發(fā)布時(shí)間：2018-06-14 16:51

  本文選題：催化去除 + 鈰基氧化物�。� 參考：《上海交通大學(xué)》2015年碩士論文

【摘要】：近年來(lái),隨著汽車保有量的快速增長(zhǎng),機(jī)動(dòng)車排放污染已成為城市霧霾的主要來(lái)源之一,如何控制排放污染已成為全社會(huì)嚴(yán)重關(guān)切的問(wèn)題。但是,柴油機(jī)燃燒過(guò)程中的主要有害排放物顆粒物(PM)和氮氧化物(NOx)存在著此消彼長(zhǎng)的trade-off效應(yīng),單純通過(guò)內(nèi)燃機(jī)機(jī)內(nèi)凈化控制難以將兩者同時(shí)降到排放限值以下,柴油機(jī)尾氣后處理技術(shù)則是一種有效降低柴油機(jī)的污染排放的途徑。本文對(duì)Ce基復(fù)合氧化物同時(shí)催化去除柴油機(jī)排放污染物PM和NOx展開(kāi)了實(shí)驗(yàn)研究,采用色素碳黑與催化劑緊接觸混合,分別在空氣氣氛和NOx氣氛下測(cè)試其催化性能;采用BET、XRD、TEM、H2-TPR、Soot-TPR、XPS等手段研究了氧化物催化劑的結(jié)構(gòu)、催化活性及其機(jī)理。本研究采用檸檬酸絡(luò)合法制備了不同比例的Ce-La復(fù)合稀土氧化物催化劑,討論了La的摻入對(duì)CeO2氧化催化碳煙和去除NOx性能的影響。發(fā)現(xiàn)Ce-La復(fù)合氧化物的催化活性高于其單一氧化物,一部分La3+可能進(jìn)入了CeO2晶格,形成了Ce1-xLaxO2固溶體。Ce1-xLaxO2氧化物的比表面積與催化活性成正相關(guān),La3+的摻雜抑制了CeO2晶粒長(zhǎng)大,有利于提升催化活性;隨著煅燒溫度升高,催化劑比表面積下降,晶粒變大,催化活性下降;與O2氣氛相比,NO+O2氣氛下催化劑氧化碳煙的起燃溫度更低。其中,CeLa0.05催化劑的最低起燃溫度達(dá)到308 oC。采用檸檬酸絡(luò)合法制備了不同過(guò)渡金屬(Co、Fe、Mn、Cu)和稀土金屬鈰(Ce)的復(fù)合氧化物催化劑,不同過(guò)渡金屬對(duì)CeO2的摻雜都有助于提高催化去除碳煙和NOx的活性。初步研究表明Co主要以Co3O4的形式分散在CeO2表面,Co和Ce的相互作用,以及催化劑表面金屬離子變價(jià),有利于電子轉(zhuǎn)移,從而提高催化碳煙的活性。本文還探討了在Ce-Co復(fù)合氧化物中La摻雜對(duì)催化劑活性的促進(jìn)作用。Co主要以氧化物形式均勻分散在Ce-La固溶體表面,Co和La的摻雜有助于增大催化劑比表面積、抑制CeO2晶粒長(zhǎng)大和提高氧化還原性能。在Ce-Co中引入La后形成的微量LaCoO3有助于形成更多氧空位,從而提高了催化劑對(duì)碳煙的催化氧化性能。Co0.1/CeLa0.05氧化物為本文性能最佳催化劑,空氣氣氛下催化燃燒碳煙T10及T50分別為289 oC及357 oC;在模擬尾氣氣氛下,T10及T50分別為269 oC及301 oC,N2的產(chǎn)率為41.4%,N2選擇性達(dá)到95.1%。
[Abstract]:In recent years, with the rapid growth of vehicle ownership, vehicle emission pollution has become one of the main sources of urban smog. How to control the emission pollution has become a serious concern of the whole society. However, the main harmful emission particles (PMPM) and nitric oxide (NOX) in the combustion process of diesel engine have the opposite trade-off effect, so it is difficult to reduce both of them to the emission limit value at the same time through the internal purification control of the internal combustion engine. The aftertreatment technology of diesel engine exhaust gas is an effective way to reduce the pollution emission of diesel engine. In this paper, the catalytic removal of PM and no _ x from diesel engine emissions by ce based composite oxides was studied. Pigment carbon black and catalyst were mixed tightly and their catalytic performance was tested in air atmosphere and no _ x atmosphere, respectively. The structure, catalytic activity and mechanism of the oxide catalysts were studied by means of BETX XRDX TEMN H2-TPRN Soot-TPRXPS. In this paper, Ce-La complex rare earth oxide catalysts were prepared by citric acid complexation method. The effect of La addition on the catalytic soot and no _ x removal performance of CEO _ 2 oxidation was discussed. It is found that the catalytic activity of Ce-La composite oxide is higher than that of its single oxide. Some La3 may enter the CeO2 lattice and form Ce1-xLaxO2 solid solution. The doping of Ce1-xLaxO2 oxides has a positive correlation between the specific surface area and catalytic activity, and the doping of La 3 inhibits the grain growth of CeO2. With the increase of calcination temperature, the specific surface area of the catalyst decreases, the grain size becomes larger, and the catalytic activity decreases. Compared with the O2 atmosphere, the ignition temperature of the catalyst soot is lower. The lowest ignition temperature of CeLa0.05 catalyst is 308 OC. The complex oxide catalysts of different transition metals (CoCoC FeMn-Cu) and rare earth cerium (ce) were prepared by citric acid complexation method. The doping of different transition metals to CeO2 can improve the catalytic removal activity of soot and no _ x. The preliminary study shows that Co is mainly dispersed in the form of Co _ 3O _ 4 on the surface of CEO _ 2, and the metal ions on the surface of the catalyst are in favor of electron transfer, so as to improve the activity of catalytic soot. The effect of La doping on the catalytic activity of Ce-Co composite oxides is also discussed. The doping of Co and La on the surface of Ce-La solid solution in the form of oxides is helpful to increase the specific surface area of the catalysts. The grain growth of CeO2 was inhibited and the redox property was improved. The addition of La to Ce-Co helps to form more oxygen vacancies, thus improving the catalytic performance of the catalyst for soot oxidation. Co0.1% CeLa0.05 oxide is the best catalyst. The catalytic combustion of soot T10 and T50 were 289 OC and 357 OC respectively in air atmosphere, and the yields of T10 and T50 were 269 OC and 301 OC N 2 in simulated tail gas atmosphere, respectively.
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TK421.5

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本文編號(hào)：2018227