【摘要】：發(fā)展太陽能產(chǎn)業(yè)是解決我國和世界資源和環(huán)境問題的有效途徑。作為地球上資源豐富且發(fā)電效率高的太陽能轉(zhuǎn)換材料,多晶硅生產(chǎn)代表了太陽能產(chǎn)業(yè)的水平。主流技術(shù)是采用含硅氣體原料進行化學(xué)氣相沉積,以鐘罩反應(yīng)器為基礎(chǔ)的改進西門子法。但該反應(yīng)器的缺點是間歇生產(chǎn)、規(guī)模小、能耗高、成本大,成為制約太陽能產(chǎn)業(yè)發(fā)展的一大障礙。采用流化床反應(yīng)器連續(xù)制備粒狀多晶硅,可以克服上述技術(shù)缺點,能耗僅為鐘罩式反應(yīng)器的十分之一,是太陽能光伏產(chǎn)業(yè)發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)之一。由于難以預(yù)測的氣-固流動特性和復(fù)雜的硅烷裂解過程,本文采用以流體為研究對象的CFD(computational fluid dynamics)數(shù)值模擬方法,結(jié)合PBM(population balance model)粒群衡算模型,通過對流化床反應(yīng)器尺度、氣-固流尺度和床層顆粒尺度的耦合,預(yù)測反應(yīng)器內(nèi)流體的整體流動和硅顆粒粒徑的變化;詳細考察了顆粒增長機理、聚并過程、操作條件和硅烷動力學(xué)模型的影響。此外,本文還針對硅烷流化床技術(shù)中常見的副產(chǎn)物“粉塵”進行了高溫?zé)崽幚韺嶒?得到了高粉塵晶度的煅燒條件。本論文的研究結(jié)果可為深入認識流化床反應(yīng)器制備粒狀多晶硅的過程供理論依據(jù)。論文的主要研究內(nèi)容概括如下:首先,采用歐拉-歐拉兩相流模型結(jié)合KTGF(kinetic theory of granular flow)理論,建立歐拉-顆粒流模型,基于Tejero-Ezpeleta和Hsu實驗室研究,對流化床反應(yīng)器內(nèi)氣-固流體的基本流動進行了模擬�？疾炝瞬煌骰瘹馑傧麓矊恿鲬B(tài)的變化,并將模擬所得膨脹高度和傳熱系數(shù),與經(jīng)驗計算值和相關(guān)理論進行比較。結(jié)果發(fā)現(xiàn),所建立的歐拉-顆粒流模型能準確地述不同流化階段的床層流型特征;在壁面加熱條件下,通過能量守恒方程,得到均勻的床層溫度分布。其次,基于中試級流化裝置對大直徑流化體系的歐拉-顆粒流模型參數(shù)進行了分析,深入考察了曳力模型、顆粒-顆粒碰撞恢復(fù)系數(shù)以及顆粒-壁面反射系數(shù)對床層顆粒流動的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),對于大直徑反應(yīng)器,曳力模型對流體結(jié)構(gòu)的預(yù)測影響較大,與常用的Gidaspow曳力模型相比,EMMS曳力模型能更好地反映介尺度流體結(jié)構(gòu)。根據(jù)分析結(jié)果得到適宜模型參數(shù)設(shè)置,預(yù)測得到最小流化速度和床層壓降變化與理論值吻合。第三,基于以上大直徑流化體系,通過PBM模型引入多分散顆粒粒徑分布,與多晶硅制備過程中使用的初始硅種粒徑分布接近,進一步考察多分散流化體系內(nèi)氣-固流動及聚并作用的影響。結(jié)果表明,對于窄粒徑分布的流化體系,其床層流態(tài)與均一粒徑體系基本一致,但因粒徑差異會使床層產(chǎn)生的輕微分離;考慮聚并后,壁面小粒徑顆粒減少,出現(xiàn)上層稀相區(qū),顆粒向床層中下部聚集。所建立的歐拉-顆粒流模型適于述窄粒徑分布流化體系的流動特征。第四,基于Tejero-Ezpeleta粒狀多晶硅制備實驗,建立CFD-PBM耦合模型,預(yù)測流化床內(nèi)硅烷裂解過程中硅顆粒的增長,考察了顆粒聚并、SiH4表面沉積、SiH2表面沉積以及粉塵吸附的影響。所得模擬結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)比較,發(fā)現(xiàn)SiH4表面沉積和粉塵吸附過程為顆粒增長的主要因素。以CHEMKIN機理形式導(dǎo)入Ho出的硅烷氣相裂解簡化機理,模擬發(fā)現(xiàn)氣相產(chǎn)物以Si2H6和Si3H8為主。第五,基于Hsu粒狀多晶硅制備實驗,采用上述耦合模型,分析現(xiàn)有硅烷裂解動力學(xué)模型對顆粒增長預(yù)測的適用性。結(jié)果顯示,當(dāng)硅烷摩爾分數(shù)為0.2和0.5時,Hogness均相和Furusawa非均相動力學(xué)模型條件下,所得顆粒增長速率與實驗數(shù)據(jù)吻合,但該模型不適于高硅烷濃度模擬條件。此外,還考察了表面沉積和粉塵吸附在床層內(nèi)的傳質(zhì)情況,發(fā)現(xiàn)表面沉積過程具有高傳質(zhì)速率,主要發(fā)生在底部顆粒密集區(qū),而粉塵吸附過程雖傳質(zhì)速率較低,但發(fā)生在整個顆粒相。第六、針對硅烷流化床法制備粒狀多晶硅過程中副產(chǎn)物粉塵的再利用,在空管反應(yīng)器內(nèi)進行硅烷均相裂解實驗,取650℃的粉塵進行煅燒熱處理,考察了煅燒溫度、時間和壓力對粉塵晶型、硅氫結(jié)構(gòu)、形貌和粒徑分布的影響。結(jié)果顯示,高溫真空煅燒條件能促進粉塵晶粒的聚集,釋放粉塵中氫氧,有利于高粉塵的多晶性和純度。
[Abstract]:The development of solar energy industry is an effective way to solve the problems of resource and environment in our country and the world . The results show that the particle size distribution in the fluidized bed is consistent with the experimental data . The results show that the particle size distribution in the fluidized bed is consistent with the experimental data .
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TN304.12

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1 劉思思;流化床內(nèi)硅烷裂解制備粒狀多晶硅過程的研究：硅顆粒增長的數(shù)值模擬與粉塵的熱處理實驗[D];上海交通大學(xué);2015年

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本文編號：2118917