【摘要】：飛秒激光脈沖整形技術(shù)的出現(xiàn),極大地促進(jìn)了分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過程相干調(diào)控領(lǐng)域的研究。傳統(tǒng)的激光脈沖整形技術(shù)產(chǎn)生的是一維偏振的激光脈沖,不能對(duì)三維多原子分子的動(dòng)力學(xué)過程實(shí)現(xiàn)有效的調(diào)控。偏振飛秒激光脈沖整形技術(shù)可以產(chǎn)生偏振態(tài)隨時(shí)間不斷變化的整形脈沖序列。在本文中,我們搭建了一套基于4f光路的偏振整形系統(tǒng),并將該系統(tǒng)產(chǎn)生的一系列偏振整形激光脈沖應(yīng)用于對(duì)N_2O分子電離過程的調(diào)控,以及對(duì)大氣中的N_2分子轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)布居調(diào)控。研究工作主要包含以下幾個(gè)方面:(1)采用雙液晶板方案,搭建并校準(zhǔn)了一套基于4f光路的偏振飛秒激光脈沖整形系統(tǒng)。通過向液晶空間光調(diào)制器施加正弦位相、p位相、slope位相及二次位相產(chǎn)生了一系列不同形狀的偏振整形脈沖,并通過數(shù)值模擬方法對(duì)這些偏振整形激光脈沖進(jìn)行了分析。結(jié)果表明:當(dāng)給液晶空間光調(diào)制器施加正弦位相時(shí),能夠產(chǎn)生相鄰子脈沖間等間距且偏振方向存在夾角的線偏振脈沖序列,脈沖序列中的子脈沖個(gè)數(shù)、子脈沖間距及相鄰子脈沖之間偏振方向夾角均可連續(xù)調(diào)節(jié);當(dāng)給液晶空間光調(diào)制器施加p位相時(shí),能夠產(chǎn)生時(shí)域包絡(luò)中心存在凹陷的水平線偏振脈沖;當(dāng)給液晶空間光調(diào)制器施加slope位相時(shí),能夠產(chǎn)生兩個(gè)偏振方向互相垂直的線偏振雙脈沖,且兩個(gè)子脈沖間距可連續(xù)調(diào)節(jié);當(dāng)給液晶空間光調(diào)制器施加二次位相時(shí),能夠產(chǎn)生脈沖內(nèi)偏振方向不斷變化的旋轉(zhuǎn)線偏振啁啾脈沖。在實(shí)驗(yàn)上,使用SFG-Cross-Correlation方法對(duì)偏振整形脈沖的性質(zhì)進(jìn)行了表征,測得的脈沖形狀與理論預(yù)期結(jié)果符合較好。(2)在正弦位相調(diào)制產(chǎn)生的偏振整形激光脈沖作用下,實(shí)現(xiàn)了對(duì)N_2O分子非共振電離過程的調(diào)控。當(dāng)改變正弦位相的參數(shù)時(shí),電離產(chǎn)額呈規(guī)律性振蕩。經(jīng)過與傳統(tǒng)的線偏振激光脈沖調(diào)控的N_2O分子非共振電離結(jié)果對(duì)比,證明了整形脈沖的偏振特性不是導(dǎo)致電離調(diào)制的主要原因。在不同實(shí)驗(yàn)參數(shù)下測得的電離電子的動(dòng)能分布數(shù)據(jù)表明,調(diào)制過程中沒有特殊電離通道的產(chǎn)生。其可能的機(jī)制為,調(diào)制過程主要源自于激光脈沖的寬譜帶效應(yīng)下多個(gè)頻率的雙光子干涉。通過觀察施加了p位相的整形脈沖作用下電離產(chǎn)額的變化規(guī)律,證實(shí)了這一雙光子雙光子吸收模型。電離過程分為兩步:首先來自不同電離通道的電子通過非相干的躍遷到達(dá)一系列由里德堡態(tài)構(gòu)成的中間態(tài)區(qū)域,然后通過整形激光電場調(diào)控的非共振的雙光子激發(fā)實(shí)現(xiàn)電離,由整形激光電場控制的雙光子干涉效應(yīng)影響了整體的電離產(chǎn)率。通過對(duì)比實(shí)驗(yàn)上觀測到的相同偏振整形光場下激光脈沖倍頻信號(hào)的光譜強(qiáng)度變化,與理論模擬結(jié)果,證實(shí)了雙光子干涉效應(yīng)在電離調(diào)制實(shí)驗(yàn)中占主導(dǎo)地位。(3)提出了一種飛秒激光偏振整形結(jié)合平衡弱場偏振技術(shù)的方法,并用于調(diào)控氣體分子轉(zhuǎn)動(dòng)動(dòng)力學(xué)過程。測量了空氣中N_2分子的轉(zhuǎn)動(dòng)復(fù)原曲線,并對(duì)復(fù)原曲線進(jìn)行傅里葉變換獲取了其轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)布居信息。通過調(diào)節(jié)偏振整形激光參數(shù),實(shí)現(xiàn)了對(duì)空氣中N_2分子轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)布居強(qiáng)度的調(diào)控。當(dāng)使用是加了slope位相的偏振整形雙脈沖激光調(diào)控空氣中的N_2分子基態(tài)轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)布居時(shí),在特定的偏振整形激光條件下,N_2分子轉(zhuǎn)動(dòng)復(fù)原曲線呈現(xiàn)出相反的振蕩規(guī)律。其可能的機(jī)制為,在兩個(gè)子脈沖交疊的部分光場的偏振旋轉(zhuǎn)方向不同。施加不同的slope位相參數(shù)A時(shí),對(duì)N_2的轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)調(diào)控機(jī)制有所不同。當(dāng)A小于0.16時(shí),由于頻域內(nèi)位相干涉調(diào)制拉曼躍遷幾率,從而實(shí)現(xiàn)了對(duì)N_2的轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)從高布居數(shù)態(tài)向低布居數(shù)態(tài)躍遷過程的控制。當(dāng)A大于0.21時(shí),脈沖序列中兩個(gè)子脈沖間距大于1 ps,兩個(gè)正交子脈沖分別制備了一個(gè)轉(zhuǎn)動(dòng)波包,兩個(gè)轉(zhuǎn)動(dòng)波包在不同時(shí)間延遲上疊加,造成了某些特定轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)的布居數(shù)的增強(qiáng)。而當(dāng)slope位相參數(shù)A取值在0.16與0.21之間時(shí),實(shí)驗(yàn)體系處于上述兩個(gè)過程的過渡階段,既表現(xiàn)出某些態(tài)的布居數(shù)增強(qiáng),也有高布居數(shù)態(tài)向低布居數(shù)態(tài)躍遷過程的調(diào)控,這是激光頻率位相相干與兩個(gè)垂直波包時(shí)域疊加效應(yīng)共同作用的結(jié)果。當(dāng)施加二次位相時(shí),N_2分子基態(tài)轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)布居強(qiáng)度沒有出現(xiàn)復(fù)原曲線反轉(zhuǎn)的現(xiàn)象。隨著二次位相參數(shù)A逐漸增加,調(diào)制產(chǎn)生的偏振整形脈沖脈寬逐漸增加,體系由非絕熱轉(zhuǎn)動(dòng)向絕熱轉(zhuǎn)動(dòng)過渡,所有轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)的布居強(qiáng)度整體下降。但是通過對(duì)參數(shù)的調(diào)節(jié),在適當(dāng)?shù)奈幌鄺l件下會(huì)引起拉曼躍遷頻率內(nèi)的個(gè)別轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)的躍遷幾率增加,造成對(duì)應(yīng)轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)布居數(shù)增加。從而,結(jié)合飛秒激光偏振整形技術(shù)與平衡弱場偏振方法,通過調(diào)節(jié)位相參數(shù),既能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)N_2奇(偶)數(shù)轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)布居強(qiáng)度進(jìn)行整體調(diào)控,也能針對(duì)性的調(diào)控某幾個(gè)轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)布居強(qiáng)度。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TN24;O56
【圖文】：

