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硒化銻的光激勵超快動力學研究

發(fā)布時間:2020-11-09 22:30
   超快技術(shù)的發(fā)展使我們可以更方便地對物質(zhì)內(nèi)部的超快動力學過程進行探測,研究原子在平衡位置附近的振蕩、載流子的遷移等超快行為,這都有助于我們更深入地了解材料的性質(zhì),進而提升材料性能。硒化銻(Sb_2Se_3)材料因擁有合適的帶隙、較大的吸收系數(shù)以及成本低、毒性低等特征,被廣泛地應用于光伏領域。本文的工作是利用反射式泵浦-探測系統(tǒng)和瞬態(tài)吸收光譜儀對光伏材料Sb_2Se_3中飛秒激光脈沖激發(fā)的動力學過程進行探測和分析。開展的工作如下:(1)反射式超快泵浦-探測系統(tǒng)的搭建。相較瞬態(tài)吸收光譜儀而言,單波長泵浦-探測系統(tǒng)擁有更高的信噪比和時間分辨能力,適合研究材料的相干聲子振蕩。我們搭建的反射式泵浦-探測系統(tǒng)采用波長800 nm,脈寬34 fs的飛秒激光脈沖作為光源。從激光器輸出的脈沖經(jīng)過分光鏡分為具有精確時間關(guān)聯(lián)的兩路光,其中能量較強的一路作為激發(fā)樣品動力學的泵浦光,另一路作為探測光,經(jīng)過延時平臺后探測樣品的反射信號。隨后,我們對系統(tǒng)的重要參數(shù)進行測量,主要包括激發(fā)光在樣品前的脈沖寬度(約為48 fs),聚焦位置處的光斑半徑(約為6.5μm)以及系統(tǒng)的時間零點。另外,我們通過多次的重復測量確保系統(tǒng)可進行長時間的測量工作。最后,我們采用石墨樣品進行驗證性實驗,確定所搭建的系統(tǒng)適用于進行Sb_2Se_3樣品的測試。(2)Sb_2Se_3相干光學聲子的探測。利用自主搭建的反射式泵浦-探測系統(tǒng)對非晶態(tài)Sb_2Se_3樣品的光學聲子進行研究。實驗采用800 nm的激光脈沖進行樣品的激發(fā)和探測。我們可以清晰地觀察到振蕩頻率為5.4 THz,壽命不足1 ps的相干光學聲子通過直接與光子相互作用而被激發(fā)。同時,光學聲子的振幅隨泵浦能流密度的增大而增大,這與理論公式的描述一致。但非晶Sb_2Se_3材料中的相干光學聲子不受激發(fā)光偏振態(tài)的影響,我們將其歸因于非晶的無定向性。(3)Sb_2Se_3光生載流子的動力學研究。該研究具體分為四個部分,第一部分研究中,我們分析了泵浦能流密度對帶隙大小的影響。實驗發(fā)現(xiàn)隨著能流密度的增大,同一延時時間下的漂白峰發(fā)生藍移,我們將其歸因于Burstein–Moss帶填充以及帶隙重整化的綜合效果。第二部分研究中,通過分析Sb_2Se_3樣品的吸收曲線,我們發(fā)現(xiàn)Sb_2Se_3的弛豫過程主要分為三個階段:一是快速的電子間散射,這使得溫度較高的電子系統(tǒng)恢復平衡;二是載流子被缺陷能級所束縛,表現(xiàn)為一個較為緩慢的衰減過程;三是載流子長時間的弛豫過程,在8 ns范圍內(nèi)吸收信號幾乎保持不變,通過三指數(shù)擬合可近似確定Sb_2Se_3的載流子壽命。同時,我們還觀察到載流子在弛豫過程中漂白峰的藍移現(xiàn)象,通過改變泵浦光的能流密度,發(fā)現(xiàn)漂白峰的偏移程度與能流密度成正相關(guān),我們猜測這是俄歇復合所導致的。第三部分研究中,我們分析了載流子壽命與泵浦能流密度的關(guān)系,實驗發(fā)現(xiàn)Sb_2Se_3載流子壽命隨能流密度的增大而減小。通過對弛豫過程中各個階段進行分析,明確了泵浦能流密度的增大會使激發(fā)后的電子系統(tǒng)和平衡后的晶格系統(tǒng)溫度升高,進而激發(fā)出更多的聲子模式,各個散射階段所用的時間減少,尤其是電子和聲子相互作用的過程;同時能流密度的增大會導致俄歇復合,加速載流子復合,因此表現(xiàn)出載流子壽命隨能流密度的增大而減小的現(xiàn)象。第四部分研究中,我們發(fā)現(xiàn)Sb_2Se_3載流子壽命隨樣品厚度的增加而增加,我們認為這是表面復合效應和深缺陷能級對其造成的影響。
【學位單位】:華中科技大學
【學位級別】:碩士
【學位年份】:2019
【中圖分類】:TB34;TN24
【部分圖文】:

