鈣鈦礦半導(dǎo)體具有較強(qiáng)的光吸收能力、較大的載流子遷移率以及廣泛可調(diào)節(jié)的直接帶隙,在光電器件應(yīng)用方面有著巨大的潛力。鈣鈦礦量子阱由于其特殊的一維受限結(jié)構(gòu),擁有較快的載流子復(fù)合過(guò)程與較強(qiáng)的發(fā)光性能,并且由于有機(jī)層氨基鹽陽(yáng)離子為疏水材料,鈣鈦礦量子阱擁有較好的穩(wěn)定性,在外界環(huán)境中能夠長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定存在。在光電器件應(yīng)用中,載流子遷移率與復(fù)合過(guò)程對(duì)器件效率有著非常重要的意義,為了進(jìn)一步優(yōu)化鈣鈦礦量子阱光電器件結(jié)構(gòu),提高器件效率,本論文利用時(shí)間分辨太赫茲光譜技術(shù),對(duì)具有不同結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦量子阱薄膜樣品進(jìn)行探測(cè),計(jì)算得到了各個(gè)樣品的載流子遷移率與復(fù)合速率,并對(duì)其進(jìn)行對(duì)比。首先測(cè)量了鈣鈦礦量子阱薄膜樣品的載流子遷移率。通過(guò)改變量子阱有機(jī)層氨基鹽陽(yáng)離子種類(正丁胺BA、苯乙胺PEA)與無(wú)機(jī)層層數(shù)(n=l,2,3,無(wú)窮),合成制備了七種鈣鈦礦量子阱薄膜樣品,分別對(duì)其進(jìn)行太赫茲時(shí)域光譜探測(cè),提取出復(fù)光致電導(dǎo)率,并對(duì)其進(jìn)行Drude-Smith模型擬合,計(jì)算得到各個(gè)薄膜樣品的載流子遷移率。實(shí)驗(yàn)得到三維鈣鈦礦體材料(MAPbl3,n=無(wú)窮)的載流子遷移率約為395 cm2V-1s-1,隨著無(wú)機(jī)層層數(shù)減小,鈣鈦礦量子阱載流子遷移率逐漸減小,無(wú)機(jī)層層數(shù)為1時(shí),有機(jī)層陽(yáng)離子為正丁胺的鈣鈦礦量子阱薄膜樣品載流子遷移率約為126 cm2V-1s-1;同時(shí),對(duì)于無(wú)機(jī)層層數(shù)相同的鈣鈦礦量子阱,有機(jī)層陽(yáng)離子為苯乙胺的薄膜樣品載流子遷移率大于有機(jī)層陽(yáng)離子為正丁胺的薄膜樣品。載流子遷移率的變化主要與鈣鈦礦量子阱電子能帶結(jié)構(gòu)有關(guān),鈣鈦礦量子阱中載流子被束縛在勢(shì)阱內(nèi),改變有機(jī)層陽(yáng)離子種類或無(wú)機(jī)層厚度,都會(huì)影響載流子受到限制效應(yīng)的強(qiáng)弱,從而改變載流子遷移率,量子限制效應(yīng)越強(qiáng),載流子遷移率越小。然后探測(cè)了鈣鈦礦量子阱薄膜樣品的載流子復(fù)合過(guò)程。我們對(duì)各個(gè)薄膜樣品進(jìn)行了皮秒時(shí)間分辨與納秒時(shí)間分辨的光泵浦太赫茲?rùn)z測(cè),得到光致載流子復(fù)合過(guò)程,并對(duì)其進(jìn)行速率方程擬合,計(jì)算得到了各個(gè)薄膜樣品的光致載流子復(fù)合速率。以有機(jī)層陽(yáng)離子為苯乙胺,無(wú)機(jī)層層數(shù)為3的鈣鈦礦量子阱薄膜樣品為例,其單分子復(fù)合速率約為0.5×109 s-1,有效雙分子復(fù)合速率約為2.1×10-9 cm3s-1,有效俄歇復(fù)合速率約為0.06×10-27 cm6s-1。對(duì)比各個(gè)鈣鈦礦量子阱薄膜樣品的載流子復(fù)合速率,光致載流子有效雙分子復(fù)合速率與有效俄歇復(fù)合速率有著相似的變化趨勢(shì),無(wú)機(jī)層厚層數(shù)n越大,有效雙分子復(fù)合速率與有效俄歇復(fù)合速率越大;對(duì)于無(wú)機(jī)層層數(shù)相同的鈣鈦礦量子阱,有機(jī)層陽(yáng)離子為苯乙胺的薄膜樣品光致載流子有效雙分子與有效俄歇復(fù)合速率大于有機(jī)層陽(yáng)離子為正丁胺的薄膜樣品;載流子單分子復(fù)合速率與鈣鈦礦量子阱結(jié)構(gòu)之間沒(méi)有明顯的依賴關(guān)系。這一現(xiàn)象主要與鈣鈦礦量子阱中量子限制效應(yīng)和激子結(jié)合能有關(guān),量子限制效應(yīng)越強(qiáng),復(fù)合速率越快,激子結(jié)合能越小,材料內(nèi)自由載流子產(chǎn)生效率越大。而載流子單分子復(fù)合過(guò)程主要為單個(gè)電子、空穴被缺陷俘獲的過(guò)程,單分子復(fù)合速率與材料缺陷密度等因素有關(guān)。為了進(jìn)一步提高鈣鈦礦量子阱光電器件效率,需要對(duì)其載流子遷移率與復(fù)合過(guò)程有更為清晰的認(rèn)識(shí),本論文對(duì)鈣鈦礦量子阱材料內(nèi)載流子動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行了探測(cè),發(fā)現(xiàn)了鈣鈦礦量子阱結(jié)構(gòu)對(duì)載流子動(dòng)力學(xué)過(guò)程的影響,并對(duì)其進(jìn)行了對(duì)比和討論,為鈣鈦礦量子阱光電器件的進(jìn)一步優(yōu)化提供了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與理論指導(dǎo)。
【學(xué)位單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：O471.1
【部分圖文】：