秒激光脈沖整形技術(shù)大多針對(duì)線偏振激光場，整形后得到的脈振方向單一的線偏振脈沖或脈沖序列。因此傳統(tǒng)的脈沖整形技層次上的調(diào)節(jié)技術(shù)。然而對(duì)于自然界的大多數(shù)體系而言，僅僅激光電場調(diào)節(jié)原子與分子的各種動(dòng)力學(xué)過程，很多時(shí)候結(jié)果是絕大多數(shù)體系是三維的、是立體空間層次上的，其動(dòng)力學(xué)過程間內(nèi)的[34-36]。所以這個(gè)時(shí)候我們必須考慮到調(diào)節(jié)激光場的另外。1 年，Brixner 等人[37]使用計(jì)算機(jī)控制 CRI（Cambridge Rntation）公司生產(chǎn)的由兩塊 256 像素液晶板組成的液晶空間光對(duì)單脈沖內(nèi)橢圓偏振光橢度和長軸方位角度的調(diào)節(jié)。在后續(xù)的驗(yàn)中[38]，他們分別使用線偏振整形飛秒激光脈沖和偏振整形激應(yīng)反饋算法控制鉀的二聚物產(chǎn)額（K2+），實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖 1.2 所

圖 1.3 K2勢能曲線[39]有三維空間結(jié)構(gòu)的分子體系而言，將飛秒激光偏振整形技術(shù)應(yīng)用于學(xué)行為的調(diào)控過程中，往往能獲得更豐富的分子動(dòng)力學(xué)信息和更令結(jié)果。下面本文將對(duì)偏振整形激光脈沖對(duì)一些研究領(lǐng)域的調(diào)控成果偏振整形激光脈沖對(duì)多光子吸收與電離的調(diào)控些分步電離的過程中，要想體系到達(dá)最終態(tài)，中間需要經(jīng)過一個(gè)或。在很多情況下，因受這些態(tài)之間不同的角動(dòng)量分布和躍遷選擇定發(fā)這些電子態(tài)躍遷的激光電場需要有不同的偏振態(tài)。Dudovich 等互相平行或垂直偏振的激光控制 Rb 原子雙光子吸收并探測其熒光偏振的激光會(huì)將 Rb 原子激發(fā)到不同中間態(tài)，進(jìn)而影響最終態(tài)產(chǎn)物通過液晶空間光調(diào)制器調(diào)控了激光譜帶中部分頻率的偏振方向，實(shí)

吉林大學(xué)博士學(xué)位論文激光脈沖整形方法與分子體系中的大部分行為都是在飛秒到皮秒時(shí)間尺度內(nèi)完成的來研究這些行為的激光光源的時(shí)域脈沖寬度要與動(dòng)力學(xué)行為的甚至是更短。然而眾所周知，電子學(xué)器件的最快響應(yīng)時(shí)間也只能，因此單純的從時(shí)域內(nèi)調(diào)制脈沖的方案不具備可行性。所以常見整形方法一般是在頻域內(nèi)對(duì)脈沖各種參量進(jìn)行調(diào)制。傅里葉變換原理，激光光譜內(nèi)不同頻率成分電場的疊加形成了時(shí)包絡(luò)[55]。因此，如果在頻域內(nèi)改變了激光光譜中不同頻率成分的就能改變時(shí)域內(nèi)的激光脈沖電場形狀。

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6 朱澤群;林`喬

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