本文關(guān)鍵詞：DOC協(xié)同NSR技術(shù)脫除柴油機(jī)NO_x排放的試驗(yàn)研究

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【摘要】：柴油機(jī)排氣溫度較低,且含氧量較高,這使得催化劑難以將NOx還原成N2。因此,在低溫富氧條件下,如何有效降低柴油機(jī)NOx排放具有重要意義。NOx存儲(chǔ)還原(NOx Storage and Reduction,NSR)技術(shù)具有脫除效率較高、無需額外添加還原劑和占用體積小等優(yōu)點(diǎn),有望成為解決輕型柴油機(jī)NOx排放問題的有效技術(shù)之一。柴油機(jī)NOx排放主要由大量NO和少量NO2組成,其中,NO難以被存儲(chǔ),而NO2則相對(duì)容易。因此,適量提高NOx中的NO2含量,將有利于促進(jìn)NOx的存儲(chǔ)。研究發(fā)現(xiàn),氧化催化轉(zhuǎn)化器(Diesel Oxidation Catalyst,DOC)可以有效地將NO氧化為NO2,該反應(yīng)有利于NSR催化劑對(duì)NOx的存儲(chǔ)。因此,本文提出了將DOC與NSR技術(shù)協(xié)同脫除柴油機(jī)NOx方案,該方案將有利于降低柴油機(jī)NOx排放。本文采用溶膠凝膠法制備了一系列DOC催化劑:x Mn10Ce/γ-Al2O3(x:10為摩爾比,x=4,6,8,10);同時(shí)采用浸漬法制備了一系列NSR催化劑:y Ce(25-y)Ba/γ-Al2O3(y為質(zhì)量分?jǐn)?shù),y=8,9,10,11,12)和Pt10Ce15Ba/γ-Al2O3,并利用綜合檢測(cè)技術(shù)對(duì)催化劑的性能表征。然后,基于模擬試驗(yàn)平臺(tái),對(duì)DOC催化劑的氧化NO性能以及NSR催化劑存儲(chǔ)和還原NOx的影響因素進(jìn)行了分析,在此基礎(chǔ)上,對(duì)DOC協(xié)同NSR技術(shù)脫除NOx性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)。最后,通過臺(tái)架試驗(yàn),研究了DOC作用下NO2/NOx比率的變化規(guī)律、CO以及HC氧化能力,分析了NSR催化劑脫除柴油機(jī)NOx排放的影響規(guī)律;評(píng)價(jià)了DOC協(xié)同NSR技術(shù)脫除柴油機(jī)NOx排放能力。主要工作和結(jié)論如下:(1)采用凝膠法制備了一系列DOC催化劑:x Mn10/γ-Al2O3(x=4,6,8,10);同時(shí)采用浸漬法制備了一系列NSR催化劑:y Ce(25-y)Ba/γ-Al2O3(y=8~12)和Pt10Ce15Ba/γ-Al2O3,并利用X射線衍射(X-Ray Diffraction,XRD)、掃描電子顯微鏡(Scanning Electron Microscope,SEM)/能譜儀(Energy Dispersive Spectroscopy,EDS)、透射電子顯微鏡(Transmission Electron Microscope,TEM)和X射線光電子譜(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)等對(duì)制備的DOC和NSR催化劑進(jìn)行表征。結(jié)果表明:6Mn10Ce/γ-Al2O3和8Mn10Ce/γ-Al2O3催化劑中的Ce元素主要以Ce4+形式存在,含少量的Ce3+,而Mn元素以Mn3+和Mn4+形式共存,且Mn3+約占Mn總量的1/3。10Ce15Ba/γ-Al2O3催化劑中的活性物質(zhì)的粒徑尺寸一致性較好,且在γ-Al2O3載體表面高度分散。催化劑中的Ce元素主要以Ce4+和少量的Ce3+形式存在,Ba以Ba O形式存在。