本文關(guān)鍵詞：改性石墨相氮化碳及其復(fù)合物的光催化性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：石墨相氮化碳(g-C3N4)作為一種新型二維半導(dǎo)體光催化材料,因其優(yōu)異的物理特性和化學(xué)穩(wěn)定性,豐富的原材料來源和低廉的價格,易于修飾,合適的能帶結(jié)構(gòu)等優(yōu)勢,在光催化分解水制氫和光催化降解有機(jī)污染物領(lǐng)域具有巨大的研究和應(yīng)用價值。本論文通過工藝優(yōu)化制備出具有設(shè)計形貌的g-C3N4,進(jìn)而對其進(jìn)行摻雜改性和復(fù)合,合成出具有優(yōu)良光催化活性的催化材料,為g-C3N4復(fù)合化研究和拓寬其應(yīng)用領(lǐng)域提供重要參考。本文的主要研究工作包括:采用Li Cl和KCl作為加熱介質(zhì),煅燒巴比妥酸和二氰二胺的混合前驅(qū)體,合成出具有二維片層形貌的碳摻雜g-C3N4(mg-CN)。實驗證明制備出的產(chǎn)物為具有(C3N4)x-(C7N7)y結(jié)構(gòu)單元的碳氮化合物,且產(chǎn)物存在明顯的層狀結(jié)構(gòu)。樣品與g-C3N4存在類似的物相結(jié)構(gòu)和官能團(tuán),UV-vis光譜呈現(xiàn)出明顯的紅移,且可見光吸收能力明顯提高。通過離子熱共聚法合成的mg-CN,顯著提升其比表面積。熒光光譜顯示離子熱共聚法制備出的mg-CN,其熒光強(qiáng)度明顯低于原始g-C3N4,表明mg-CN的電子空穴復(fù)合率低于原始g-C3N4。當(dāng)巴比妥酸的量為0.52 g,二氰二胺為2.0 g時,制備出的樣品具有最佳的光催化活性,90分鐘內(nèi)將催化效率從41.5%提升到83.8%。循環(huán)降解實驗也說明了制備的光催化劑在4次循環(huán)實驗后仍具有較高的降解率。以上述方法制備出的mg-CN與Bi OBr通過水浴化學(xué)原位生長法,成功制備出mg-CN/Bi OBr復(fù)合光催化劑。實驗發(fā)現(xiàn),mg-CN/Bi OBr的顯微結(jié)構(gòu)為Bi OBr為基底,mg-CN附著在Bi OBr片層上,復(fù)合物包含g-C3N4和Bi OBr的主要官能團(tuán)。隨著mg-CN的含量增加,催化劑的BET比表面積隨之增大,復(fù)合光催化劑的可見光吸收能力隨mg-CN含量的增加而增強(qiáng)。對所有樣品在可見光下降解Rh B的實驗顯示,30 wt.%,50 wt.%和70 wt.%mg-CN/Bi OBr三個樣品均能在6分鐘內(nèi)有效降解污染物,但是50 wt.%mg-CN/Bi OBr具有最佳動力學(xué)系數(shù),說明mg-CN與Bi OBr在質(zhì)量比為1:1時存在最大相互協(xié)同作用。復(fù)合光催化劑同時具有良好的穩(wěn)定性和重復(fù)回收利用性。通過PL和光電流測試證明了通過將兩種半導(dǎo)體進(jìn)行復(fù)合后,其光生電子-空穴對的復(fù)合率明顯降低。以酵母菌為模板,通過簡單的培養(yǎng)酵母菌與二氰二胺并混合煅燒,制備出具有球狀形貌的g-C3N4。XRD衍射分析發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物具有同g-C3N4相同的晶型;對樣品的形貌觀察發(fā)現(xiàn),以酵母菌為模板制備的樣品具有少量的球狀顆粒和球形孔洞;樣品的FTIR光譜顯示通過模板煅燒出來的樣品與g-C3N4具有相同的官能團(tuán)結(jié)構(gòu),且出現(xiàn)多余的有機(jī)物官能團(tuán)吸收峰;樣品的Uv-vis曲線顯示,通過模板法煅燒出來的樣品具有更強(qiáng)的可見光吸收能力,且樣品的光吸收邊界也隨酵母菌的比重增加而增大。但是,模板也同時損害了g-C3N4的半導(dǎo)體特征,不利于其在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用。對樣品的BET比表面積測試發(fā)現(xiàn),模板法煅燒出來的樣品其比表面積并沒有增大,反而有所減少。樣品的熒光光譜顯示,通過模板法煅燒出來的樣品其熒光強(qiáng)度明顯低于g-C3N4。樣品在可見光下催化降解Rh B實驗結(jié)果顯示,使用酵母菌作為模板制備出的樣品并沒有增加其催化活性。
