【摘要】：近年來,量子點由于具有量子產(chǎn)率高,光化學(xué)穩(wěn)定性好,激發(fā)光譜寬和發(fā)射光譜窄以及光譜連續(xù)可調(diào)等特點引起了研究人員的廣泛關(guān)注。而且,量子點具有可溶液加工,操作簡單等特點而被廣泛應(yīng)用于發(fā)光二極管領(lǐng)域。自1994年首次報道基于量子點的發(fā)光二極管至今,研究者們通過提升量子點的性能,優(yōu)化器件結(jié)構(gòu)及電荷傳輸層材料等多種途徑來提高量子點發(fā)光二極管的性能。二十多年來,盡管量子點發(fā)光二極管的性能得到了極大的提高,但是載流子注入效率低和載流子注入不平衡等問題依然制約著器件性能。在器件工作時,電子和空穴需先穿過量子點殼層才能在核內(nèi)形成激子復(fù)合發(fā)光,所以殼層對載流子的注入效率有非常大的影響。一方面,有機空穴傳輸層的HOMO能級與量子點的價帶頂之間存在較大的能級差,空穴注入勢壘較高,將導(dǎo)致載流子注入不平衡以及載流子在勢壘界面的聚集。這不僅容易引起俄歇復(fù)合過程,而且導(dǎo)致了驅(qū)動電壓升高和效率滾降。因此,選擇合適的殼層材料可以降低空穴的注入勢壘,促進載流子注入平衡,進而提高器件的性能。另外,量子點的殼層厚度亦對器件的性能有較大的影響。在電場作用下,薄殼層的量子點容易引起激子分離,而厚殼層的量子點又會降低載流子的注入效率。基于以上分析,本論文以ZnCdSe量子點為基礎(chǔ),研究其梯度合金結(jié)構(gòu)與殼層材料及其厚度對器件性能的影響,主要內(nèi)容分為以下兩個部分:(1)Zn_(1-x)Cd_xSe梯度合金量子點和ZnCdSe/ZnS核殼結(jié)構(gòu)量子點的合成及其發(fā)光二極管的構(gòu)筑:首先通過調(diào)控Cd與Zn的比例,采用熱注入法合成了一系列不同發(fā)射波長的Zn_(1-x)Cd_xSe梯度合金量子點。然后,在Zn_(1-x)Cd_x Se梯度合金核上生長了一系列不同厚度的ZnS殼層。當ZnS殼層厚度為8個單層(monolayer,ML)時量子產(chǎn)率達到92%,且光化學(xué)穩(wěn)定性好。單顆粒熒光數(shù)據(jù)顯示ZnS殼層厚度為5 ML,8 ML和10 ML的ZnCdSe/ZnS核殼結(jié)構(gòu)量子點處于亮態(tài)的時間均超過95%,為非閃爍量子點。最后,將所合成的量子點應(yīng)用到了發(fā)光二極管中,研究了ZnS殼層材料及厚度對發(fā)光二極管性能的影響。實驗結(jié)果表明,基于Zn_(1-x)Cd_xSe梯度合金量子點構(gòu)筑的器件最大外量子效率達到8.5%,最大亮度為155,330 cd/m~2。而基于不同殼層厚度的ZnCdSe/ZnS核殼結(jié)構(gòu)量子點構(gòu)筑的器件最大外量子效率為14.7%,最大亮度為258,998 cd/m~2。(2)ZnCdSe/ZnSe和ZnCdSe/ZnSe/ZnS核殼結(jié)構(gòu)量子點的合成及其發(fā)光二極管的構(gòu)筑:采用連續(xù)離子層吸附法在Zn_(1-x)Cd_xSe梯度合金核上生長了ZnSe殼層和ZnS外殼層。紫外-可見吸收光譜及熒光光譜數(shù)據(jù)顯示,隨著殼層厚度的增加,熒光峰及吸收峰均發(fā)生藍移,這表明在高溫環(huán)境下,量子點的核與殼之間形成了合金界面層。而且合成的所有量子點的熒光量子產(chǎn)率均超過了90%,其中,ZnCdSe/ZnSe/ZnS核殼結(jié)構(gòu)量子點的光化學(xué)穩(wěn)定性更高。最后,將所合成的量子點應(yīng)用到了發(fā)光二極管中。實驗結(jié)果表明,基于ZnCdSe/ZnSe核殼結(jié)構(gòu)量子點所構(gòu)筑的器件最大外量子效率達到了20.5%,最大亮度為460,200 cd/m~2,且效率滾降較低。而基于ZnCdSe/ZnSe/ZnS核殼結(jié)構(gòu)量子點所構(gòu)筑的器件最大外量子效率高達22.0%,最大亮度為283,930 cd/m~2,效率滾降也更低。如此優(yōu)異的器件性能主要歸功于ZnSe殼層的生長,它可以降低空穴的注入勢壘,促進載流子注入平衡,從而提高器件效率。而且,ZnS外殼層既可以提高量子點的穩(wěn)定性,又不會影響電荷的注入。
【圖文】：

