【摘要】：隨著電子元器件尺寸一步步縮小至納米量級(jí),探究納米材料電荷屬性的納米電子學(xué)應(yīng)運(yùn)而生,此時(shí)經(jīng)典理論將不再適用,需要利用量子理論來(lái)描述電子行為。作為納米電子學(xué)的一個(gè)重要分支,分子電子學(xué)是采用單分子、超分子或者分子團(tuán)簇構(gòu)建功能性分子器件,并通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究或理論計(jì)算的手段來(lái)探尋其電荷輸運(yùn)性質(zhì)的學(xué)科。迄今,人們已在實(shí)驗(yàn)室中制備和觀測(cè)到具有分子二極管、分子開(kāi)關(guān)、分子傳感器等一系列功能特征的分子器件。但諸如制備成本高、可重復(fù)性差以及集成化等問(wèn)題嚴(yán)重阻礙了分子器件的應(yīng)用。為此,如何借助理論方法理解分子器件的工作原理以及發(fā)展制備器件和探測(cè)器件性能的技術(shù)成為分子電子學(xué)重要的研究?jī)?nèi)容。本文分別研究了末端基團(tuán)對(duì)電輸運(yùn)性質(zhì)的影響,及多聯(lián)苯分子整流器件的分子長(zhǎng)度效應(yīng)。具體研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:(1)末端基團(tuán)對(duì)反式1,2-二苯乙烯的電導(dǎo)及整流性質(zhì)的影響我們研究了反式1,2-二苯乙烯通過(guò)不同末端基團(tuán)連接到金電極上構(gòu)成分子結(jié)的電輸運(yùn)特性。理論計(jì)算研究表明,分子結(jié)的軌道能級(jí)受末端基團(tuán)的影響。當(dāng)分子結(jié)兩端使用亞甲基作為末端基團(tuán)時(shí),其電流比末端基團(tuán)為異氰基時(shí)的電流高出一個(gè)數(shù)量級(jí),且比兩端選用硫醇基為末端基團(tuán)分子結(jié)的電流高了兩倍。當(dāng)兩端末端基團(tuán)不同時(shí),由于體系的不對(duì)稱(chēng)性,體系呈現(xiàn)了整流性質(zhì)。當(dāng)中間分子的碳-碳雙鍵變?yōu)樘?碳單鍵時(shí),分子結(jié)整流性質(zhì)更明顯,整流比可達(dá)到20左右。(2)多聯(lián)苯分子整流器件的分子長(zhǎng)度效應(yīng)我們選取多聯(lián)苯分子為中間分子,研究了分子長(zhǎng)度效應(yīng)對(duì)多聯(lián)苯分子整流器的整流性質(zhì)的影響。數(shù)值計(jì)算表明,分子長(zhǎng)度的增加會(huì)使分子體系的整流比有了數(shù)量級(jí)上的提升,這是由分子軌道能量的不對(duì)稱(chēng)移動(dòng)導(dǎo)致的。通過(guò)研究在偏壓的影響下多聯(lián)苯分子軌道能量的移動(dòng)和波函數(shù)空間演化,詳細(xì)分析了多聯(lián)苯分子體系的整流機(jī)制。我們還發(fā)現(xiàn),在多聯(lián)苯分子中存在兩種影響整流方向的機(jī)制,這兩種機(jī)制在影響分子整流器的整流方向上的作用是相反的。分子器件的整流方向會(huì)隨著兩種機(jī)制主導(dǎo)地位的改變而發(fā)生改變。當(dāng)分子長(zhǎng)度增加時(shí),這兩種機(jī)制的主導(dǎo)地位會(huì)發(fā)生轉(zhuǎn)換,從而導(dǎo)致分子體系整流方向發(fā)生反轉(zhuǎn)。論文共由以下五章組成:第一章為前言,簡(jiǎn)述了分子電子學(xué)的發(fā)展,簡(jiǎn)單介紹了實(shí)驗(yàn)和理論方面對(duì)分子器件的研究。第二章為理論計(jì)算方法,介紹了理論研究中被廣泛應(yīng)用的密度泛函理論,以及非平衡格林函數(shù)方法。同時(shí)還介紹了在計(jì)算電荷輸運(yùn)性質(zhì)時(shí)所用到的自洽迭代過(guò)程。第三章詳細(xì)闡述了末端基團(tuán)對(duì)反式1,2-二苯乙烯的電導(dǎo)及其對(duì)整流性質(zhì)的影響。第四章中我們計(jì)算并詳細(xì)分析了多聯(lián)苯分子整流器件的分子長(zhǎng)度效應(yīng),闡述了上述現(xiàn)象及其機(jī)理。第五章對(duì)本文工作進(jìn)行了簡(jiǎn)單的總結(jié)以及提出對(duì)未來(lái)工作的期望。
【圖文】：

在制造和測(cè)量分子器件方面的技術(shù)已經(jīng)有了巨大的發(fā)展。控劈裂法、掃描隧道顯微鏡法、和自組裝生長(zhǎng)、電化學(xué)輔與可控劈裂法相結(jié)合的電化學(xué)劈裂法等技術(shù)，成功地測(cè)量微鏡（STM） 年，掃描隧道顯微鏡方法就由格爾德·賓寧實(shí)驗(yàn)組最早在 IB室發(fā)明，STM 的工作原理很簡(jiǎn)單，針尖和樣品之間存在著 所示，針尖尖端極為尖銳達(dá)到了到原子量級(jí)，可以達(dá)到僅由使之與基底之間的間距，使其間距減小到小于 1nm，此時(shí)，針尖與基底之間會(huì)存在隧穿效應(yīng)，產(chǎn)生隧穿電流，如果，記錄下流過(guò)探針的電流，就可以直接測(cè)量該分子電子器

可以精確地調(diào)節(jié)溶液中的兩個(gè)金屬電極間納米量級(jí)上的間隙，在溶液中組裝好分子后把溶劑蒸發(fā)掉，在兩電極間形成更精確可控的分子結(jié)，實(shí)驗(yàn)上再對(duì)形成的分子結(jié)的運(yùn)性質(zhì)進(jìn)一步的測(cè)量，就能得到更詳細(xì)準(zhǔn)確的單分子器件的電荷輸運(yùn)特性，得到的數(shù)加穩(wěn)定可靠。如圖 1.2 所示的是 R. Huber 實(shí)驗(yàn)組運(yùn)用這種方法所做的一項(xiàng)實(shí)驗(yàn)研究。研究了將金線拉斷后的組裝分子器件的電學(xué)性質(zhì)。整個(gè)儀器是在厚度為μm 量級(jí)的絕上懸空放置一根 0.1μm 寬、0.2-0.3μm 長(zhǎng)的金線，，然后把金線安裝在彈性鋼板上，這板是可精確控制的；鋼板的兩端用鉚釘固定好，鋼板的中部有一個(gè)推桿來(lái)精確地控制鋼板，推動(dòng)推桿上下移動(dòng)，可以控制鋼板發(fā)生彎曲，而放置在鋼板上的金線就會(huì)隨著發(fā)生彎曲而被拉長(zhǎng)，然后在金線最細(xì)的地方斷開(kāi)，當(dāng)金線被拉斷時(shí)，有機(jī)溶劑中的有子可以組裝在被拉斷的金線兩端；這時(shí)在改變加在金線兩端的偏壓，就可以得到出該結(jié)的電輸運(yùn)性質(zhì)了[4, 55]。
【學(xué)位授予單位】：山東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：TN601

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 鄒斌;分子器件非彈性電子隧穿譜的理論研究[D];山東師范大學(xué);2008年

本文編號(hào)：2539047