【關(guān)鍵詞】：氮化碳 模板法 溴氧化鉍 復(fù)合物 光催化
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TN304.2
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 緒論11-30
• 1.1 光催化半導(dǎo)體材料研究背景11-12
• 1.2 g-C_3N_4概述12-18
• 1.2.1 g-C_3N_4的結(jié)構(gòu)12-13
• 1.2.2 g-C_3N_4光催化劑的制備13-16
• 1.2.3 g-C_3N_4的光催化原理16-18
• 1.3 g-C_3N_4光催化材料的改性方法18-27
• 1.3.1 半導(dǎo)體復(fù)合18-20
• 1.3.2 元素?fù)诫s20-23
• 1.3.3 半導(dǎo)體表面貴金屬沉積23-24
• 1.3.4 半導(dǎo)體的形貌控制24-27
• 1.4 本文的提出及主要研究內(nèi)容和意義、方法27-30
• 第二章 材料制備與檢測30-36
• 2.1 實驗藥品與設(shè)備30-31
• 2.1.1 實驗設(shè)備30-31
• 2.1.2 實驗藥品31
• 2.2 樣品的制備過程31-33
• 2.2.1 巴比妥酸與二氰二胺共聚合成改性g-C_3N_431-32
• 2.2.2 mg-CN/BiOBr復(fù)合光催化劑的制備32-33
• 2.2.3 以酵母菌為模板制備具有球狀形貌的g-C_3N_433
• 2.3 測試與表征33-34
• 2.4 光催化性能測試34-36
• 2.4.1 光催化反應(yīng)34-35
• 2.4.2 光催化劑穩(wěn)定性測試35-36
• 第三章 離子熱法煅燒巴比妥酸與二氰二胺共聚合成改性g-C_3N_4及其光催化性能36-47
• 3.1 形貌及結(jié)構(gòu)表征36-40
• 3.1.1 樣品的XRD圖片分析36-37
• 3.1.2 樣品的SEM圖片分析37-38
• 3.1.3 樣品的TEM圖片分析38-39
• 3.1.4 樣品的紅外光譜分析39-40
• 3.2 樣品的性能表征40-46
• 3.2.1 樣品的紫外可見漫反射光譜分析40-41
• 3.2.2 樣品的比表面積測試分析41-42
• 3.2.3 樣品的元素分析42
• 3.2.4 樣品的光催化性能測試42-44
• 3.2.5 樣品的熒光光譜分析44-45
• 3.2.6 樣品的循環(huán)降解能力分析45-46
• 3.3 本章小結(jié)46-47
• 第四章 改性g-C_3N_4/BiOBr復(fù)合物的制備及其在可見光下催化降解羅丹明B性能研究47-57
• 4.1 結(jié)構(gòu)及形貌分析47-50
• 4.1.1 樣品的XRD衍射圖片分析47-48
• 4.1.2 樣品的SEM和TEM圖片分析48-49
• 4.1.3 樣品的紅外光譜分析49-50
• 4.2 樣品的性能表征50-56
• 4.2.1 樣品的紫外可見漫反射光譜分析50-51
• 4.2.2 樣品的N_2吸附曲線分析51-53
• 4.2.3 樣品的催化活性測試53-54
• 4.2.4 樣品的循環(huán)降解穩(wěn)定性測試54-55
• 4.2.5 樣品的光電性能測試55-56
• 4.3 本章小結(jié)56-57
• 第五章 以酵母菌為模板制備具有生物遺態(tài)的g-C_3N_4及其光催化性能57-66
• 5.1 樣品的結(jié)構(gòu)和形貌表征57-61
• 5.1.1 樣品的XRD衍射圖片分析57-58
• 5.1.2 樣品的SEM和TEM圖片分析58-60
• 5.1.3 樣品的紅外光譜分析60-61
• 5.2 樣品的性能表征61-64
• 5.2.1 樣品的紫外可見漫反射光譜分析61-62
• 5.2.2 樣品的比表面積測試分析62
• 5.2.3 樣品的熒光光譜分析62-63
• 5.2.4 樣品的光催化活性測試63-64
• 5.3 本章小結(jié)64-66
• 第六章 結(jié)論與展望66-68
• 參考文獻(xiàn)68-78
• 致謝78-79
• 攻讀學(xué)位期間的學(xué)術(shù)研究成果79

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