第一章 緒論.1 半導(dǎo)體量子點導(dǎo)體材料中存在大量的以共價鍵/離子鍵相結(jié)合的原子（~1022cm-3），具態(tài)密度，所以，體相半導(dǎo)體材料的導(dǎo)帶及價帶能級均是連續(xù)的。而當半導(dǎo)減小時，電子態(tài)密度減小，其能帶將會由連續(xù)的能級逐漸變?yōu)闇蔬B續(xù)的能度變大，如圖 1-1 所示。當半導(dǎo)體材料降低到納米尺寸時，尤其是小于該爾半徑時，會表現(xiàn)量子尺寸效應(yīng)[1, 2]。個維度上電子運動都受到限制的準零維半導(dǎo)體材料被稱為半導(dǎo)體量子點，-Ⅵ族或Ⅲ-Ⅴ族元素組成，其三個維度的尺寸通常都在 2-20 nm 之間。每含有成百上千個原子，形貌一般為球形或類球形。

圖 1-2 Ⅲ-Ⅴ和Ⅱ-Ⅵ族半導(dǎo)體納米材料的電子能級(VB：價帶，CB：導(dǎo)帶)[9]。根據(jù)量子點晶核及殼層半導(dǎo)體材料的能級結(jié)構(gòu)，核殼結(jié)構(gòu)量子點主要分為三種不型，分別是 TypeⅠ、TypeⅡ、準 TypeⅡ結(jié)構(gòu)，如圖 1-3 所示。TypeⅠ結(jié)構(gòu)，殼層材料比核材料具有更寬的帶隙（與殼層材料相比，核材料具有的導(dǎo)帶底和更高的價帶頂），因此可以很好的把電子波函數(shù)和空穴波函數(shù)限域到核利于提高量子點的熒光量子產(chǎn)率，比如 CdSe/ZnS 核殼結(jié)構(gòu)量子點[10, 11]。TypeⅡ結(jié)構(gòu)，錯排的帶隙結(jié)構(gòu)使得核與殼層材料具有比較小的有效帶寬。對于這殼結(jié)構(gòu)量子點，電子波函數(shù)和空穴波函數(shù)被分別限域在量子點內(nèi)的不同區(qū)域（核內(nèi)層內(nèi)）。我們可以通過調(diào)節(jié)殼層材料和殼層厚度達到調(diào)節(jié)發(fā)射波長的目的，CdTe/C CdSe/ZnTe 核殼結(jié)構(gòu)量子點[12]。準 TypeⅡ結(jié)構(gòu)，，殼層材料導(dǎo)帶底與核材料導(dǎo)帶底能級差不多，而殼層材料的價帶于核的價帶頂，所以電子波函數(shù)離域在整個量子點內(nèi)，空穴波函數(shù)被限域在核內(nèi)，
【學(xué)位授予單位】：河南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O471.1;O657.3;TB383.1

【參考文獻】

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1 張濱;孫玉珍;王文皓;;關(guān)于用UPS測量功函數(shù)[J];物理測試;2007年04期

本文編號：2601500