【摘要】：多重乳液獨(dú)特的多界面耦合結(jié)構(gòu)和內(nèi)核可設(shè)計(jì)特性,使其在聚變能源利用、生物醫(yī)學(xué)、先進(jìn)材料等前沿科技領(lǐng)域獲得了廣泛應(yīng)用,而多重乳液的高效可控制備是實(shí)現(xiàn)其成功應(yīng)用的首要環(huán)節(jié)和必要前提。相較于傳統(tǒng)材料消耗巨大、過程控制粗放的多步乳化制備方法(如機(jī)械攪拌法、膜乳化法),基于微流控技術(shù)的乳液制備方法可以實(shí)現(xiàn)對(duì)多相流體流動(dòng)的有效組織和精確操控,從而成為解決傳統(tǒng)乳液制備方法成品率低、單分散度差等瓶頸問題的優(yōu)選方案,同時(shí)微流控系統(tǒng)具有體積小,集成化、自動(dòng)化程度高等諸多優(yōu)勢(shì)。因此,該方法已經(jīng)成為微小尺度多相流研究領(lǐng)域的一個(gè)前沿研究熱點(diǎn)。然而,我們也必須看到,常規(guī)乳液微流控系統(tǒng)的泵驅(qū)動(dòng)源存在著固有波動(dòng)且制備過程中須間歇性地補(bǔ)充原材料,乳液制品品質(zhì)及制備連續(xù)性均有待提升;同時(shí),傳統(tǒng)的二維軟光刻微流控芯片也存在著易被試劑溶脹、表面浸潤(rùn)性不易修飾等問題;另外,液核乳液的微流控制備雖然已日趨成熟,但液核乳液應(yīng)用還存在因內(nèi)核聚并而產(chǎn)生功能失效等局限,因此,可有效避免內(nèi)核聚并的固核乳液微流控制備方法也亟待發(fā)展。再者,單級(jí)微流控制備裝置中乳液產(chǎn)率較低,其制備效率還需要大幅度提升。此外,一直以來,基于微流控制備所得乳液模板的前沿應(yīng)用也是一項(xiàng)重要研究課題。為此,本文致力于開發(fā)多種多重乳液微流控制備的新方法與新技術(shù),并采用實(shí)驗(yàn)觀測(cè)、理論分析、數(shù)值模擬相結(jié)合的研究方法,對(duì)多重乳液微流控制備過程中的多相流體動(dòng)力學(xué)行為特性進(jìn)行深入研究:設(shè)計(jì)并搭建重力驅(qū)動(dòng)溢流型微流控系統(tǒng),實(shí)驗(yàn)研究不同工況下單乳液和雙重乳液的尺寸參數(shù)和單分散性特征;研制固-油-水/固-水-油雙重乳液的三維流動(dòng)聚焦式微流控制備裝置,探究含固核雙重乳液的微流控生成過程;開發(fā)乳液三維分裂倍增微流控裝置,實(shí)驗(yàn)研究裝置中單乳液及雙重乳液的多倍分裂倍增行為,并建立乳液分裂倍增過程的多相流模型,數(shù)值模擬研究乳液分裂過程多相流體動(dòng)力學(xué)行為;提出基于乳液微流控技術(shù)一步制備多組分集成型自修復(fù)微膠囊新方法,并制備微膠囊樣品和測(cè)試其修復(fù)效果。概括起來,本文的研究?jī)?nèi)容及獲得的主要研究結(jié)論如下:(1)開展重力驅(qū)動(dòng)溢流型乳液微流控制備系統(tǒng)的研制及性能實(shí)驗(yàn)。設(shè)計(jì)并搭建兩單元和三單元重力驅(qū)動(dòng)溢流型微流控系統(tǒng),開展超低界面張力兩相體系下微流控系統(tǒng)界面穩(wěn)定性對(duì)比驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),可視化觀測(cè)單乳液和雙重乳液在微流控芯片中的生成過程,重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)研究不同工況下單乳液和雙重乳液的制備尺寸和單分散性特征。