發(fā)布時間：2017-12-30 04:08

  本文關(guān)鍵詞：失活SCR脫硝催化劑再生試驗研究　出處：《安徽工業(yè)大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

  更多相關(guān)文章： SCR催化劑 V_2O_5-WO_3/TiO_2 中毒 再生

【摘要】：煤炭的燃燒會排放出大量的NOx,而NOx帶來的如霧霾、酸雨和光化學(xué)煙霧等會給人們健康和環(huán)境帶來了嚴(yán)重的影響。目前,國內(nèi)外普遍采用選擇性催化還原(SCR:Selective catalytic reduction)脫硝技術(shù)對NOx排放進行控制,而脫硝催化劑是其核心部分。受脫硝反應(yīng)溫度限制,直接布置于省煤器后的催化劑因煙塵中的灰塵、堿金屬K和As等各種因素一般在使用3-5年就會失活。通過對失活的催化劑進行再生和利用,可以降低脫硝成本和對環(huán)境的污染。本文對由堿金屬K和砷(As)引起失活的商用SCR脫硝催化劑V2O5-WO3/TiO2的再生進行了實驗研究。對脫硝催化V2O5-WO3-TiO2劑進行堿金屬K中毒處理,并采用乙二酸(H2C204)溶液對其進行再生。結(jié)果表明,K負(fù)載量為2wt.%的催化劑在350℃時的脫硝率為81%,較新催化劑約下降15%。以H2C204為再生液對制備的K中毒催化劑進行再生處理,控制H2C2O4的濃度為0.001mol/L,再生溫度為60℃,再生時間為0.5h,350℃下脫硝率達到新催化劑的95%以上。表征分析結(jié)果顯示,堿金屬K沉積在催化劑表層和微孔孔道內(nèi)導(dǎo)致比表面積降低1.5m2/g。K與B酸位中的質(zhì)子反應(yīng)生成V-OK,降低了B酸強度和對NH3的吸附性能,也使得V5+結(jié)合能降低0.3eV降低了。H2C204再生后,有效地將K清洗去除,提高了催化劑上的顆粒細(xì)小度、均勻度和對NH3的吸附能力。使得再生催化劑的比表面積較新催化劑增加了6.7m2/g,B酸強度得到恢復(fù)。對脫硝催化劑V2O5-WO3/TiO2進行砷(As)中毒處理,并采用氨(NH3)溶液對其進行再生。結(jié)果表明,As負(fù)載量為3.79wt.%的催化劑在350℃時的脫硝率為78%,較新催化劑約下降18%。以NH3為再生液對制備的As中毒催化劑進行再生處理,控制NH3的濃度為0.0015mol/L,再生溫度為80℃和再生時間為1h,350℃C下脫硝率達到新催化劑的94%以上。結(jié)合表征手段測試分析認(rèn)為As凝結(jié)在催化劑顆粒的表面上和顆粒間隙中使得顆粒聚集變大,致使比表面積較新催化劑下降約34.6%,活性位數(shù)量被大量減少,表面上產(chǎn)生一定量的As-OH,從而導(dǎo)致活性的下降。再生后催化劑上的As被有效的去除,使得顆粒變得細(xì)小均勻,比表面積得到恢復(fù),被堵塞的孔道和孔徑也獲得較好的恢復(fù)。As去除后活性位完全暴露出來,使得脫硝性能得到較好的恢復(fù)。對脫硝催化劑V2O5-WO3/TiO2進行砷(As)和K復(fù)合中毒處理,并采用氨(NH3)溶液和H2C2O4溶液對其依次進行聯(lián)合再生。結(jié)果表明,As和K負(fù)載量分別為3.79wt.%和2%的催化劑在350℃時的脫硝率為60%,較新催化劑約下降36%。以NH3和H2C204為再生液對制備的As和K復(fù)合中毒催化劑依次進行再生處理,分別控制NH3和H2C204再生條件為0.0015mol/L-80℃-1h和0.001mol/L-60℃-0.5h,350℃下脫硝率達到新催化劑的97%以上。結(jié)合表征分析發(fā)現(xiàn),由于As和K共同沉積在催化劑的微孔孔道內(nèi)、表面上和顆粒間隙之間,造成了催化劑比表面積降低,B酸強度大幅下降,H2還原峰升高50℃C等結(jié)果。聯(lián)合再生后比表面積和表面酸性得到恢復(fù),H2還原溫度較新催化劑低70℃左右且再生催化劑表面沒有生成新的有害物質(zhì),說明氨和乙二酸可以有效去除As和K。由于乙二酸的易分解,NH3是催化反應(yīng)中的還原劑,因此再生后催化劑表面無需再次清洗,從而為復(fù)合中毒催化劑提供一個環(huán)保且工藝流程較短的再生途徑。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：安徽工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X773

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