本文關(guān)鍵詞：Si基熱電材料的聲子散射增強(qiáng)及其機(jī)制，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：熱電材料是指可以將熱能與電能進(jìn)行直接相互轉(zhuǎn)換的半導(dǎo)體功能材料。由熱電材料做成的熱電器件具有體積小、重量輕、無(wú)污染、無(wú)噪音、安全可靠等優(yōu)點(diǎn),具有非常廣泛的應(yīng)用前景。硅基熱電材料以其組成元素儲(chǔ)量豐富、環(huán)境友好和熱電性能優(yōu)異等優(yōu)點(diǎn),吸引了國(guó)內(nèi)外科研工作者的大量關(guān)注。然而,硅基熱電材料較高的晶格熱導(dǎo)率限制了其熱電性能。本文以半導(dǎo)體Si和Mg2Si1-xSbx作為研究對(duì)象,在Si熱電材料中,通過(guò)降低晶粒尺寸,增強(qiáng)晶界對(duì)聲子的散射,使晶格熱導(dǎo)率顯著降低；在Mg2Si熱電材料中,制造Mg空位形成點(diǎn)缺陷散射聲子,從而降低晶格熱導(dǎo)率。獲得的主要結(jié)論如下：(1)通過(guò)球磨工藝結(jié)合放電等離子體燒結(jié)方法制備晶粒優(yōu)化的重?fù)诫sN型Si1-xPx。球磨4h后樣品中存在大量的納米晶顆粒,樣品平均晶粒尺寸達(dá)到～800nm。少量的P摻雜使載流子濃度上升,晶格熱導(dǎo)率大幅降低,成分為Si0.94P0.06的樣品在室溫時(shí)熱導(dǎo)率為～14Wm-1K-1,相比于單晶Si下降了90%。分析表明,除晶界散射和點(diǎn)缺陷散射外,電聲散射對(duì)晶格熱導(dǎo)率的降低起了極其關(guān)鍵的作用。對(duì)于Si0.94P0.06樣品,在室溫時(shí)被電子散射聲子占所有被散射聲子的-36%。受益于晶格熱導(dǎo)率的顯著下降,材料的熱電優(yōu)值顯著提高。Si0.94P0.06的樣品在1125K時(shí)zT值達(dá)到-0.6,是單晶Si的3倍。本結(jié)果證明電聲散射在納米塊體Si晶格熱導(dǎo)率的降低中起了重要作用。(2)通過(guò)B在球磨SiGe合金中的P型摻雜,增加材料載流子濃度,優(yōu)化材料的電學(xué)性能。通過(guò)球磨降低材料的晶粒尺寸,增強(qiáng)晶界對(duì)聲子的散射,降低材料的晶格熱導(dǎo)率。另外,B摻雜使點(diǎn)缺陷散射和載流子-聲子散射得到增強(qiáng),材料的晶格熱導(dǎo)率進(jìn)一步降低。在室溫時(shí),Si0.8Ge0.2B0.04的晶格熱導(dǎo)率為～4Wm-1K-1。由于摻雜后電導(dǎo)率提高,熱導(dǎo)率降低,因此熱電優(yōu)值z(mì)T得到了提高。在850 K時(shí),Si0.8Ge0.2B0.04的最大熱電優(yōu)值為為0.42,與Si0.8Ge0.2B0.002相比,其優(yōu)值提高2.5倍。(3)在固相反應(yīng)溫度為1073K,保溫時(shí)間為24h的條件下得到較純的Mg2Si1-xSbx系列試樣。Sb的摻雜能夠顯著降低材料的晶格熱導(dǎo)率。當(dāng)Sb的摻雜量較少的時(shí)候(x ≤0.1),Sb摻雜引起的點(diǎn)缺陷對(duì)聲子進(jìn)行散射,材料的熱導(dǎo)率降低。當(dāng)Sb的含量較高時(shí)(x≥0.2),材料中出現(xiàn)大量Mg空位,Mg空位對(duì)聲子進(jìn)行散射,使材料的熱導(dǎo)率顯著降低。x=0.6的樣品在室溫時(shí)晶格熱導(dǎo)率為-1.1 Wm-1K-1,相對(duì)于x=0.02的樣品的～8.1 Wm-1K-1下降了～86%。受益于晶格熱導(dǎo)率的顯著下降,材料的熱電優(yōu)值顯著提高。Mg2Si0.4Sb0.6的樣品在750K條件下zT值達(dá)到～0.5。
【關(guān)鍵詞】：熱電材料 納米塊體硅 SiGe合金 Mg_2Si 電聲散射 Mg空位