研究結(jié)果表明:重力驅(qū)動(dòng)溢流型微流控系統(tǒng)的溢流設(shè)計(jì)能夠?yàn)橥ǖ纼?nèi)液體提供穩(wěn)定注入壓力,而半開放液體補(bǔ)充裝置能夠在對(duì)流體影響極小的條件下,實(shí)現(xiàn)流體連續(xù)補(bǔ)充;超低界面張力兩相體系中,重力驅(qū)動(dòng)溢流型微流控系統(tǒng)產(chǎn)生的界面擾動(dòng)要小于傳統(tǒng)注射泵驅(qū)動(dòng)微流控系統(tǒng),從而有助于乳液制備單分性提升;單乳液和雙重乳液液滴大小均可通過改變溢流高度進(jìn)行調(diào)節(jié),并且雙重乳液相鄰兩相間的相互作用顯著影響液滴大小。(2)開展含固核型多重乳液微流控制備方法研究。研制固-油-水/固-水-油雙重乳液的三維流動(dòng)聚焦式微流控制備裝置,實(shí)驗(yàn)研究含固核雙重乳液的微流控生成過程,揭示含固核雙重乳液在流動(dòng)聚焦式微通道中的典型物理過程,重點(diǎn)分析討論不同流動(dòng)參數(shù)對(duì)多重乳液生成過程的影響,進(jìn)一步提出并搭建多通道固核微包裹技術(shù)。研究結(jié)果表明:三維流動(dòng)聚焦式微流控制備裝置可實(shí)現(xiàn)固核的三維微包裹,其成功率可達(dá)100%,且制備的含固核多重乳液?jiǎn)畏稚⑿暂^好;隨著內(nèi)相和外相流體流量的連續(xù)改變會(huì)出現(xiàn)微包裹轉(zhuǎn)換狀態(tài),該狀態(tài)介于數(shù)目穩(wěn)定的多核包裹過程之間;多通道微流控裝置可將不同種類的固核包裹成一個(gè)液滴,實(shí)現(xiàn)不同固核組合的包裹;固核的包裹數(shù)目由內(nèi)相慣性力和外相粘性力的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系決定,外相流量較大,粘性力增大,會(huì)縮短neck shrinking和neck breakup時(shí)間,減少進(jìn)入凸起結(jié)構(gòu)中的固核數(shù)目;內(nèi)相流量較大,慣性力增大,會(huì)加快固核在entering和neck stretch階段中進(jìn)入凸起結(jié)構(gòu)中的速度。(3)開展三維微流控通道中乳液分裂倍增行為實(shí)驗(yàn)研究。開發(fā)乳液三維分裂倍增微流控裝置,實(shí)驗(yàn)研究裝置中單乳液及雙重乳液的多倍分裂倍增行為,重點(diǎn)分析不同工況下乳液的分裂參數(shù)、單分散性特征及微通道中的分裂機(jī)制。研究結(jié)果表明:三維微流控通道可將單乳液和雙重乳液進(jìn)行兩倍或者三倍分裂倍增,分裂所得的單乳液和雙重乳液均具有較好單分散性;受分裂微通道對(duì)稱性影響,不同子通道中生成的子液滴具有單分散性差異;三倍分裂倍增后,單乳液和雙重乳液的尺寸變異系數(shù)均比二倍分裂倍增大,這主要是因?yàn)槿ǖ烂?xì)管內(nèi)流體流動(dòng)的毛細(xì)不穩(wěn)定性比θ形毛細(xì)管更強(qiáng),從而導(dǎo)致變異系數(shù)變差;分裂倍增過程中的內(nèi)液滴受限程度弱于外液滴,導(dǎo)致分裂后雙重乳液的內(nèi)液滴尺寸分布系數(shù)總比外液滴差。(4)基于VOF液/液相界面追蹤方法研究微通道中的乳液流動(dòng)破裂動(dòng)力學(xué)行為。建立乳液分裂倍增過程的多相流模型,并驗(yàn)證理論模型的可行性與適用性,數(shù)值模擬研究乳液分裂過程多相流體動(dòng)力學(xué)行為,揭示液滴破裂過程中壓力場(chǎng)、速度場(chǎng)的演化過程,重點(diǎn)討論不同流型下液滴破裂的影響機(jī)制,并獲得液滴破裂流型圖。