在10Ce15Ba/γ-Al2O3催化劑中摻雜Pt后,由于Pt與Ce之間的相互作用,催化劑中活性物質(zhì)形狀由球形變成長(zhǎng)棒狀以及多邊形,催化劑中的Pt以還原態(tài)Pt0和氧化態(tài)Pt2+共存。(2)基于模擬試驗(yàn)平臺(tái),對(duì)不同溫度下DOC催化劑氧化NO速率以及NSR催化劑對(duì)NOx存儲(chǔ)和還原性能進(jìn)行了分析。同時(shí)研究了不同溫度、還原劑通入時(shí)間對(duì)NSR催化劑存儲(chǔ)NOx以及還原NOx的影響規(guī)律,并對(duì)DOC協(xié)同NSR技術(shù)脫除NOx性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)。結(jié)果表明:6Mn10Ce/γ-Al2O3催化劑的NO氧化性能最好,在300℃時(shí),NO轉(zhuǎn)化率最高,達(dá)到83%;Pt10Ce15Ba/γ-Al2O3催化劑的低溫存儲(chǔ)NOx能力性能不佳,隨著溫度升高NOx存儲(chǔ)能力顯著改善。在400℃時(shí),NOx存儲(chǔ)量達(dá)到最高,達(dá)到554μmol·g-1。Pt10Ce15Ba/γ-Al2O3催化劑對(duì)NOx的脫除能力較好,NOx轉(zhuǎn)化率以及NOx儲(chǔ)存率最高分別為58%和74.8%。在DOC催化劑協(xié)同作用下,NSR催化劑的NOx存儲(chǔ)速度以及NOx脫附速度均顯著增加。但是,DOC催化劑較強(qiáng)的氧化作用,也會(huì)造成NSR催化劑得到的還原劑量顯著下降,從而造成脫附出的NOx總量較少,并使得殘余在催化劑中的NOx量較多,導(dǎo)致NOx轉(zhuǎn)化率和NOx儲(chǔ)存率下降。(3)通過臺(tái)架試驗(yàn),采用ESC十三點(diǎn)工況測(cè)試循環(huán),研究了DOC協(xié)同NSR技術(shù)對(duì)柴油機(jī)NOx、CO和HC排放的影響,重點(diǎn)分析了DOC催化劑的氧化NO、CO以及HC能力,并對(duì)NSR催化劑作用下柴油機(jī)NOx排放的變化規(guī)律進(jìn)行了評(píng)價(jià)。結(jié)果表明:DOC催化劑具有較高的NO、CO以及HC的氧化能力,三者的最高轉(zhuǎn)化率分別為36%、53%和62%,此外,DOC可以有效提高柴油機(jī)排氣中的NO2/NOx比率;NSR催化劑的NOx脫除能力較好。在小負(fù)荷工況條件下,NOx轉(zhuǎn)化率較高,達(dá)到36%,隨著負(fù)荷和轉(zhuǎn)速的增加,NOx轉(zhuǎn)化率逐漸下降。在100%負(fù)荷工況條件下,NOx轉(zhuǎn)化率僅有16%。與NSR催化劑單獨(dú)作用相比,DOC協(xié)同NSR技術(shù)可以顯著提高CO和HC的轉(zhuǎn)化率,并促進(jìn)NSR催化劑的存儲(chǔ)NOx速度,但DOC催化劑的氧化作用也會(huì)造成充當(dāng)NSR催化劑還原劑CO和HC量下降顯著,造成NOx轉(zhuǎn)化率較低。
【關(guān)鍵詞】：柴油機(jī) NOx存儲(chǔ)還原 氧化催化轉(zhuǎn)化器 NO2/NOx比率 臺(tái)架試驗(yàn)
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TK421
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-19
• 1.1 引言12
• 1.2 柴油機(jī)排放法規(guī)12-13
• 1.3 NO_x控制技術(shù)13-15
• 1.3.1 SCR13-14
• 1.3.2 NSR14-15
• 1.4 NSR催化劑研究進(jìn)展15-17
• 1.4.1 NSR催化劑組分及其影響15-16
• 1.4.2 反應(yīng)氣氛（CO_2，H_2O和NO_2）對(duì)NSR催化劑性能的影響16
