集中在人口密集、工東部地區(qū)以及京津冀地區(qū),氮氧化物的主要來源是火電廠,對環(huán)境的污染,最近幾年全國的霧霾、酸雨、光化學煙霧等污染依然嚴峻能減排等技術的發(fā)展,以及國家制定嚴格排放要求后有所改善。我劃”取得了一定的成果。圖 1.2 為 2017 年全國 338 個地級市及以理控制情況和 2013 年相比變化率圖,從環(huán)保部數(shù)據顯示可以看出三角地區(qū)細顆粒物控制較好,分別下降了 39.6%和 34.3%,,但是全放總量依然很高。因此,我國需要繼續(xù)加強污染物排放控制,繼續(xù)的排放。李克強總理也在十三屆全國人大一次會議關于政府工作報9 年我國的二氧化硫、氮氧化物排放需要下降 3%,細顆粒物(PM下降,要提高污染排放標準。因此,目前我國氮氧化物的控制依然做大量的工作進行降低氮氧化物污染物的排放。

年變化率,單位,燃燒過程,脫除氮氧化物


1.2 2017 年全國 338 各地級市及以上城市環(huán)境治理控制情況較 2013 年化率(單位:%)Fig. 1.2 Change rate of environmental governance control in 338 cities andabove cities in 2013 compared with 2013 (unit: %)氧化物排放的控制技術前脫除氮氧化物的方法有很多,可以根據燃料的燃燒特點將 NOX控制燃燒前、燃燒過程和燃燒后三方面[9]。燃燒前處理燒前的處理技術主要是通過對燃料的處理,比如對燃料進行脫氮處理等料燃燒生成的 NOX量[10]。燃燒過程中的處理
【學位授予單位】:江蘇大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2019
【分類號】:X773;TQ426

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本文編號:2602468

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