研究結(jié)果表明:分裂微通道中的液滴破裂過程存在恒阻塞破裂、狹縫阻塞破裂、隧道破裂和不破裂四種流型;破裂過程中,分裂微通道的出口壓力一致;不破裂過程中,液滴會(huì)選擇性進(jìn)入分裂微通道,導(dǎo)致出口通道壓力產(chǎn)生明顯波動(dòng);增大外相流體毛細(xì)數(shù)Ca將會(huì)提供更大的上游壓力和界面剪切力,從而促進(jìn)液滴產(chǎn)生形變,利于破裂流型產(chǎn)生;減小液滴尺寸意味著液滴會(huì)從塞狀向球形轉(zhuǎn)變,減弱與壁面接觸,導(dǎo)致液滴變形速率降低,促進(jìn)不破裂流型產(chǎn)生。(5)開展多重乳液微流控制備材料自修復(fù)微膠囊的實(shí)驗(yàn)研究。提出基于乳液微流控技術(shù)一步制備多組分集成型自修復(fù)微膠囊新方法,并制備出集成型多組分微膠囊,表征微膠囊的多腔室結(jié)構(gòu),重點(diǎn)討論制備過程中的調(diào)控規(guī)律和微膠囊對(duì)基體的修復(fù)效果。研究結(jié)果表明:基于兩通路協(xié)流式毛細(xì)管微流控裝置制備的集成型多組分微膠囊具有較好的單分散性,其修復(fù)劑液滴、固化劑液滴以及殼層的變異系數(shù)均小于5%;微膠囊尺寸可通過改變各相流量實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié),增大內(nèi)相流量,可提高內(nèi)液滴生長(zhǎng)速率,促進(jìn)內(nèi)液滴從內(nèi)相毛細(xì)管的出口處脫離,利于產(chǎn)生更多內(nèi)液滴;減小外相流量,延長(zhǎng)外液滴從中間相毛細(xì)管上的脫離時(shí)間,為內(nèi)液滴提供更多生長(zhǎng)時(shí)間,利于產(chǎn)生含有多個(gè)內(nèi)液滴的雙重乳液;填充有微膠囊的基體,在一定程度上的應(yīng)力-應(yīng)變特性都會(huì)較未添加微膠囊的基體變差,但對(duì)比修復(fù)前后的應(yīng)力-應(yīng)變特性變化程度,仍認(rèn)可集成型自修復(fù)微膠囊的修復(fù)效果。本文工作較為系統(tǒng)的研究了多種多重乳液的微流控制備新方法、新技術(shù)并闡明了乳液微流控制備裝置中多重乳液乳化生成過程的流體動(dòng)力學(xué)行為、工藝參數(shù)影響規(guī)律以及調(diào)控機(jī)理與方法,相關(guān)研究成果不僅可為微流控系統(tǒng)創(chuàng)新性開發(fā)及設(shè)計(jì)優(yōu)化提供有力支撐,而且將為微小尺度液液/固液多相流體動(dòng)力學(xué)理論完善提供重要素材。
【圖文】：

微流控芯片：（a）CNC 機(jī)床；（b）PM璃及金屬材料為基底，刻蝕法制備用光刻膠在基底表面形成涂層，然后形狀的光刻膠保護(hù)膜，最后洗去未曝的部分腐蝕到一定深度，便可獲得具的深度通過腐蝕時(shí)間長(zhǎng)短、腐蝕液濃物例。行的分析芯片制作方法，該方法簡(jiǎn)單-3 所示，，模塑法首先利用光刻和刻蝕；隨后澆注液態(tài)高分子材料（高分子

刻蝕法制作微流控芯片：（a）刻蝕原理；（b）基底表面刻蝕過程；（c）微通道實(shí)物[34]
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O648.23;TN492

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5 申峰;薛森;徐e

本文編號(hào)：2709919