【摘要】：膠體量子點發(fā)光二極管(colloidal quantum dot light-emitting diodes,QLEDs)由于發(fā)光效率好,光譜線寬窄(色純度高),顯色范圍廣和溶液加工等特性成為顯示和固態(tài)照明領(lǐng)域的重點研究方向。隨著合成量子點技術(shù)的提升和QLEDs研究手段的大力發(fā)展,QLEDs研究引起了研究人員極大的興趣。特別是近年來,厚殼層量子點和梯度合金量子點的出現(xiàn)極大的推動了量子點發(fā)光器件性能的提升。QLED器件的外量子效率(EQE)由2002年的0.5%提升至超過20%,器件的工作壽命也有了極大的改善。目前報道的紅綠藍(lán)三基色QLED器件的壽命(@100 cd/m~2)分別為300000,90000和1000小時。優(yōu)異的發(fā)光效率和良好的器件壽命已使QLEDs展現(xiàn)出美好的商業(yè)應(yīng)用前景。然而,器件的發(fā)光機(jī)理還不是十分清楚。如何有效全面的提升器件的性能和進(jìn)一步增大器件的顯色范圍還是一個制約QLEDs發(fā)展的關(guān)鍵問題。本論文基于以上問題結(jié)合本組的工作基礎(chǔ)對QLEDs展開研究�；谌芤哼^程器件加工方法制備量子點發(fā)光器件,對無腔器件空穴注入效率的提升和納米材料粒徑大小對QLEDs的電致發(fā)光(EL)性能的影響進(jìn)行了研究。同時將微腔結(jié)構(gòu)引入到QLEDs結(jié)構(gòu)中,在合理設(shè)計微腔結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上提高了QLEDs的光輸出耦合效率,利用微腔效應(yīng)進(jìn)一步提高QLEDs的色純度、效率、亮度等EL性能。由于QLEDs本身的載流子傳輸機(jī)制和發(fā)光原理尚有待深入研究,使得微腔器件的結(jié)構(gòu)設(shè)計在高效率膠體量子點微腔發(fā)光二極管的研制過程中尤為重要。本論文取得的主要研究成果如下:(1)在QLEDs制備技術(shù)與EL性能研究中,使用雙空穴注入層(HAT-CN/MoO_3)提升反式器件的空穴注入效率。通過合理優(yōu)化器件結(jié)構(gòu),器件的空穴注入電流在3V偏壓下由單HAT-CN空穴注入層器件的36.8 mA/cm~2提升至86.4 mA/cm~2。理論計算出器件的空穴注入效率提升1倍以上,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于單MoO_3空穴注入層器件。最優(yōu)結(jié)構(gòu)器件(2.5 nm HAT-CN/1.5 nm MoO_3)的EQE和電流效率(CE)分別為9.72%和41.6 cd/A。(2)為降低顯示器件中高能量深藍(lán)光對人眼傷害,同時減小非輻射復(fù)合過程對器件發(fā)光性能的影響,本部分使用梯度合金核殼結(jié)構(gòu)QDs作為發(fā)光層,合成工藝優(yōu)化的ZnO nanoparticles(NPs)作為電子傳輸層制備出高效藍(lán)光QLED器件。通過改進(jìn)ZnO NPs的合成條件,獲得電學(xué)性能優(yōu)異的ZnO NPs薄膜,該薄膜的表面形貌和遷移率等均得到改善。性能最好的QLED器件的EL發(fā)射波長為468 nm,EQE可達(dá)到19.8%,為目前報道的最高值。該器件的CIE 1931色坐標(biāo)為(0.136,0.078),接近NTSC(美國國家電視系統(tǒng)委員會)1953年藍(lán)光標(biāo)準(zhǔn)色坐標(biāo)(0.14,0.08),這一獨特的顯色特性使該藍(lán)光器件成為新型平板顯示的藍(lán)光陣列最佳選擇之一。(3)把平板微腔結(jié)構(gòu)引入到常規(guī)結(jié)構(gòu)QLEDs中,使用特征矩陣傳輸方法計算了微腔量子點發(fā)光器件的諧振模式、駐波電場分布等性能�；诮Y(jié)構(gòu)為Glass/DBR/HIL/HTL/QDs/ETL/Metal的微腔器件,通過調(diào)節(jié)腔內(nèi)發(fā)光層等物質(zhì)相對位置的方法,實現(xiàn)對微腔QLED載流子復(fù)合中心的精確控制,從而達(dá)到調(diào)制諧振峰的位置和強(qiáng)度的目的。光學(xué)微腔結(jié)構(gòu)對器件內(nèi)部駐波光場的調(diào)控,極大程度上調(diào)節(jié)了QD的EL性能,器件的光譜強(qiáng)度顯著提升。研究發(fā)現(xiàn)微腔器件諧振峰中心波長與無腔器件EL發(fā)光譜中心波長重合時,微腔QLED的EL光譜得到了最大程度的窄化。所獲得的紅光微腔器件半高全寬僅為14 nm,光譜窄化為無腔器件光譜的1/3。(4)基于結(jié)構(gòu)為Glass/ITO/HIL/HTL/QDs/ETL/Al的常規(guī)QLEDs,設(shè)計并制作了中心波長分別位于624 nm、524 nm、448 nm的微腔發(fā)光QLED,器件的發(fā)光亮度,色飽和度,電流效率和外量子效率均較普通QLED即無腔器件有很明顯提升。獲得高效的三基色量子點微腔器件,其中紅光器件的CE為76.6 cd/A,EQE為27.6%;綠光器件的CE為93.8 cd/A,EQE為23.3%;藍(lán)光器件的CE為2.69 cd/A,EQE為10.2%。對不同腔長微腔器件的研究發(fā)現(xiàn),器件的電流效率在偏離諧振峰中心波長時有不同程度的衰減,這主要由于視見函數(shù)在不同波段的差異和微腔器件腔長引起的復(fù)合中心和載流子復(fù)合效率的變化引起的。優(yōu)化設(shè)計的光學(xué)微腔結(jié)構(gòu)對器件內(nèi)部駐波光場的調(diào)控,極大程度上調(diào)節(jié)了QD的PL性能,實現(xiàn)窄化微腔器件的EL光譜。紅,綠和藍(lán)光微腔QLED器件的EL光譜半高全寬分別為12 nm,12 nm和14 nm。器件的CIE色域面積提升至NTSC1953色域面積的129%(無腔器件為NTSC 1953色域面積的111%)。
【圖文】：

