【摘要】：氧化鋅(zinc oxide,ZnO)是非常重要的寬禁帶半導體材料,它具有優(yōu)異的光電性能、低生長溫度、高耐輻射性能、無毒無害、環(huán)境友好、儲量豐富等優(yōu)點,在光電子學、柔性電子學、高壓電子學等領域有廣泛的應用前景。然而,缺乏穩(wěn)定可靠的p型ZnO材料限制了其在光電子領域中的實際應用,ZnO基柔性薄膜晶體管(thin-film transistor,TFT)和高壓薄膜晶體管(HV-TFT)則需要更優(yōu)良、更穩(wěn)定的性能。為此,我們從基礎科學和應用技術兩方面開展了研究工作。從基礎科學的角度出發(fā),我們采用共摻雜方法,研究了ZnO中的點缺陷行為,嘗試為p型摻雜提供可能的解決方案。我們使用射頻等離子體輔助分子束外延方法成功制備了Na-F共摻的ZnO單晶薄膜,結(jié)合X射線光電子能譜、二次離子質(zhì)譜、變溫霍爾效應等表征手段驗證了Na-F共摻對于Na雜質(zhì)固溶度的提高以及對填隙位的Na補償施主的抑制作用。高達10~(20) cm~(-3)的F和Na的摻雜濃度并沒有影響晶格常數(shù),F的引入提高了ZnO薄膜的結(jié)晶質(zhì)量,降低了表面粗糙度,增加了霍爾遷移率。F摻雜提高了ZnO薄膜的費米能級,Na填隙的形成能增加,同時Na替位的形成能降低,因此絕大多數(shù)的Na雜質(zhì)都處于Zn的晶格位上,Na填隙所占比例遠小于2.3%。Na-F共摻的ZnO薄膜的高摻雜濃度和低電子濃度說明絕大部分F施主都被補償,而它的高遷移率和Na與F一致的深度分布說明Na與相鄰的F離子形成(F_O~+-Na~-_(Zn))~0中性復合缺陷。摻雜還影響了ZnO薄膜的發(fā)光,在低溫光致發(fā)光譜中,ZnO:F和ZnO:Na-F都存在3.352 eV附近與F施主有關的D~0X發(fā)光峰。本征ZnO出現(xiàn)了與Zn空位(V_(Zn))有關的深能級發(fā)光,而ZnO:F中F_O~+-(1_(Zn)~(2—)復合缺陷的形成消除了孤立的V_(Zn)缺陷,因此沒有出現(xiàn)深能級發(fā)光。在ZnO:Na-F中(F_O~+-Na~-_(Zn))~0的形成導致大量V_(Zn)殘留,增強了深能級的發(fā)光。從應用技術的角度出發(fā),我們研制了ZnO基柔性薄膜晶體管,探索了兩種耐高溫的柔性襯底,通過退火提高器件的性能和穩(wěn)定性。目前柔性薄膜晶體管主要是基于有機聚合物襯底,然而它們難以承受較高的處理溫度,熱膨脹系數(shù)比較大,對水和氧氣的阻隔能力差,對器件的性能、穩(wěn)定性、使用壽命等有很大的影響。我們首先研究了金屬銅襯底上的柔性ZnO TFT,采用電鍍銅工藝獲得了25μm厚的柔性金屬銅箔,解決了金屬襯底表面粗糙的問題,退火后TFT的性能和穩(wěn)定性有所提升,在10,000次彎曲后性能仍然保持穩(wěn)定。然后我們研究了云母襯底上的柔性透明InGaZnO(IGZO)TFT,它在可見光范圍內(nèi)的平均透過率高達86.75%。隨著退火溫度的升高,TFT的電學性能和穩(wěn)定性增加。15μm厚的云母具有極佳的機械性能,在10,000次彎曲后TFT的性能仍然保持穩(wěn)定。這兩種耐高溫的材料都有利于高性能、高穩(wěn)定性的柔性電子器件的實現(xiàn)與實際應用。從應用技術的角度出發(fā),我們還研制了高壓薄膜晶體管。為了解決柵絕緣層和溝道層界面缺陷態(tài)對HV-TFT的擊穿電壓和開關比的影響,我們采用雙層溝道結(jié)構(gòu)鈍化了這些界面缺陷態(tài),實現(xiàn)了高性能的HV-TFT。我們首先分別研究了兩層溝道的不同厚度對于TFT性能和穩(wěn)定性的影響。低阻層IGZO具有10~(19) cm~(-3)量級的電子濃度,鈍化了界面缺陷態(tài),它非常光滑的表面形貌提供了良好的同質(zhì)界面,TFT的遷移率、亞閾值擺幅、閾值電壓、回滯電壓等性能都大幅提升。厚的高阻層IGZO會增大源漏電極與溝道的接觸電阻,也會使回滯曲線由順時針轉(zhuǎn)變?yōu)槟鏁r針。然后我們采用最優(yōu)的雙層條件制備了HV-TFT,它的開關比高達10~(10),擊穿電壓高于200 V。承受高壓的錯排(offset)結(jié)構(gòu)只影響過閾值區(qū)的電流,而不影響閾值電壓、回滯電壓、關態(tài)電流。TCAD仿真與實驗結(jié)果的對比說明高的開態(tài)電流來自于低阻層IGZO所提供的導電通道。最后我們介紹了薄膜晶體管中廣泛存在的關態(tài)時漏極電流轉(zhuǎn)變?yōu)樨撓虻默F(xiàn)象。通過建立TFT在關態(tài)時的動態(tài)等效電路,我們得出負向的漏極電流來源于柵絕緣層電容的放電效應。當漏極電壓較小、初始柵壓較小、掃描速度較大、柵絕緣層電阻較大、電容較大、漏極接觸電阻較小時,關態(tài)漏極電流更容易出現(xiàn)負值。通過上述研究,我們揭示了ZnO中一些點缺陷的行為,有利于理解ZnO的電學和光學特性,對于相關材料的研究也有借鑒意義;我們提高了柔性薄膜晶體管的性能和穩(wěn)定性,提出的兩種耐高溫襯底也不僅僅局限于TFT的應用;我們在高壓薄膜晶體管中引入了雙層溝道結(jié)構(gòu),提高了擊穿電壓和開關比,有助于可穿戴器件等領域的發(fā)展;我們闡述了TFT的異常關態(tài)電流現(xiàn)象及其原因。
【圖文】：

