【摘要】：鈣鈦礦發(fā)光二極管具有色純度高、亮度高、顏色可調(diào)、能耗低以及易實(shí)現(xiàn)大面積制備等優(yōu)勢,在大尺寸顯示與照明領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。隨著研究的深入,器件正向著多功能、小型便捷、可集成以及低功耗的趨勢發(fā)展。Si具有成熟的制備工藝和平臺,是當(dāng)今微電子行業(yè)的主導(dǎo)材料。將Si與鈣鈦礦材料相結(jié)合不僅可以獲得緊湊且輕便的多功能器件,還有望能夠?qū)崿F(xiàn)大面積光電集成,擴(kuò)展鈣鈦礦的應(yīng)用領(lǐng)域。因此,將無機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)器件與Si材料相結(jié)合是一個(gè)有趣的科研課題。然而,未摻雜的單晶硅與鈣鈦礦量子點(diǎn)之間存在能級不匹配,空穴的注入效率低,器件的發(fā)光效率低等問題。本論文針對此問題,將Si與鈣欽礦結(jié)合,采用摻硼的p-Si作為空穴注入層,合理設(shè)計(jì)發(fā)光二極管器件結(jié)構(gòu),常溫下能夠得到綠光和紅光發(fā)射硅基鈣鈦礦發(fā)光二極管;利用Poly-TPD材料調(diào)控器件能帶結(jié)構(gòu)提高器件的性能;利用Au納米結(jié)構(gòu)的等離子共振效應(yīng)進(jìn)一步提高器件的性能;并研究直流、交流不同驅(qū)動模式下器件的發(fā)光性能的變化,為硅基鈣鈦礦發(fā)光二極管的實(shí)際應(yīng)用提供了可能。主要研究內(nèi)容如下:1.制備基于無機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)CsPbX3/p-Si異質(zhì)結(jié)的全無機(jī)發(fā)光二極管,器件結(jié)構(gòu)為:ITO/ZnO/CsPbX3/p-Si/Al,實(shí)現(xiàn)了室溫下的515 nm綠光和683 nm紅光發(fā)射。綠光器件的輸出功率密度為0.14mW/cm2,紅光器件的輸出功率密度為0.25 mW/cm2。研究表明由于CsPbI3量子點(diǎn)和p-Si之間的具有較小空穴注入勢壘,所以紅光器件的開啟電壓低于綠光器件。在直流驅(qū)動模式下觀察到在高電流密度下器件發(fā)光強(qiáng)度下降,交流驅(qū)動能夠有效改善器件性能衰減的現(xiàn)象。在交流驅(qū)動模式下,由于交替的正負(fù)偏壓會減小器件界面處電荷累積,降低熱效應(yīng)對器件的損害,最終器件的電致發(fā)光增強(qiáng),在高電流密度下器件的工作穩(wěn)定性也得到了提高。將鈣鈦礦量子點(diǎn)與Si結(jié)合有助于實(shí)現(xiàn)硅基光源,擴(kuò)展鈣鈦礦的實(shí)際應(yīng)用。2.鈣鈦礦量子點(diǎn)和Si之間的能帶不完全匹配限制了器件性能,為了進(jìn)一步提高器件的發(fā)光性能,我們在鈣鈦礦量子點(diǎn)和p型Si之間插入一層Poly-TPD來調(diào)節(jié)器件的能帶結(jié)構(gòu),制備ITO/ZnO/CsPbX3/Poly-TPD/p-Si/Al發(fā)光器件,Poly-TPD材料可以降低空穴的注入勢壘,阻擋電子的反向傳輸�；贑sPbI3量子點(diǎn)的發(fā)光器件的功率密度可以達(dá)到1.68mW/cm2,外量子效率(External Quantum Efficiency,EQE)為0.91%,與參考器件相比增強(qiáng)了34倍,穩(wěn)定性得到了提高,器件連續(xù)工作1h之后,發(fā)光強(qiáng)度衰減為原來的4.4%;基于CsPbBr3量子點(diǎn)的器件中也觀察到類似的光發(fā)射增強(qiáng)現(xiàn)象,光輸出功率密度達(dá)到0.6mW/cm2,比參考器件增強(qiáng)了 13.6倍。我們的結(jié)果表明,通過合理的光學(xué)和電子設(shè)計(jì)可以實(shí)現(xiàn)高效、穩(wěn)定性的硅基鈣鈦礦發(fā)光器件,有助于以緊湊和輕量的形式實(shí)現(xiàn)光電集成以及多功能電子器件。3.為了進(jìn)一步提高無機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)器件的發(fā)光強(qiáng)度,我們合成直徑約為20 nm 的 Au 納米顆粒(Au Nanoparticals,Au NPs)和尺寸為 20(±2)nm × 40(±5)nm的Au納米棒(Au Nanorods,Au NRs),并且分別引入到空穴傳輸層中,形成ITO/ZnO/C sPbX3/Poly-TPD/Au/p-Si/Al發(fā)光器件結(jié)構(gòu),研究局域表面等離子共振對鈣鈦礦器件性能的影響。Au納米顆粒的共振峰位于521 nm左右,與CsPbBr3量子點(diǎn)的熒光發(fā)射峰完全匹配。我們將AuNPs引入空穴注入層,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,CsPbBr3量子點(diǎn)器件的發(fā)光強(qiáng)度增強(qiáng)2倍左右;輸出功率密度增加到1.2 mW/cm2,這是由Au NPs和CsPbBr3激子之間的局域表面等離子共振(Localized Surface Plasmon Resonance,LSPR)耦合引起的。Au納米棒具有526nm、695nm兩個(gè)共振峰,分別和CsPbBr3量子點(diǎn)和CsPbI3量子點(diǎn)的發(fā)射峰完全匹配。在空穴傳輸層中加入AuNRs之后,由于局域表面等離子共振耦合的存在,CsPbBr3量子點(diǎn)和CsPbI3量子點(diǎn)器件發(fā)光強(qiáng)度均得到了提高。4.高功耗和低亮度一直制約著鈣鈦礦發(fā)光二極管(Perovskite Light-emitting Diodes,PeLED)發(fā)展進(jìn)程。這里,我們通過交流(Alternating Current,AC)驅(qū)動模式改善了基于CsPbI3量子點(diǎn)和p型Si襯底的PeLED的發(fā)光強(qiáng)度,并且降低了電流密度。在不同的驅(qū)動電壓模式下(正弦脈沖偏壓或方波脈沖偏壓),觀察到頻率相關(guān)的電致發(fā)光(Electroluminescent,EL)現(xiàn)象。方波脈沖偏壓下的器件在相同電壓下呈現(xiàn)更強(qiáng)的EL強(qiáng)度。方波脈沖偏壓驅(qū)動下的紅色PeLED EL強(qiáng)度下降現(xiàn)象得到了進(jìn)一步改善,驅(qū)動電壓高于8.5 V時(shí),EL積分強(qiáng)度幾乎呈線性增加。由于交流驅(qū)動減少了電荷在器件界面或缺陷中的累積,因此紅色PeLED與直流驅(qū)動相比具有更高的工作穩(wěn)定性。我們的工作為獲得高亮度、低功耗和高穩(wěn)定性的發(fā)光器件提供了有效的方法。
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TN312.8
【圖文】：