第 1 章 緒論1.1 研究背景1909 年德國化學(xué)家 Wilhelm Ostwald 因提出納米晶的合成機(jī)制，獲得了諾貝爾化學(xué)獎，為此后人們對納米晶材料的研究奠定了堅實的基礎(chǔ)。1983 年，貝爾實驗室 L. E. Brus 第一次提出膠體量子點（colloidal quantum dot，QDs）的概念此后人們對膠體量子點合成方法和性能研究及應(yīng)用領(lǐng)域展開了深入的研究。近30 年來，膠體量子點相關(guān)研究取得快速發(fā)展和重大突破，并且對物理、化學(xué)、材料、電子和生物科學(xué)產(chǎn)生了重大影響[1, 2]。膠體量子點是一種新型的粒徑分布為 1-20 nm 的半導(dǎo)體納米晶材料，它的粒徑大小和微觀形貌可以通過反應(yīng)過程的組分、溫度、時間和配體等條件控制。由于其介于分子和體半導(dǎo)體材料之間獨特的光電性能而被廣泛應(yīng)用于照明顯示領(lǐng)域、激光器件、太陽能電池、化學(xué)生物傳感器、生物成像及光電探測器等方面[3-8]。

照明和顯示領(lǐng)域的明星材料。膠體量子點被列為國家十三五規(guī)劃重點研究的新型材料。《中國制造 2025》中明確指出，在未來十年，要大力發(fā)展基于量子點發(fā)光二極管（QLEDs）的印刷顯示及柔性顯示技術(shù)。同時量子點發(fā)光顯示關(guān)鍵材料和器件，，被列入 2016 國家重點研發(fā)計劃 戰(zhàn)略性先進(jìn)電子材料‖重點專項中，是未來應(yīng)用基礎(chǔ)研究重點發(fā)展方向之一。1.2 膠體量子點的特性量子點是粒徑小于或接近激子波爾半徑的納米晶（Nanocrystals, NCs）。量子點通常情況下主要指Ⅱ-Ⅵ族和Ⅲ-Ⅴ族元素組成的半導(dǎo)體納米晶材料，以 CdSe，ZnS，InP 等為代表。此外還包括Ⅳ-Ⅵ族和Ⅴ-Ⅵ族元素組成的納米晶材料和Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族復(fù)合元素類量子點。廣義的量子點還包括 Au 納米顆粒、Ag 納米顆粒、硅量子點及鈣鈦礦量子點等材料。部分量子點的種類和理論計算該量子點發(fā)射波長范圍如下圖所示：
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院長春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TN312.8

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本文編號：2671057