【摘要】：發(fā)展太陽能產(chǎn)業(yè)是解決我國(guó)和世界資源和環(huán)境問題的有效途徑。作為地球上資源豐富且發(fā)電效率高的太陽能轉(zhuǎn)換材料,多晶硅生產(chǎn)代表了太陽能產(chǎn)業(yè)的水平。主流技術(shù)是采用含硅氣體原料進(jìn)行化學(xué)氣相沉積,以鐘罩反應(yīng)器為基礎(chǔ)的改進(jìn)西門子法。但該反應(yīng)器的缺點(diǎn)是間歇生產(chǎn)、規(guī)模小、能耗高、成本大,成為制約太陽能產(chǎn)業(yè)發(fā)展的一大障礙。采用流化床反應(yīng)器連續(xù)制備粒狀多晶硅,可以克服上述技術(shù)缺點(diǎn),能耗僅為鐘罩式反應(yīng)器的十分之一,是太陽能光伏產(chǎn)業(yè)發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)之一。由于難以預(yù)測(cè)的氣-固流動(dòng)特性和復(fù)雜的硅烷裂解過程,本文采用以流體為研究對(duì)象的CFD(computational fluid dynamics)數(shù)值模擬方法,結(jié)合PBM(population balance model)粒群衡算模型,通過對(duì)流化床反應(yīng)器尺度、氣-固流尺度和床層顆粒尺度的耦合,預(yù)測(cè)反應(yīng)器內(nèi)流體的整體流動(dòng)和硅顆粒粒徑的變化;詳細(xì)考察了顆粒增長(zhǎng)機(jī)理、聚并過程、操作條件和硅烷動(dòng)力學(xué)模型的影響。此外,本文還針對(duì)硅烷流化床技術(shù)中常見的副產(chǎn)物“粉塵”進(jìn)行了高溫?zé)崽幚韺?shí)驗(yàn),得到了高粉塵晶度的煅燒條件。本論文的研究結(jié)果可為深入認(rèn)識(shí)流化床反應(yīng)器制備粒狀多晶硅的過程供理論依據(jù)。論文的主要研究?jī)?nèi)容概括如下:首先,采用歐拉-歐拉兩相流模型結(jié)合KTGF(kinetic theory of granular flow)理論,建立歐拉-顆粒流模型,基于Tejero-Ezpeleta和Hsu實(shí)驗(yàn)室研究,對(duì)流化床反應(yīng)器內(nèi)氣-固流體的基本流動(dòng)進(jìn)行了模擬�？疾炝瞬煌骰瘹馑傧麓矊恿鲬B(tài)的變化,并將模擬所得膨脹高度和傳熱系數(shù),與經(jīng)驗(yàn)計(jì)算值和相關(guān)理論進(jìn)行比較。結(jié)果發(fā)現(xiàn),所建立的歐拉-顆粒流模型能準(zhǔn)確地述不同流化階段的床層流型特征;在壁面加熱條件下,通過能量守恒方程,得到均勻的床層溫度分布。其次,基于中試級(jí)流化裝置對(duì)大直徑流化體系的歐拉-顆粒流模型參數(shù)進(jìn)行了分析,深入考察了曳力模型、顆粒-顆粒碰撞恢復(fù)系數(shù)以及顆粒-壁面反射系數(shù)對(duì)床層顆粒流動(dòng)的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),對(duì)于大直徑反應(yīng)器,曳力模型對(duì)流體結(jié)構(gòu)的預(yù)測(cè)影響較大,與常用的Gidaspow曳力模型相比,EMMS曳力模型能更好地反映介尺度流體結(jié)構(gòu)。根據(jù)分析結(jié)果得到適宜模型參數(shù)設(shè)置,預(yù)測(cè)得到最小流化速度和床層壓降變化與理論值吻合。第三,基于以上大直徑流化體系,通過PBM模型引入多分散顆粒粒徑分布,與多晶硅制備過程中使用的初始硅種粒徑分布接近,進(jìn)一步考察多分散流化體系內(nèi)氣-固流動(dòng)及聚并作用的影響。結(jié)果表明,對(duì)于窄粒徑分布的流化體系,其床層流態(tài)與均一粒徑體系基本一致,但因粒徑差異會(huì)使床層產(chǎn)生的輕微分離;考慮聚并后,壁面小粒徑顆粒減少,出現(xiàn)上層稀相區(qū),顆粒向床層中下部聚集。所建立的歐拉-顆粒流模型適于述窄粒徑分布流化體系的流動(dòng)特征。第四,基于Tejero-Ezpeleta粒狀多晶硅制備實(shí)驗(yàn),建立CFD-PBM耦合模型,預(yù)測(cè)流化床內(nèi)硅烷裂解過程中硅顆粒的增長(zhǎng),考察了顆粒聚并、SiH4表面沉積、SiH2表面沉積以及粉塵吸附的影響。所得模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)比較,發(fā)現(xiàn)SiH4表面沉積和粉塵吸附過程為顆粒增長(zhǎng)的主要因素。以CHEMKIN機(jī)理形式導(dǎo)入Ho出的硅烷氣相裂解簡(jiǎn)化機(jī)理,模擬發(fā)現(xiàn)氣相產(chǎn)物以Si2H6和Si3H8為主。第五,基于Hsu粒狀多晶硅制備實(shí)驗(yàn),采用上述耦合模型,分析現(xiàn)有硅烷裂解動(dòng)力學(xué)模型對(duì)顆粒增長(zhǎng)預(yù)測(cè)的適用性。結(jié)果顯示,當(dāng)硅烷摩爾分?jǐn)?shù)為0.2和0.5時(shí),Hogness均相和Furusawa非均相動(dòng)力學(xué)模型條件下,所得顆粒增長(zhǎng)速率與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合,但該模型不適于高硅烷濃度模擬條件。此外,還考察了表面沉積和粉塵吸附在床層內(nèi)的傳質(zhì)情況,發(fā)現(xiàn)表面沉積過程具有高傳質(zhì)速率,主要發(fā)生在底部顆粒密集區(qū),而粉塵吸附過程雖傳質(zhì)速率較低,但發(fā)生在整個(gè)顆粒相。第六、針對(duì)硅烷流化床法制備粒狀多晶硅過程中副產(chǎn)物粉塵的再利用,在空管反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行硅烷均相裂解實(shí)驗(yàn),取650℃的粉塵進(jìn)行煅燒熱處理,考察了煅燒溫度、時(shí)間和壓力對(duì)粉塵晶型、硅氫結(jié)構(gòu)、形貌和粒徑分布的影響。結(jié)果顯示,高溫真空煅燒條件能促進(jìn)粉塵晶粒的聚集,釋放粉塵中氫氧,有利于高粉塵的多晶性和純度。
[Abstract]:The development of solar energy industry is an effective way to solve the problems of resource and environment in our country and the world . The results show that the particle size distribution in the fluidized bed is consistent with the experimental data . The results show that the particle size distribution in the fluidized bed is consistent with the experimental data .
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TN304.12

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1 劉思思;流化床內(nèi)硅烷裂解制備粒狀多晶硅過程的研究：硅顆粒增長(zhǎng)的數(shù)值模擬與粉塵的熱處理實(shí)驗(yàn)[D];上海交通大學(xué);2015年

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本文編號(hào)：2118917