近幾年來(lái),在一些特殊有機(jī)材料中發(fā)現(xiàn)的激子裂變過(guò)程,已在有機(jī)電子學(xué)領(lǐng)域和光伏器件研究中上升為一個(gè)熱點(diǎn)問(wèn)題。激子裂變過(guò)程,是指一個(gè)受激發(fā)的單重態(tài)激子S_1將其能量的一半轉(zhuǎn)移到另一個(gè)基態(tài)分子S_0上,最終形成兩個(gè)三重態(tài)激子T_1的過(guò)程。它之所以能引發(fā)研究者們的廣泛關(guān)注,主要原因有兩個(gè):首先,在常用的光伏材料中,S_1態(tài)激子壽命在10~(-9)~10~-66 s范圍,T_1態(tài)激子壽命在10~(-6)~20 s范圍,因此相比S_1態(tài)激子而言,T_1態(tài)激子的壽命要長(zhǎng)得多。這為有機(jī)光伏器件的激子擴(kuò)散過(guò)程提供了非常有利的條件;其次,由于激子裂變吸收一個(gè)光子的能量可生成兩個(gè)較低能量的T_1態(tài)激子,若它們都能夠解離為自由的空穴與電子,則器件的光電轉(zhuǎn)換效率將得到大幅提高。但就現(xiàn)實(shí)情況來(lái)看,激子裂變只是S_1態(tài)激子所有衰變的一種,器件中還存在激子與電荷間發(fā)生的淬滅作用,使這種裂變機(jī)制失效。由此可知,要想發(fā)揮其優(yōu)勢(shì),該有機(jī)材料的裂變速率必須高于其他衰減過(guò)程速率。我們通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),隨著分子間LUMO能級(jí)勢(shì)壘的增大,激子裂變速率逐漸減小;結(jié)合以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果,我們進(jìn)一步將激子裂變的“雙電子轉(zhuǎn)移”模型與“雙空穴轉(zhuǎn)移”模型進(jìn)行分析,肯定了“雙電子轉(zhuǎn)移”模型。隨后,我們又探究了分子距離與激子裂變的依賴關(guān)系,對(duì)比“Dexter能量轉(zhuǎn)移”模型與“雙電子轉(zhuǎn)移”模型,再次驗(yàn)證了“雙電子轉(zhuǎn)移”模型對(duì)于解釋激子裂變過(guò)程的合理性。該工作的有效實(shí)施,為研究激子裂變的微觀物理機(jī)制提供了一種切實(shí)可靠的實(shí)驗(yàn)方法與研究思路。但要想徹底搞清楚激子裂變出現(xiàn)的工作機(jī)制和原理,其難度還是很大。本論文的研究結(jié)果如下:(1)第一章,介紹了有機(jī)光電材料中激子裂變現(xiàn)象的物理過(guò)程,系統(tǒng)的分析了激子裂變的研究意義和應(yīng)用價(jià)值,其次介紹了有關(guān)激子裂變研究的進(jìn)展,最后闡述了本論文的主要研究工作。(2)第二章,主要從實(shí)驗(yàn)前期準(zhǔn)備、有機(jī)摻雜薄膜的熱蒸鍍,介紹了實(shí)驗(yàn)樣品的制備過(guò)程。以及穩(wěn)態(tài)發(fā)射光譜和瞬態(tài)發(fā)光衰減曲線的測(cè)量過(guò)程與實(shí)驗(yàn)儀器。(3)第三章,介紹了分子間激子裂變過(guò)程的電荷轉(zhuǎn)移模型,通過(guò)在不同有機(jī)分子中摻雜具有激子裂變特性的紅熒烯材料,探究紅熒烯分子間能級(jí)勢(shì)壘對(duì)單重態(tài)激子裂變的影響。實(shí)驗(yàn)上,我們制備了Alq_3:rubrene(x)、NPB:rubrene(x)、BCP:rubrene(x)、TPBi:rubrene(x)、mCP:rubrene(x)5種混合薄膜,其中x=50%、40%、30%,并在室溫下測(cè)量這5種摻雜薄膜的光致發(fā)光光譜與瞬態(tài)衰減曲線。通過(guò)擬合瞬態(tài)衰減曲線,我們發(fā)現(xiàn)在相同摻雜濃度下,隨著紅熒烯分子間LUMO能級(jí)勢(shì)壘的變大,激子裂變速率逐漸減小,而與紅熒烯分子間HOMO能級(jí)勢(shì)壘的大小沒(méi)有直接的關(guān)系。由此結(jié)論,我們從實(shí)驗(yàn)的角度首次證明了“雙電子轉(zhuǎn)移”模型在描述激子裂變物理過(guò)程的合理性,從而否定了“雙空穴轉(zhuǎn)移”模型。(4)第四章,介紹了Dexter能量轉(zhuǎn)移,通過(guò)在有機(jī)材料中摻雜不同濃度的紅熒烯分子,來(lái)改變相鄰紅熒烯分子的間距,探究分子間距對(duì)激子裂變的影響。實(shí)驗(yàn)上,我們制備了NPB:rubrene(x)、BCP:rubrene(x)、TPBi:rubrene(x)、mCP:rubrene(x)4種混合薄膜,其中x=20%、30%、40%、50%,并在室溫下測(cè)量4種樣品的光致發(fā)光光譜與瞬態(tài)衰減曲線。通過(guò)擬合瞬態(tài)衰減曲線,我們發(fā)現(xiàn)隨著相鄰紅熒烯分子間距的增大,激子裂變速率呈指數(shù)衰減。對(duì)比Dexter能量轉(zhuǎn)移中分子距離依賴關(guān)系與激子裂變分子間距依賴關(guān)系,發(fā)現(xiàn)兩者在函數(shù)關(guān)系式上有很大的相似性。對(duì)比兩者的物理圖象,我們同樣發(fā)現(xiàn)二者高度的相似。由此我們可以得出,激子裂變的微觀動(dòng)力學(xué)過(guò)程可以用“雙電子轉(zhuǎn)移”模型來(lái)理解。最后,我們根據(jù)費(fèi)米黃金定則,對(duì)“雙電子轉(zhuǎn)移”模型深入探討,解析其直接方式與間接方式。(5)第五章,主要對(duì)以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果作以總結(jié),并展望其發(fā)展前景。
【學(xué)位單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O471.3
【部分圖文】：