• 1.4.3 還原劑類型（H_2，CO和C_3H_6）對(duì)NSR催化劑性能的影響16-17
• 1.5 本論文主要研究?jī)?nèi)容和研究意義17-19
• 第二章 催化劑的制備以及性能表征19-38
• 2.1 試驗(yàn)設(shè)備19-20
• 2.1.1 試驗(yàn)所用試劑19
• 2.1.2 試驗(yàn)儀器與設(shè)備19-20
• 2.2 催化劑的制備20-22
• 2.2.1 DOC催化劑制備20-21
• 2.2.2 NSR催化劑制備21-22
• 2.3 催化劑表征方法22-24
• 2.3.1 XRD23
• 2.3.2 SEM/EDS23
• 2.3.3 TEM23
• 2.3.4 XPS23-24
• 2.3.5 H_2-TPR24
• 2.4 表征結(jié)果及分析24-36
• 2.4.1 XRD結(jié)果分析24-26
• 2.4.2 SEM/EDS結(jié)果分析26-30
• 2.4.3 TEM結(jié)果分析30-31
• 2.4.4 XPS結(jié)果分析31-34
• 2.4.5 H_2-TPR結(jié)果分析34-36
• 2.5 本章小結(jié)36-38
• 第三章 DOC協(xié)同NSR技術(shù)存儲(chǔ)-還原NO_x性能評(píng)價(jià)38-52
• 3.1 模擬試驗(yàn)設(shè)備38-40
• 3.2 性能評(píng)價(jià)方法40-42
• 3.2.1 DOC催化劑氧化NO性能評(píng)價(jià)方法40
• 3.2.2 NSR催化劑存儲(chǔ)-還原NO_x性能評(píng)價(jià)方法40-42
• 3.2.3 DOC協(xié)同NSR技術(shù)存儲(chǔ)-還原NO_x性能評(píng)價(jià)方法42
• 3.3 試驗(yàn)結(jié)果分析42-50
• 3.3.1 DOC催化劑氧化NO性能結(jié)果分析42-44
• 3.3.2 NSR催化劑存儲(chǔ)-還原NO_x性能結(jié)果分析44-47
• 3.3.2.1 溫度對(duì)NSR催化劑存儲(chǔ)NO_x性能的影響44-46
• 3.3.2.2 完全存儲(chǔ)-還原NO_x試驗(yàn)46-47
• 3.3.3 DOC協(xié)同NSR技術(shù)存儲(chǔ)-還原NO_x性能結(jié)果分析47-50
• 3.3.3.1 DOC協(xié)同NSR技術(shù)完全存儲(chǔ)-還原NO_x性能47
• 3.3.3.2 DOC協(xié)同NSR技術(shù)周期性存儲(chǔ)-還原NO_x性能47-50
• 3.4 本章小結(jié)50-52
• 第四章 DOC協(xié)同NSR技術(shù)脫除柴油機(jī)NO_x試驗(yàn)研究52-61
• 4.1 試驗(yàn)設(shè)備52-54
• 4.2 試驗(yàn)方法54-55
• 4.3 試驗(yàn)結(jié)果分析55-59
• 4.3.1 空載體作用下柴油機(jī)排放特性55-56
• 4.3.2 DOC催化劑對(duì)柴油NO、CO和HC排放的影響56-57
• 4.3.3 NSR催化劑對(duì)柴油機(jī)NO_x、CO和HC排放的影響57-58
• 4.3.4 DOC協(xié)同NSR技術(shù)對(duì)柴油機(jī)NO_x、CO和HC排放的影響58-59
• 4.4 本章小結(jié)59-61
• 第五章 總結(jié)與展望61-64
• 5.1 全文總結(jié)61-63
• 5.2 展望63-64
• 參考文獻(xiàn)64-70
• 致謝70-71
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與申請(qǐng)的專利71
• 發(fā)表或錄用的論文71
• 授權(quán)或公開的專利71

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本文編號(hào)：1109934