優(yōu)異的光電性質(zhì)，目前它在太陽(yáng)能電池、發(fā)光二極管、激光器、光探測(cè)器以??及光催化等半導(dǎo)體器件領(lǐng)域得到了廣泛的關(guān)注，并取得不少的研究成果［５－８］。??鈣鈦礦半導(dǎo)體材料的通式可表示為ＡＢＸ３，其晶體結(jié)構(gòu)如圖１．１。正二價(jià)??金屬陽(yáng)離子（Ｂ）與相鄰的鹵素陰離子（Ｘ）結(jié)合形成（ＢＸ６）?４＿，結(jié)構(gòu)為正??八面體。正八面體離子團(tuán)在空間呈簡(jiǎn)單晶格排布，Ａ離子填充于八面體的空??隙之中。Ａ為有機(jī)或金屬陽(yáng)離子，常見(jiàn)的有甲氨基（ＣＨ３ＮＨ３＋，ＭＡ）、甲??脈基（ＣＨ（ＮＨ２）２＋，ＦＡ）和銫離子（Ｃｓ＋）等［９］。??０令臂，〇Ａ??Ｉ?〇Ｂ??！?０—°?Ｘ??０—０－〇??圖１．１鈣鈦礦結(jié)構(gòu)示意圖［１０］。??基于鋼球模型所帶來(lái)的約束條件，Ａ離子的空間尺寸對(duì)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)有著??很大的影響。用心、分別表示Ａ、Ｂ、Ｘ三種離子的波爾半徑，仏＋?／？ｘ??和心＋心即為Ａ－Ｘ和Ｂ－Ｘ的距離

考慮到Ｃ－Ｃ鍵或Ｃ－Ｎ鍵的鍵長(zhǎng)約為１．４Ａ，只有由兩個(gè)或三含氫原子）組成的有機(jī)小分子，例如甲氨基離子［１２］，能夠滿鈣鈦礦八面體結(jié)構(gòu)中的一部分Ａ離子替換為某些大尺寸的有時(shí)，相鄰的兩個(gè)Ｘ離子之間的空間將不足以填充它，此時(shí)容１，鈣鈦礦立方體結(jié)構(gòu)發(fā)生嚴(yán)重的扭曲，連續(xù)八面體結(jié)構(gòu)的無(wú)離子層分隔開(kāi)，從而形成了鈣鈦礦量子阱的層狀結(jié)構(gòu)。??鈦礦量子阱的結(jié)構(gòu)通式為（Ｌ）２（Ａ）ｎ＿１ＢｎＸ３ｎ＋１，其中ｎ為連續(xù)兩間隔的鈣鈦礦八面體無(wú)機(jī)層的層數(shù)，對(duì)應(yīng)表示無(wú)機(jī)層的厚度；鹽陽(yáng)離子，一般為脂肪族或芳香族烷基胺陽(yáng)離子。鈣鈦礦量子如圖１．２，有機(jī)層和無(wú)機(jī)層相間排列，有機(jī)陽(yáng)離子Ｌ之間通過(guò)ＴＩ華力自組裝在一起，形成有機(jī)分隔層，而有機(jī)層與無(wú)機(jī)層之間連［９．?１１］。??

而無(wú)機(jī)層金屬鹵素化合物的介電常數(shù)則達(dá)到了?６．１［１５］，由于兩者介電??常數(shù)的差異，有機(jī)層和無(wú)機(jī)層在鈣鈦礦量子阱結(jié)構(gòu)中分別扮演勢(shì)壘和勢(shì)阱的??角色，無(wú)機(jī)層為勢(shì)阱，有機(jī)層為勢(shì)壘，如圖１．３所示：??＝ｃｗ）?＾?§??§??＼?＼?Ｉ??ｒｉｉｒｕｍ?＾Ｃｏｎｄｕｃｔｉｏｎ?ｂａｎｄ??ｔ??Ｅｔ?Ｅｈｌ??１????—＼＊ａｌｅｎｃｅ?ｂａｎｄ??ｙｒ??圖１．３鈣鈦礦量子阱電子能帶結(jié)構(gòu)示意圖［１１Ｊ??對(duì)于大部分的鈣鈦礦量子阱材料，作為勢(shì)壘的有機(jī)層不會(huì)直接與入射光??發(fā)生反應(yīng)，光學(xué)躍遷能主要由無(wú)機(jī)層勢(shì)阱的帶隙決定。鈣鈦礦量子阱結(jié)構(gòu)中，??勢(shì)阱寬度主要由Ｂ和Ｘ離子之間距離決定，勢(shì)阱深度主要由Ｂ和Ｘ離子的??種類決定，而勢(shì)壘的寬度和高度則由有機(jī)陽(yáng)離子Ｌ決定。我們可以通過(guò)改變??有機(jī)陽(yáng)離子種類改變勢(shì)壘的高度和寬度，也可以通過(guò)改變鈣鈦礦無(wú)機(jī)層的成??分和層數(shù)來(lái)改變勢(shì)阱的深度和寬度，理論上，只需要選擇合適的有機(jī)組元和??無(wú)機(jī)組元就可以組裝出任意的鈣鈦礦量子阱電子能帶結(jié)構(gòu)［１６，?１７］。??在鈣鈦礦量子阱中
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