基于有機半導(dǎo)體材料和有機薄膜光電子器件的有機光電子學(xué)在近二十年間取得了突飛猛進的發(fā)展。有機半導(dǎo)體材料相比于無機半導(dǎo)體材料具有很大的優(yōu)勢。主要包括其制備工藝的多樣化、材料選擇的廣泛性以及與大面積生產(chǎn)制備工藝的兼容性。因此,基于有機半導(dǎo)體材料的有機薄膜光電子器件在平板顯示、射頻標簽識別、紫外探測器、氣體傳感器和電子紙等方面都具有非常廣闊的應(yīng)用前景。目前,有機薄膜光電子器件主要分為三大類,包括有機電致發(fā)光器件(Organic light-emitting device,簡稱OLED)、有機薄膜晶體管器件(Organic thin film transistor,簡稱OTFT)和有機太陽能電池器件(Organic solar cell,簡稱OSC),而借鑒OSC器件的原理,還可以制備從紫外到近紅外波段探測能力的有機光探測器件(Organic photodetector,簡稱OPD)。對這三類有機光電子器件的研究已經(jīng)取得了長足的發(fā)展。其中,載流子的注入和傳輸對改善器件的性能起著很關(guān)鍵的作用,良好的載流子注入與傳輸效率能保證有機光電子器件較高的工作性能。因此,研究載流子的注入與傳輸對有機光電子器件性能的影響、理解與優(yōu)化有機光電子器件的結(jié)構(gòu)以及提升有機光電子器件的性能都有著非常重要的意義。本論文以這三類有機光電子器件為研究主題,針對有機光電子器件中空穴注入與傳輸?shù)膯栴},通過空穴傳輸材料的選擇、器件結(jié)構(gòu)的調(diào)整及優(yōu)化來實現(xiàn)對有機光電子器件性能的提升。本論文的研究工作主要包括以下四個方面:1.研究了基于不同空穴傳輸層的高穩(wěn)定性的純白光OLED器件。制備了高穩(wěn)定性的基于單一非摻雜發(fā)光層(Emitting layer,簡稱EML)的純白光OLED器件。采用4-aryloxy-1,8-naphthalimide的衍生物FluONI作為非摻雜藍光EML,結(jié)合在電子供體/FluONI的界面形成的橙色發(fā)光的激基復(fù)合物,得到了穩(wěn)定的純白光OLED器件。為了調(diào)控激基復(fù)合物發(fā)光帶和空穴注入勢壘,三種含氮基團的最高占有分子軌道(Highest occupied molecular orbital,簡稱HOMO)能級遞增的材料被引入作為電子供體型空穴傳輸材料。通過采用具有相對較深HOMO能級的N,N′-diphenyl-N,N′-bis(1-naphthyl)-1,1′-biphenyl-4,4″-diamine(NPB)作為空穴傳輸層(Hole transport layer,簡稱HTL)和優(yōu)化EML層的厚度至30 nm,制備得到了Commission Internationale de 1′Eclairage(CIE)坐標值為(0.33,0.33)的標準白光OLED器件。同時,在100 cd/m~2到4000 cd/m~2的亮度范圍內(nèi),OLED器件的CIE坐標漂移僅為(0.01,0.01),說明器件的色穩(wěn)定性非常好。通過系統(tǒng)性地分析電致發(fā)光光譜,OLED器件純白色的發(fā)光受益于FluONI和激基復(fù)合物的寬的發(fā)光譜。同時,器件在不同驅(qū)動電壓下的高穩(wěn)定性的純白發(fā)光則歸因于FluONI的本征發(fā)光和激基復(fù)合物發(fā)光間的持續(xù)性的平衡狀態(tài)。2.研究了不同空穴傳輸層對并五苯有機薄膜晶體管器件性能的影響。研究了基于P型有機半導(dǎo)體材料并五苯的OTFT器件中,HTL對器件性能的影響。分別采用subphthalocyanine chloride(SubPc)、triphenyldiamine derivative(TPD)和4,4?,4??-tris[3-methylphenyl(phenyl)amino]triphenylamine(m-MTDATA)三種空穴傳輸材料作為頂接觸型OTFT器件中的空穴傳輸層,研究了空穴傳輸層對器件的飽和電流、載流子遷移率、閾值電壓以及開關(guān)電流比等電學(xué)性能參數(shù)的影響,并對其空穴傳輸?shù)臋C理進行了理論分析。同時,對不同空穴傳輸材料的最佳厚度分別進行了優(yōu)化。研究結(jié)果表明,SubPc的最佳優(yōu)化厚度為3 nm,TPD的最佳優(yōu)化厚度為2 nm,m-MTDATA的最佳優(yōu)化厚度為2 nm。同時,當(dāng)采用m-MTDAT作為空穴傳輸層且采用其最有厚度制備器件時,器件的性能達到最優(yōu),載流子遷移率可達0.67 cm~2/Vs。3.研究了不同空穴傳輸層對有機薄膜太陽能電池性能的影響。研究了不同有機空穴注入類材料作為空穴傳輸層對OSC器件性能的影響。分別采用五種小分子材料:NPB、MoO_3、4,4?,4??-tris(carbazol-9-yl)triphenylamine(TCTA)、4,4?-cyclohexylidenebis[N,N-bis(p-tolyl)aniline](TAPC)和m-MTDATA作為HTL,研究了其對基于poly(3-hexylthiophene)(P3HT):PCBM體異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的有機聚合物太陽能電池性能的影響。采用NPB作為HTL時,器件的性能得到了最大幅度的提升。研究表明,器件性能得到提高的原因是,NPB層不僅可以提高器件的空穴遷移率,也可以使活性層和陽極間形成良好的歐姆接觸,從而顯著地提高了器件的性能。同時,如果將NPB層蒸鍍于MoO_3層之上,還可以使器件的效率進一步得到提高至2.96%。這是因為HTL的能級的優(yōu)化和MoO_3表面的氧陷阱的減少。4.研究了雙陽極緩沖層對紫外探測與電致發(fā)光一體化器件性能的影響。研究了poly(3,4-ethylenedioxythiophene)polystyrene sulfonate(PEDOT:PSS)和MoO_3雙陽極緩沖層對基于CzPhONI作為活性層的紫外探測與電致發(fā)光一體化器件性能的影響。該一體化器件既能在反向偏壓下實現(xiàn)紫外探測,也可以在正向偏壓下實現(xiàn)電致發(fā)光。當(dāng)引入雙陽極緩沖層后,一方面在紫外探測模式下提升了空穴在陽極和活性層界面處的提取效率,使基于雙陽極緩沖層的器件在-2 V的探測率為5.4×10~(10) Jones,相比于沒有雙陽極緩沖層的器件,探測率有了4.2倍的提升;另一方面,在電致發(fā)光模式下,通過降低陽極和活性層的能級差,提升了空穴在陽極和活性層界面處的注入效率,使基于雙陽極緩沖層的器件獲得了1107 cd/m~2的亮度峰值,相比于沒有陽極緩沖層的器件,提升了1.6倍。綜上所述,本工作系統(tǒng)性地研究了空穴的注入和傳輸對有機光電子器件性能的影響,為空穴傳輸層在有機光電子器件中的理論研究和實際應(yīng)用打下了堅實的基礎(chǔ)。
【學(xué)位單位】：電子科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TN383.1
【部分圖文】：