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TN304
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 熱電學(xué)基礎(chǔ)11-29
• 1.1 熱電研究背景11-22
• 1.1.1 熱電學(xué)發(fā)展歷史11-12
• 1.1.2 熱電效應(yīng)簡(jiǎn)介12-15
• 1.1.3 熱電器件及其轉(zhuǎn)換效率15-17
• 1.1.4 熱電學(xué)固體傳輸理論17-19
• 1.1.5 提高材料熱電性能的方法19-22
• 1.2 硅基熱電材料的研究進(jìn)展22-28
• 1.2.1 Si基熱電材料的研究進(jìn)展22-25
• 1.2.2 Mg_2Si基熱電材料的研究進(jìn)展25-28
• 1.3 本文研究?jī)?nèi)容和思路28-29
• 第二章 實(shí)驗(yàn)設(shè)備與方法29-37
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料和儀器29-30
• 2.2 試樣制備流程30-31
• 2.2.1 Si基熱電材料的制備30
• 2.2.2 Sb摻雜Mg_2Si熱電材料的制備30-31
• 2.3 試樣表征手段31-37
• 2.3.1 X射線衍射物相分析(XRD)31-32
• 2.3.2 材料微觀形貌分析32
• 2.3.3 熱導(dǎo)率測(cè)試表征32-33
• 2.3.4 電學(xué)性能測(cè)試33-35
• 2.3.5 霍爾性能測(cè)試35-37
• 第三章 塊體Si熱電材料的納米化與聲子輸運(yùn)37-73
• 3.1 納米塊體Si熱電材料的制備工藝探索38-43
• 3.1.1 納米塊體Si熱電材料的制備38
• 3.1.2 材料的微結(jié)構(gòu)38-39
• 3.1.3 致密度對(duì)于熱電性能的影響39-43
• 3.2 納米塊體Si熱電材料的性能優(yōu)化43-55
• 3.2.1 單拋物帶模型44-45
• 3.2.2 磷摻雜納米塊體Si熱電材料的成分設(shè)計(jì)45-47
• 3.2.3 材料的微結(jié)構(gòu)47-50
• 3.2.4 納米塊體Si_(1-x)P_x的熱電性能50-55
• 3.3 納米塊體Si熱電材料中的電子-聲子散射55-64
• 3.3.1 Callaway模型56-58
• 3.3.2 納米塊體Si_(1-x)P_x的聲子散射機(jī)制58-62
• 3.3.3 電聲散射對(duì)納米塊體Si_(1-x)P_x的晶格熱導(dǎo)率的影響62-64
• 3.4 提高納米塊體Si材料熱電性能的探索64-70
• 3.4.1 納米塊體Si熱電材料最優(yōu)成分的探索64-68
• 3.4.2 納米塊體Si熱電材料最佳球磨時(shí)間的探索68-70
• 3.5 本章小結(jié)70-73
• 第四章 硼摻雜球磨SiGe合金的熱電性能73-81
• 4.1 硼摻雜球磨SiGe合金的制備與結(jié)構(gòu)表征73-75
• 4.2 硼摻雜球磨SiGe合金的熱電性能75-79
• 4.3 本章小結(jié)79-81
• 第五章 Sb摻雜Mg_2Si基熱電材料的制備與性能研究81-93
• 5.1 Sb摻雜Mg_2Si基熱電材料的制備與結(jié)構(gòu)表征83-86
• 5.2 Mg_2Si_(1-x)Sb_x熱電性能的研究86-90
• 5.3 本章小結(jié)90-93
• 第六章 結(jié)論93-95
• 參考文獻(xiàn)95-103
• 致謝103-105
• 個(gè)人簡(jiǎn)歷105-107
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文107

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9 宋子s

本文編號(hào)：386529