時間尺度,皮秒,飛秒,超快現(xiàn)象


術(shù)在物理學、化學、材料加工、醫(yī)學等領域有著廣泛的應用,志著對物質(zhì)超快現(xiàn)象的探測成為可能。自然界中物質(zhì)運動有圖 1-1 所示。一些超快過程僅發(fā)生在皮秒(10-12s)甚至飛秒,例如化學鍵的生成及斷裂發(fā)生在皮秒量級,分子及固態(tài)材料秒范圍內(nèi),材料內(nèi)的分子振動和晶格振動發(fā)生在飛秒和皮秒,了解物質(zhì)的動態(tài)變化對理解物質(zhì)的性質(zhì),以及開拓更加廣泛為了測量這些過程并獲取其超快的動態(tài)變化信息,就需要與之。最初,激光脈沖的壓縮采用的是調(diào) Q 技術(shù),脈沖寬度可被模飛秒激光器的發(fā)展以及自鎖模技術(shù)和啁啾脈沖放大技術(shù)的量級的脈沖寬度[2,3]。這也使得研究人員可以觀察到分子以及快過程。

電子顯微鏡,四維


鏡4D UEM, four-dimensional ultrafast elec能力的電子顯微鏡基礎上,結(jié)合飛秒激成像,如圖 1-2 所示。相較于超快光學超快電子顯微鏡具有更高的空間分辨能超快電子顯微鏡中,探測光脈沖通過轟mVDV 等人采用 UEM 觀察金屬-有機wickB 等人利用超快電子顯微鏡實現(xiàn)對-inducednear-filedelectronmicroscopy),F(xiàn)u X 等人成功地在液態(tài)環(huán)境中探測到程[26]。

晶體結(jié)構(gòu),基本性質(zhì)


1.3.1 硒化銻材料的基本性質(zhì)硒化銻是屬于Ⅴ-Ⅵ族的間接帶隙半導體,化學式為 Sb2Se3,在自然界中以硫化物礦石硒銻礦的形式存在。硒化銻擁有良好的光伏特性和較高的熱電功率,同時具有窄帶隙、低成本、毒性低、含量豐富等優(yōu)勢,使其在光伏領域和熱電領域有著巨大的應用前景[28, 29]。下面對硒化銻材料的基本性質(zhì)進行詳細介紹。(1)晶體結(jié)構(gòu)Sb2Se3的晶體結(jié)構(gòu)屬于正交晶系,空間群為 Pnma 62,a、b、c 三個方向的晶格常數(shù)分別是 11.6330 、11.78 和 3.9850 。硒化銻的晶體結(jié)構(gòu)如圖 1-3 所示,硒化銻屬于帶狀材料,由許多[0 0 1]方向生長的一維納米帶沿著 x、y 方向堆疊而成。帶內(nèi)由作用力強的共價鍵連接,而帶間則是依靠微弱的范德瓦爾斯力相連。
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本文編號:2877042

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