闡述 p 型摻雜的困難所在；然后介本論文的主要內(nèi)容與結(jié)構(gòu)。質(zhì)帶隙的寬禁帶半導體材料，它有三鋅礦（zinc blende，B3）、巖鹽礦定相是纖鋅礦結(jié)構(gòu)，如圖 1.1 所示close-packed）亞晶格，這兩套亞晶 sp3雜化共價結(jié)合成四面體配位，其立方襯底上可以得到穩(wěn)定的閃鋅礦而研究最多的還是纖鋅礦 ZnO，在O。

論計算得到的 ZnO 能帶結(jié)構(gòu)，，其中價帶頂?shù)哪芰吭Oetically calculated band structure of ZnO, where the enerzero[8].表 1.1 ZnO 的基本性質(zhì)[9]。Table 1.1 Basic properties of ZnO[9].性質(zhì) 數(shù)值300 K 時晶格常數(shù)aca/cu0.32495 nm0.52069 nm1.6020.345密度 5.606 g/cm-3300 K 時穩(wěn)定相 Wurtzite熔點 1975 °C熱導率 0.6, 1 1.2 W/cm K線膨脹系數(shù) a: 6.5 10-6K-1c: 3.0 10-6K-1靜介電常數(shù) 8.656折射率 2.008, 2.029
【學位授予單位】：中國科學院大學(中國科學院物理研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TN304;TN321.5

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