南大學(xué)碩士學(xué)位論文 第一章 緒論。其總能量與 S1態(tài)相近，整體表現(xiàn)為自旋單線態(tài)。它可以通過(guò)一個(gè)小的擾動(dòng)自旋相干性，最終變?yōu)閮蓚�(gè)相互獨(dú)立的 T1態(tài)激子。除此以外上式中還包含了狀態(tài)相互轉(zhuǎn)換的速率參數(shù)，即 k1、k-1、k2、k-2，其中我們研究的重點(diǎn)是 k-2，激子裂變發(fā)生的速率。其余物理量已在前文提及，在此不做贅述。盡管激子裂變現(xiàn)象早在上世紀(jì)四五十年前就被發(fā)現(xiàn)，但并未取得廣泛關(guān)注到近些年，由于其在光伏電池中表現(xiàn)了突出的優(yōu)勢(shì)，才使激子裂變的研究得視。到目前為止，研究者已在多種有機(jī)材料中觀察到了明顯的激子裂變現(xiàn)象中最為常見(jiàn)的是一些多并苯及其衍生物。例如：并四苯(Tetracene)及其衍生PT、Rubrene、并五苯(Pentacene)及其衍生物 TIPs、DMPP 等，分子結(jié)構(gòu)如圖 示。

圖 1.2 Tetracene、Rubrene、Pentacene 能級(jí)結(jié)構(gòu)示意圖事實(shí)上，激子裂變過(guò)程與激子聚變過(guò)程是同時(shí)進(jìn)行的，實(shí)際的檢測(cè)結(jié)果應(yīng)它們相互競(jìng)爭(zhēng)的過(guò)程。聚變過(guò)程可認(rèn)為是激子裂變的逆過(guò)程，最初于有機(jī)晶延遲熒光發(fā)射現(xiàn)象中發(fā)現(xiàn)，該熒光發(fā)射具有三線態(tài)激子壽命和單線態(tài)激子能特點(diǎn)。其產(chǎn)生機(jī)制是由兩個(gè)三線態(tài)激子作用形成一個(gè)單線態(tài)激子，再由單線子退激發(fā)射出熒光，該過(guò)程伴隨聚變發(fā)光。而激子裂變主要是產(chǎn)生發(fā)光是三激子退激發(fā)光，即磷光。圖 1.3(a、b)展示了聚變發(fā)光與裂變發(fā)光的電子過(guò)程。

圖 1.2 Tetracene、Rubrene、Pentacene 能級(jí)結(jié)構(gòu)示意圖事實(shí)上，激子裂變過(guò)程與激子聚變過(guò)程是同時(shí)進(jìn)行的，實(shí)際的檢測(cè)結(jié)果應(yīng)該是它們相互競(jìng)爭(zhēng)的過(guò)程。聚變過(guò)程可認(rèn)為是激子裂變的逆過(guò)程，最初于有機(jī)晶體的延遲熒光發(fā)射現(xiàn)象中發(fā)現(xiàn)，該熒光發(fā)射具有三線態(tài)激子壽命和單線態(tài)激子能量的特點(diǎn)。其產(chǎn)生機(jī)制是由兩個(gè)三線態(tài)激子作用形成一個(gè)單線態(tài)激子，再由單線態(tài)激子退激發(fā)射出熒光，該過(guò)程伴隨聚變發(fā)光。而激子裂變主要是產(chǎn)生發(fā)光是三重態(tài)激子退激發(fā)光，即磷光。圖 1.3(a、b)展示了聚變發(fā)光與裂變發(fā)光的電子過(guò)程。

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