電領(lǐng)域也得到了的快速發(fā)展，比如太陽能電池［１４－１６］、光電探測器［１７－１９］、激光逡逑器［２０－２２］等。為了得到效率和穩(wěn)定性更好的光電器件，研究者研發(fā)了多種鈣鈦礦逡逑衍生物，結(jié)構(gòu)可以用ＡＢＸ；表示，如圖１－１所示［２３］。Ａ代表陽離子，主要包括逡逑ＣＨ３ＮＨ３＋、Ｃｓ＋以及ＣＨ（ＮＨ２）２＋等；Ｂ代表過渡金屬元素，主要包括Ｐｂ２＋和Ｓｉｉ２＋逡逑等；Ｘ為鹵素元素，包括Ｃｌ＼邋Ｂｒ和１＿或者他們的混合物。逡逑？邐＂ｉｆ逡逑0——ｊ邋ｃｈ３ｎｈ３＋，邋Ｃｓ＇邋ｃｈ（ｎｈ２ｖ逡逑Ｐｂ２＇Ｓｎ２＋逡逑圖１－１鈣鈦礦結(jié)構(gòu)［２３］。逡逑１逡逑

邐（１．１）逡逑Ｖ２（ｒＭ＋ｒｘ）逡逑其中ｔ是容差因子，ｒＡ、ｒＭ、ｒｘ分別是相應(yīng)離子的離子半徑［２５］。典型的三維鈣逡逑鈦礦容差因子范圍為０．８８Ｓｔ￡ｌ．ｌｌ［２６－２８］，如圖１－２所示。如果陽離子Ａ太逡逑大，大尺寸的陽離子會將三維鈣鈦礦“切割”成多層準(zhǔn)二維鈣鈦礦。三維鈣鈦礦逡逑具有優(yōu)異的電荷輸運(yùn)特性和大的遷移率，在太陽能電池領(lǐng)域有重大應(yīng)用優(yōu)勢，逡逑然而也帶來了另一個(gè)挑戰(zhàn)：低輻射復(fù)合速率，這意味著三維鈣鈦礦需要高激發(fā)逡逑能量才能獲得更強(qiáng)的光發(fā)射，不利于實(shí)現(xiàn)高性能的發(fā)光器件。逡逑ｉ．ｉ－ｉ邐ｊ邐逡逑？邐＾＞＞？ｔｒｕｃｔｕｒ？逡逑，邐！邐１０－＊＾ｕｅｔｕｒ？逡逑？邐Ａ？ｂａｒ，（Ａ？Ｃｆｔ．邋ＭＡ，邋ＦＡ）．邋ＩＣＡＩ＾Ｂｆ，逡逑０．９－邐魯邋＿邐＃逡逑■邋ＦＡＳｆｔｌ，逡逑０．８－逡逑ｌ邐％邋Ｓ邐＊逡逑｜邋０邋７－邐丨S緬�？逦？辶x希�。各逦？？？？逦？辶x希埃荊垮巍危ⅲュ澹誨澹а裕海ュ義希埃罰板危

本文編號：2722107