電子科技大學(xué)博士學(xué)位論文發(fā)光顯示技術(shù)領(lǐng)域則一直處于全球領(lǐng)先的水平。我國的長虹、華星光電、華為東方等企業(yè)在光電領(lǐng)域也取得了傲人的成績，與國際領(lǐng)先的水平是不相上下的.2 有機電致發(fā)光器件發(fā)展及現(xiàn)狀.2.1 歷史背景和研究現(xiàn)狀OLED 產(chǎn)品早已充斥在我們生活的各個領(lǐng)域。Samsung 已經(jīng)推出了 85 英寸MOLED 曲面顯示電視。而智能手表、智能手機以及各種便攜式設(shè)備的顯示屏已可見 OLED 的身影，如圖 1-1 所示。有機半導(dǎo)體材料的電致發(fā)光過程和基的 OLED 發(fā)光原型器件的研究早在 20 世紀 60 年代就開展了，在 400 V 的高動下，研究者首次發(fā)現(xiàn)了有機半導(dǎo)體小分子單晶蒽的電致發(fā)光效應(yīng)[17]。始于此電致發(fā)光器件的研究取得了一次又一次具有歷史意義的突破。

4圖 1-2 OLED 在各個應(yīng)用領(lǐng)域的需求分析綜上，目前為止，OLED 顯示器已經(jīng)廣泛應(yīng)用于涉及智能手表等穿戴式設(shè)備數(shù)碼相機和智能手機等小型顯示設(shè)備的領(lǐng)域。同時，也在大尺寸顯示器和電視中實現(xiàn)了產(chǎn)業(yè)化。其輕薄和柔性的特點契合了未來生活的高品質(zhì)追求。Dispearch 對 OLED 在近 10 年間各領(lǐng)域的需求進行的分析表明，智能手機的顯示屏

圖 1-3 NREL 發(fā)布的太陽能電池的效率研究進展圖1.4.2 存在的問題及展望近年來，有機薄膜太陽能電池已經(jīng)取得了傲人的研究成果，無論是新結(jié)構(gòu)的設(shè)計，新分子的合成，還是新工藝的引入，都讓我們看到了 OSC 領(lǐng)域蒸蒸日上的研究勢頭。然而，仍有許多方面制約了其產(chǎn)業(yè)化的進程。例如，其光譜響應(yīng)仍不能覆蓋全波段，導(dǎo)致其光利用率不能理想化，雖然鈣鈦礦的效率非常高，但是其穩(wěn)定性是其較受關(guān)注的一大弱點。在今后的研究工作中，主要從以下幾個方面作為切入點：1. 突破常規(guī)結(jié)構(gòu)的限制，開發(fā)新的薄膜構(gòu)架。例如褶皺型表面形態(tài)和線性、點型甚至是納米型的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的研發(fā)。本論文將著重研究空穴傳輸層對 OSC 的性能影響。2. 新工藝的摸索。例如，包括溶劑退火和熱退火等薄膜形貌處理工藝以及溶劑添加劑和結(jié)晶助劑的添加，來改善薄膜的形貌。3. 新材料的研發(fā)。研發(fā)不同的功能材料，無論是光活性材料亦或是電荷傳輸

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本文編號：2834912